9
Isotropic diraction induced by concentration gratings in a-LiIO 3 :Fe Qian Sun a,b, * , Romano A. Rupp a , Martin Fally a , U. Vietze c , Franco Laeri c a Institut f ur Experimentalphysik, Universit at Wien, Boltzmanngasse 5, A-1090 Wien, Austria b Institute of Photonics, College of Physics, Nankai University, Tianjin 300071, People's Republic of China c Technische Hochschule Darmstadt, Institut f ur Angewandte Physik, Hochschulstrasse 6, D-64289 Darmstadt, Germany Received 8 August 2000; received in revised form 24 November 2000; accepted 12 December 2000 Abstract Iron doped lithium iodate a-LiIO 3 :Fe of hexagonal modi®cation is investigated by holographic experiments in a geometry where an electrooptic contribution to the diagonal elements of the change of the dielectric permittivity tensor is forbidden by symmetry. Anisotropic diraction electrooptically allowed) which we expected to observe in that ge- ometry did not occur. Instead, isotropic diraction electrooptically forbidden) from light-induced gratings was found. To clarify its origin the properties of these gratings are studied as well as photo-induced transparency occurring in the ultraviolet. The experiments show that two types of gratings exist, one of them being an absorption grating. The second grating is attributed to originate from concentration changes which arise from the transport of ions triggered by non- uniform illumination. Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. Keywords: Lithium iodate; Isotropic diraction; Ionic transportation; Concentration grating 1. Introduction Lithium iodate in its hexagonal modi®cation a-LiIO 3 has the space group symmetry P6. Be- cause of its excellent material properties, it has been widely used in piezoelectrics, acoustooptics and for second harmonic generation. Furthermore it is known to be a quasi-one-dimensional ionic conductor [1]. The transport of ions in the crystal plays a key role for many pecularities of a-LiIO 3 , e.g., the enhancement of neutron diraction and wide-angle light scattering [2]. In 1983, Pogosyan et al. studied the photo-induced change of the bi- refringence of a nominally pure a-LiIO 3 crystal, and thereby observed photorefraction [3] for the ®rst time. As the elements of the electrooptic ten- sor of a-LiIO 3 are rather large, a refractive-index grating with high amplitude was assumed to result from the build-up of a light-induced space-charge ®eld. Studying two-wave coupling in pure and iron doped a-LiIO 3 crystal, respectively, with ultravio- let UV) light at room temperature, Laeri et al. found however that light diraction is much weaker than expected [4]. In 1996 and 1998, Xu et al. investigated the temperature dependence of 1 March 2001 Optics Communications 189 2001) 151±159 www.elsevier.com/locate/optcom * Corresponding author. Present address: College of Physics, Nankai University, Tianjin 300 071, People's Republic of China. E-mail addresses: [email protected], [email protected] Q. Sun). 0030-4018/01/$ - see front matter Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PII:S0030-401801)01005-7

Isotropic diffraction induced by concentration gratings in α-LiIO3:Fe

Embed Size (px)

Citation preview

��������� �������� �� �� �� ������������� �������� ������������

���� � � ������ ������ �� � �� �� ����� ��!!� �� "� #���$� �� ������ ����� �

� �������� � ��� ���� ������������ ������������ ����� ����� �������� �� ���� � ����� �������� ��������� �� !������"�� #������ �� !����"�� $����� ����������� %���&�� '���(�� !�����)� *���+��" �� #����

� %�"����"�� ,�"��"���� -�� ���.�� �������� � ��� ����/��.�� !������ ,�"��"���������� 0� -�0123 -�� ���.�� 4�� ���

�����%� & � � �� '((() �����%� �� ��%��� *��� '+ ,�%����� '((() ������� -' .������� '(((

��������

���� ��� !��/� � ����� ������������ �* /�0�����! ���1������ �� ��%�������� �� /�!�����/�� �0��������� �� ��������� 2/��� �� �!���������� ������� ���� �� �/� ������! �!������ �* �/� �/���� �* �/� ��!������ ��������%��� ������

�� *������ �� ��������� ����������� �������� 3�!�����������!!� �!!�2�4 2/��/ 2� �0����� �� �����%� �� �/�� ���

������ � ��� ��� �� ������� ��������� �������� 3�!�����������!!� *������4 *��� !��/���� �� �������� 2�� *� ��

5� �!���*� ��� ������ �/� ���������� �* �/��� �������� ��� �� �� �� 2�!! �� �/������ �� ������������ ��� ����� �� �/�

!���%��!��� 5/� �0��������� �/�2 �/�� �2� ����� �* �������� �0���� ��� �* �/�� ����� �� ���������� �������� 5/� �����

������� �� ������ �� �� ��������� *��� ������������� �/����� 2/��/ ����� *��� �/� ��������� �* ���� �������� �� ����

��*��� �!! ��������� � '((- 6!��%��� ������� 7�#� �!! ���/�� �����%��

5��/��.�6 ���/� � �����) ��������� ��������) ����� ��������������) 8������������ �������

� ���� ������

���/� � ����� �� ��� /�0�����! ���1��������������� /�� �/� ����� ��� � �������� 9:� 7���� �� �* ��� �0��!!��� �������! ����������� �� /������ 2��!� �� �� ���$��!�������� ��� ����������� *�� ����� /������� ����������� � ��/�������� �� ;��2� �� �� � < �����������������! �������� ���� =->� 5/� ��������� �* ���� �� �/� ������!

