Neutron dOsimetry and Radiation quality Measurements by ESR and TL (NORMET)

Durata proposta: 3 anni (2012-2014)

Sezioni: Catania (M. Marrale) Padova (A. Barbon)

Pavia (A. Buttafava)

Responsabile nazionale: Maurizio Marrale (CT)

dr A. Barbon

Obiettivi del progetto

Implementazione di un sistema dosimetrico ESR e TL in grado di fornire informazioni sulle varie componenti di campi misti di radiazione neutroni- fotoni (solitamente utilizzate in Neutron Capture Therapy-NCT).

Sviluppo di tecniche sperimentali tramite ESR in regime pulsato in grado di fornire informazioni di carattere microdosimetrico sulla qualità della radiazione di fasci di radiazioni per NCT

Obiettivo (1)

I risultati ottenuti verranno confrontati con studi effettuati su dosimetri a termoluminescenza

Implementazione di un sistema dosimetrico ESR e TL in grado di fornire informazioni sulle varie componenti di campi misti di radiazione (fotoni-neutroni)

Capacità di discriminazione della componente neutronica dalla componente gamma.

Capacità di fornire informazioni energetiche sul campo neutronico.

FORMULA DI STRUTTURA SPETTRO ESR

COMPOSTO ORGANICO UTILIZZATO – ALANINA

MATERIALI MATERIALI DOSIMETRICI ORGANICI DOSIMETRICI ORGANICI SOLITAMENTE SOLITAMENTE UTILIZZATI PER UTILIZZATI PER DOSIMETRIA ESR NON DOSIMETRIA ESR NON SONO ADATTI PER NCT SONO ADATTI PER NCT A CAUSA DELLA LORO A CAUSA DELLA LORO SCARSA SENSIBILITA' SCARSA SENSIBILITA' AI NEUTRONIAI NEUTRONI

Nuovi dosimetri (a base Nuovi dosimetri (a base di alanina) arricchiti con di alanina) arricchiti con atomi con alte cross atomi con alte cross sectionssections

PREPARAZIONE DI DOSIMETRI PUNTUALI PURI O COMPOSITI

PREPARAZIONE DOSIMETRI

-SOLUZIONE DI PARAFFINA IN ESANO

- SOSPENSIONE CON CRISTALLI DI MATERIALE DOSIMETRICO

- EVAPORAZIONE DELL’ESANO IN ROTAVAPOR

- PRESSATURA A TEMPERATURA AMBIENTE - CONDIZIONAMENTO A 40°C PER 15 ORE

DOSIMETRI 20%PARAFFINA – 80% MATERIALE DOSIMETRICO

BUONA RIPRODUCIBILITA’

BUONE PROPRIETA’ MECCANICHE

PREPARAZIONE DI DOSIMETRI PUNTUALI PURI O COMPOSITI

SINTESI UMIDA (BA1e)F.Urena-Nunez, S.Galindo, J.AzorinAppl.Radiat.Isot. 49 (12) 1657 (1998)

4000,0 3000 2000 1500 1000 494,8

-0,10

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,66

cm-1

ABS

3990,6 3000 2000 1500 1000 489,7

-0,07

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,79

cm-1

ABS

4000,0 3000 2000 1500 1000 478,5

-0,10

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

1,41

cm-1

ABS

L-alanina

H3BO3

BA1e

SINTESI NH3 GAS (BA4a)

4000,0 3000 2000 1500 1000 483,2

-0,030,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,81

cm-1

ABS

Date: 17.06.1912 Time: 17:10

Filename: C:\WINEPR\DATAWI~1\NORMET\BA1\01ba1e.spc

[G]3250 3275 3300 3325 3350 3375 3400 3425

-10.0

-7.5

-5.0

-2.5

0.0

2.5

5.0

7.5

10.0

[*10^ 3]

Date: 17.06.1912 Time: 17:12

Filename: C:\WINEPR\DATAWI~1\NORMET\BA4A\01ba4a.spc

[G]3275 3300 3325 3350 3375 3400 3425 3450

-80

-60

-40

-20

0

20

40

60

[*10^ 3]

Spettri FTIR-ATR Spettri EPR

MACINAZIONE (BA14)L-ALANINA/H3BO3 equimolari

4000,0 3000 2000 1500 1000 450,0

-0,030,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,81

cm-1

ABS

Date: 17.06.1912 Time: 17:21

Filename: C:\WINEPR\DATAWI~1\NORMET\BA14\01ba14.spc

[G]3275 3300 3325 3350 3375 3400 3425 3450

-15

-10

-5

0

5

10

15

20

[*10^ 3]

