Modelling dense polymers by self-avoiding walks EJ Janse ...€¦ · Let n = b˚L2c, then (indirectly) from work of Madras 1993 F(˚) = lim L!1 1 L2 log c ˚L2;L Moreover F(˚)

Modelling dense polymers by self-avoiding walks

EJ Janse van RensburgMathematics and Statistics, York University

– November 2018 –

Collaborator: F Gassoumov

Schloss Dagstuhl

Leibniz-Zentrum für Informatik

Research Supported by a Discovery Grant from NSERC (Canada)

Dense polymer models

Lattice model of a dense polymer

Approximate enumeration - flatPERM sampling

Flory-Huggins theory of dense polymers

Calculating the square lattice self-avoiding walk Flory-Hugginsexponent

Knotted ring polymers in the cubic lattice

EJ Janse van Rensburg Mathematics and Statistics, York University – November 2018 – Collaborator: F Gassoumov Schloss Dagstuhl ()Modelling dense polymers by self-avoiding walksLeibniz-Zentrum für Informatik 2 /

59

The polymer entropy problem

Polymer entropyI Flory 1940s, Huggins 1940s, ...

Physical environment – in solvents, melts, gells, mixing, ...I 1950s, ...

Numerical simulationI Rosenbluth×2 1950s

Polymers in restrictive geometries – slits, slabs, cavities, wedges, ...I de Gennes 1970s

Polymer entanglement and topology

I de Gennes 1970s, Whittington & Sumners 1980s


59

Confined polymer

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A polymer of length n monomers

Confining volume V

Monomer concentration φ

Lattice models of a compressed polymer

Numerical modelling


59

Self-avoiding walk in a square

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••••••••••• • •••••• •• • •••• • • •

• •• •• ••• ••••••

••••••

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•

................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................... ...........................L− 1


59

Self-avoiding walks crossing a square

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•

•

c̆n,L = #{walks of length n crossing the square of sidelength L}

Let n = bφL2c, then (indirectly) from work of Madras 1993

F(φ) = − limL→∞

1L2

log c̆φL2,L

Moreover F(φ) < 0, and is a convex function of φc̆φL2,L grows exponentially with L

2


59

Self-avoiding walks crossing a square

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•

•

c̆n,L = #{walks of length n crossing the square of sidelength L}Let n = bφL2c, then (indirectly) from work of Madras 1993

F(φ) = − limL→∞

1L2

log c̆φL2,L

Moreover F(φ) < 0, and is a convex function of φc̆φL2,L grows exponentially with L

2


59

Approximate enumeration of walks in a square

Rosenbluth algorithm

cn = #{self-avoiding walks of length n from 0}

•

W = 1

P = 1

〈W 〉n =∑|walk|=n

W (walk)P(walk)


59




• 4•

W = 1× 4P = 1× 14〈W 〉n =

∑|walk|=n

W (walk)P(walk)


59




• 4 •3••

W = 1× 4× 3P = 1× 14 ×

13


W (walk)P(walk)


59




• 4 •3•

3•••

W = 1× 4× 3× 3P = 1× 14 ×

13 ×

13


W (walk)P(walk)


59




• 4 •3•

3•

2• •••

W = 1× 4× 3× 3× 2P = 1× 14 ×

13 ×

13 ×

12

〈W 〉n

=∑|walk|=n

W (walk)P(walk) =∑|walk|=n

1 = cn


59




• 4 •3•

3•

2• •••

W = 1× 4× 3× 3× 2P = 1× 14 ×

13 ×

13 ×

12


W (walk)P(walk)

=∑|walk|=n

1 = cn


59




• 4 •3•

3•

2• •••

W = 1× 4× 3× 3× 2P = 1× 14 ×

13 ×

13 ×

12



1

= cn


59




• 4 •3•

3•

2• •••

W = 1× 4× 3× 3× 2P = 1× 14 ×

13 ×

13 ×

12



1 = cn


59

Rosenbluth algorithm with pruning and enrichment (Grassberger 1997)

Pruning: if W (walk) < 〈W 〉n then prune the walk:I Compute p =

W (walk)〈W 〉n

I With probability p increase the weight: W (walk) −→ 1pW (walk)I Default put W (walk) = 0: stop growing the walk