SINTESI L-ALANINA/H3BO3 equimolariIn H2O/NH3

VERIFICA DELLA STABILITA’ AMBIENTALE DELLE VARIE TIPOLOGIE DI DOSIMETRI

CAMPIONI IRRAGGIATI GAMMA IN ARIA, DOSE 4,5 kGy

CAMPIONI

- L-ALANINA PURA (Lala) SEGNALE STABILE

- SINTESI UMIDA (BA1e) SEGNALE STABILE

- SINTESI CON NH3 GAS (BA4a) SEGNALE INSTABILE (RIDUZIONE AL 30%) IN 1000 h

- MACINAZIONE (BA14) SEGNALE STABILE

I CAMPIONI CON SPETTRI EPR TIPICI DELL’ALANINA PRESENTANO SEGNALI STABILI NEL TEMPO A TEMPERATURA AMBIENTE IN ARIA

? MISCELE FISICHE ?

IL COMPOSTO L-ALANINA/H3BO3 PRESENTA UN SEGNALE A PIU’ COMPONENTI CON DIVERSE VELOCITA’ DI DECADIMENTO

? EFFETTO DELL’OSSIGENO ?

IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co

CONFRONTO RISPOSTA DOSIMETRI

SIMULAZIONE MONTECARLO RISPOSTA DOSIMETRI A NEUTRONI

Una simulazione Monte Carlo preliminare con MCNP5 stima un incremento della sensibilità dovuto alla presenza del 10B di più di un ordine di grandezza.

Additive

Bisogna comunque validare sperimentalmente questi valori dato che la simulazione tiene conto del rilascio di energia nel dosimetro ma non del numero di radicali prodotti e della resa radicalica dei dosimetri stessi.

Obiettivo del progetto proposto (2)Misure di qualità della radiazione attraverso uno studio della

distribuzione spaziale dei radicali liberi prodotti dalle radiazioni ionizzanti.

Analisi della concentrazione locale di radicali liberi prodotti dalla radiazione ionizzante attraverso l'analisi dei decadimenti dell'eco EPR con strumentazione in regime pulsata (Sezioni PD, CT)

Analisi della distribuzione delle distanze tra radicali liberi investigate attraverso la tecnica Double Electron-Electron Resonance (Sezioni PD, CT)

Determinazione della sensibilità e dei limiti di rivelazione di queste tecniche per fasci di fotoni e campi misti (Sezioni PD, CT)

Modellizzazione computazionale della distribuzione di radicali prodotti da campi misti (Sezioni PD, CT)

COMPOSTI ORGANICI UTILIZZATI – TARTRATO D’AMMONIO

FORMULA DI STRUTTURA SPETTRO ESR

0.0 0.1 0.2 0.3

260000

280000

300000

320000

340000

360000

1/T

M (

s-1)

sin2

TMm15kGy Linear Fit of D5kGy_TMm15kGy w Spin eco

A relaxation mechanism is acting while the pulses turn the magnetization (Instantaneous Diffusion, ID). ID depends on the local concentration.

Local microscopic concentration of free radicals

Local microscopic concentration of free radicals

Local Concentrations (spin/cm3)5kGy 3.7*1017

1kGy 1.0*1017

0.5kGy 7.1*1016

Local Concentrations/dose (with respect to the 0.5 kGy)

5kGy 0.521kGy 0.720.5kGy 1.00

62 MeV/u Carbon ions doses: ~0.5, 1, 5 kGy

Double Electron-Electron Resonance (DEER)

Double Electron-Electron Resonance (DEER)

pump detection

2 3 4 5 6distance (nm)

irr@C sim

Analysis of the DEER measurements:The distribution shows the highest peak at 2.3 nm. Two radicals have a higher possibility of being at this distance with respect to γ irradiation (smoother distribution). This situation is similar to that of proton irradiation (19 MeV).

w

FT

Deconvolution

Double Electron-Electron Resonance (DEER)

0 200 400 600 800 100012001400

-3000000

-2400000

-1800000

DE

ER

sig

na

l

ns

Single Crystal ATGamma irradiation

Analisi in corso

Distance distributions of free radicals

The distance distributions for dosimeters of AT exposed to gamma photons (red curve) exposed to thermal neutrons are similar to the simulation with isotropic 3D distribution of spins.

The distance distribution for dosimeters exposed to protons (blue curve) shows a peak which is related to the size of the track of these heavy charged particles.

M. Marrale, M. Brai, A. Barbon, M. Brustolon Radiat. Res. 2009

ANALISI IN CORSO ANALISI DELLA RISPOSTA A NEUTRONI DELLE VARIE TIPOLOGIE DI DOSIMETRI

(IRRAGGIAMENTI LENA PAVIA A METÀ LUGLIO)

STUDIO DI NUOVI MATERIALI (QUALI TARTRATO DI GADOLINIO)

ANALISI DELLA CONCENTRAZIONE LOCALE IN CRISTALLI DI TARTRATO DI GADOLINIO IRRADIATO CON GAMMA E CON NEUTRONI

SVILUPPO DI SOFTWARE PER ANALISI DEI DATI RELATIVI ALLA DISTRIBUZIONE DEI RADICALI IN CRISTALLI

INDAGINI PER INTRAPPOLARE SIMULTANEAMENTE COMPOSTI DEL BORO E PRECURSORI DI RADICALI IN MATRICI STABILIZZANTI

DIAMETRO DEI CANALI UREA 5.5 and 5.8 Å TIOUREA 5.8 to 7.1 Å

UREA E TIOUREA

ACIDO COLICO E DERIVATI

COMPOSTI DI INCLUSIONE

Pubblicazioni relative al ProgettoPresentazioni a Congresso XI Convegno Nazionale GIRSE & 1stJoint Meeting ARPE-GERPE-GIRSETERRASINI (Palermo) 3rd – 6th October 2012

M. Marrale, M. Brai, A. Longo, S. Panzeca, A. Carlino, L Tranchina, E. Tomarchio, A. Parlato, A. Buttafava, D. Dondi, A. Barbon, M. Brustolon. Application of Electron Spin Resonance (ESR) technique in neutron dosimetry

M. Marrale, A.Carlino, M. Durante, M. Kramer, C. La Tessa, A. Longo, S. Panzeca, E. Scifoni, M. Brai Characterization of alanine EPR detectors response in clinical carbon ion beams

European Radiation Research Society Conference 2012Vietri sul Mare, 15th-19th October 2012

M. Marrale, M. Brai, A. Longo, S. Panzeca, A.Carlino, L Tranchina, E. Tomarchio, A. Parlato Neutron dosimetry by means of Electron Spin Resonance (ESR) technique

C. La Tessa, A.Carlino, M. Kramer, E. Scifoni, R. Kaderka, T. Berger, M. Marrale, A. Longo, S. Panzeca, M. Brai, M. Durante12C ion beam dose distribution in presence of medium inhomogeneities: comparison between different measurements and simulations with the treatment planning system for particles TRiP98

Congresso della Società Italiana di Fisica 2012

M. Marrale, A. Longo, M. Brai, A. Barbon, M. Brustolon, G.A.P. Cirrone, F. Romano, F. Di Rosa, G.CuttoneDistribuzione di radicali liberi in dosimetri EPR irradiati con radiazioni di diverso LET

Anagrafica

Preventivo di spesa 2013 (k€)

CONSUMOEPR (CT, PD, PV)Reagenti, spin trap, Vetreria EPR, Azoto liquido, elio liquido, additivi arrichiti con 10B, 6Li, GdLuminescenza (CT)Dosimetri TLD100, TLD600, TLD700Reagenti per altre tecniche analitiche espettroscopiche (gas cromatografia, HPL,etc.) (CT,PV,PD)

Missioni interneRiunioni con partner progetto e congressi in Italia

Facilities di irraggiamento

• IRRAGGIAMENTO A GAMMA

PALERMO IRRADIATORE GAMMA (UNIPA)

PAVIA IRRADIATORE GAMMA (UNIPV)

• IRRAGGIAMENTO A NEUTRONI (da luglio 2012)

PALERMO REATTORE AGN-201 (UNIPA)

PAVIA REATTORE LENA (UNIPV,S. ALTIERI)

DOSIMETRI DI ALANINA PRODOTTI A PAVIAIRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co

LOWEST DETECTABLE DOSE:<0.5 Gy

DOSIMETRI DI ALANINA

Palermo

Spessore 10 mm

Diametro 4 mm

Massa 135 mg

LOWEST DETECTABLE DOSE: <0.5 Gy

IRRAGGIAMENTO GAMMA 60CoStandard (commerciali)

Spessore 3 mm

Diametro 48 mm

Massa 68 mg

DOSIMETRI DI ALANINA CON 10B PRODOTTI A PVmacinazione

Spessore 1 cm

Diametro 4 mm

Massa 110 mg

IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co

LOWEST DETECTABLE DOSE:~0.5 Gy

DOSIMETRI DI ALANINA CON 10B DI PAVIA

DOSIMETRI DI ALANINA PRODOTTI A PAVIA

Spessore 1 cm

Diametro 4 mm

Massa 110 mg

IRRAGGIAMENTO GAMMA 60CoLOWEST DETECTABLE DOSE:

~1 Gy

DOSIMETRI DI ALAN. CON Gd2O

3 PRODOTTI A PA

Spessore 10 mm

Diametro 4 mm

Massa 135 mg