Enrichment: if W (walk) ≥ 〈W 〉n then enrich the walk:I Compute r =

W (walk)〈W 〉n and p = r − brc

I With probability p put c = dre else c = brcI Update W (walk) −→ 1c W (walk)I Make c copies of the walk and grow each independently

This is the flatPERM algorithm (Krawczyk & Prellberg 2004)


59

flatPERM sampling of confined walks


59

All walks start in the North-East corner

cn,L = #{walks of length n vertices in square of sidelength L−1}

Area of the square is V = #{sites} = L2

Concentration of vertices (“monomers”) is φ = nVNumber of walks at concentration φ

cn(φ) = #{walks of length n = bφV c vertices}

I Total finite size free energy per site

FV (φ) = − 1V log cn(φ)

I Total finite size free energy per unit length

ft(φ) = − 1n log cn(φ) FV (φ) = φ ft(φ)


59

FV (φ) for L = 10

0.1

-0.6

0 1

•

FV (φ)

φ

L = 10

????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????


59

Flory-Huggins theory

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N polymers of length n monomers

Confining volume V

Lattice coordination number γ

Flory-Huggins theory for a confined polymerI Huggins 1942, Flory 1942, 1953I Mean field estimate of number of states or conformations W

W ≈ VN

N!

( nV

)nN(γ − 1)nN

((V /n)!

(V /n−N)!

)nI Entropy

∆S = log W ≈ N − N log 2 + nN(log(γ − 1)− 1)− N log NV− (V − nN) log V−nN

V


59

Flory-Huggins “excess entropy” of a confined polymerI Entropy of a filled square (put nN = V )

∆S∗ ≈ nN (log(γ − 1)− 1)

I “Excess Entropy”

∆Se = ∆S −∆S∗ ≈ −N log NV− (V − nN) log(1− nN

V)

I Excess Entropy per unit volume

∆Ssite =1V

∆Se ≈ −NV

log NV− (1− nN

V) log(1− nN

V)

I Notice that dependence on γ has disappeared


59

Flory-Huggins “entropy of mixing” (of the polymer in the solvent)

I Concentration of the monomers φ = nNVI Cast the excess entropy in terms of φ

∆Ssite(φ) ≈ −φn logφn− (1− φ) log(1− φ)

I This is modified by defining the “entropy of mixing”

∆Smix(φ) = ∆Ssite(φ)− φSsite(1)− (1− φ) Ssite(0) = −φn log φ− (1− φ) log(1− φ)

I Notice that Smix(0) = Smix(1) = 0I All constants and linear terms are cancelled by the subtractions


59

Flory-Huggins theory for a confined polymerI Monomer-monomer, solvent-solvent and monomer-solvent interactions

12 T χMM φ

2, 12 T χSS (1− φ)2, T χMS φ(1− φ)

I “Energy of mixing” when T = 1

Emix = χφ(1− φ), χ = χMS − 12 (χMM + χSS)

I Flory Interaction parameter χ

I “Free Energy of mixing” follows from the usual “F = U − TS”

Fmix = Emix − Smix = φn log φ+ (1− φ) log(1− φ) + χφ(1− φ)


59

I Low concentration expansion

Fmix = Emix − Smix = φn log φ+12 (1− 2χ)φ

2 + 16φ3 + . . .

I (Edwards) Excluded Volume Parameter υ = 12 (1− 2χ)I Osmotic pressure Π

Π = φ2 ∂∂φ

(1φFmix

)= 1

V− log(1− φ)− φ− χφ2

Open problem: Determine χ for the self-avoiding walk


59

Fmix and Π

•

Fmix

φ

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•

Π

φ

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59

FV (φ)

0.1

-0.6

0 1

•

-0.3

0

FV (φ)

0.25 0.50 0.75

φ

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Documents

Modelling dense polymers by self-avoiding walks EJ Janse ...€¦ · Let n = b˚L2c, then (indirectly) from work of Madras 1993 F(˚) = lim L!1 1 L2 log c ˚L2;L Moreover F(˚)