�!��� � ;�� ��!� *�� ���� ��� !������� �* ������������� �/� ��/�������� �* �� ���� �������� ��2������!� !��/� ���������� ='>� �� -?&�� 9��������� �!� �� �� �/� �/������ �� �/���� �* �/� �����*�������� �* � ������!!� � �� ������� ������!��� �/����� �����%� �/�����*������� =�> *�� �/�1��� ����� �� �/� �!������ �* �/� �!���������� ������� �* ������� ��� ���/�� !����� � ��*�����%�����0������� 2��/ /��/ ���!�� � 2�� ��� �� �� ��� !�*��� �/� � �!� � �* � !��/���� �� �������/����1�!� �� ���� �2��2�%� �� �!��� �� � �� �� ������� ������� ������!� ��������%�!�� 2��/ !���%���!�� 3"#4 !��/� �� ���� �������� ��� ����� �� �!�*� � /�2�%�� �/�� !��/� �������� �� � �/2��;�� �/�� �0����� =+>� �� -??: �� -??&� @ �� �!� ��%�������� �/� �������� �� �������� �*

- ���/ '((-

������ 8��� ��������� -&? 3'((-4 -A-B-A?

222��!��%�������C!�����C������

�8����������� � �/��� 9������ ������ 8�!!��� �* 9/������

,��;�� "��%������� 5���D�� �(( (E-� 9���!�F� ��� �!�� �*

8/����

� ��� �..������6 � �G�;����� <���� �G���;���� ��� 3��

� �4�

((�(�+(-&C(-CH � ��� *���� ������ � '((- 6!��%��� ������� 7�#� �!! ���/�� �����%��9��� �((�(�+(-& 3(- 4(-((A�E

�/� �2��2�%� �� �!��� ���� �� �/� ���������I������ *�� ������!!� � �� �� ���� ��� �������� ��������%�!� =A�:>� 5/�� ���1��� �/�� ���/< �������� ��� < ��� ���!! �� ���� �������� ���� � ���!�$� � ���������!� �������� �� !�2 ��������� ��� 5/� 1����� 2��� �0�!���� �� ��� �����/� �������� �* ���� �� ������� 2/��/ ��� *��$�� ���� !�2 �������� ��� �� ���� �������� �� �/�� �������!� �� ���������� *�� �/� !��/���� ���������/���� ������� �/ � �� ���� �/� �/���������� �� �� �� �/� �!���������� ������� ���� �� �0�!��� ���� �/� !������ �!����� �* �/�

�!���������� ������ �* �������� ����� �� �!� =+> ��@ �� �!� =A�:> �/��� � �������� 2/��� �/� �������%����� 2�� ����!!�! �� �/� ���0�� �* �/� ������! �����/ �* �/� �2� 2������ ����� ��� �0����������!���!���$�� 5/�� 2�� �/� �/� �� ��� !� �� �/� /��/����������� �I������ �� �/� /��/��� �2��2�%��� �!��� ���� ���I������ � ��������� ���� �� �/���� ������ �/�� �/� ��� ������ ����� �/���� 1�!2/��/ ��� �� �� �� �� !��/� �� ���� �� !��� �/����� *�� �!! ��������� �* �/� ������� %������ 7 �D �� �/�� ��� ������ �� �� < ������ �� %��2 �* �/������ ������������ ���/����� �� �/� *��� �/��������� �� � < �����������������! ����� ��� ����� 2��/ � ��� ���%��� �!��� �/� ���0�� �0�������/� ��� ���%��� �������� !�� �� �/� ���0�� ����%���! ����� �* ������ � =->��� �/�� ����� 2� �� � �/���*��� �2��2�%�

��0��� �� �� ���������� ������! �� � ������ ��������� 2/��� �2� �������!� ��!���$� �����2���� � ������� 2��/ � ������� %����� �������� !���� �/� ���0�� �* �/� ������!� �� �/�� �������� �/������%� �!���������� ���I����� *�� ��������� �*�*������� %����/�� *�� �������� �������� ������!!�2� 2��� ��������� �� �/� �����%����� �* ������������ �������� 2/��/ �/� ! ��� � �� � ������� !�� �� �!��� ���!�� 5� � � � ������� 2� �����%���������� �������� �� � 2�� ����� �* �� �!������!�� ������� 5� �! ����� �/�� �������/��� *���� �� 2� �� � �/� ���������� �* ��������� ���������� �/������ �� ������������ �� �����������

� ����������

5/� ��%�������� ������� ����!�� ��� 2��/ �:��! ��� �* ����� /�� �/� ��������� �� �� � �

&��� +�E� -(�? ��� �!��� �/� ���%�������!!��/���� ���/�����! �0�� ������ *�� /�0�����!������!�� �� �/�2� �� ���� - �/� * �������! ����������� �* �/� ������! ������ ��!�2 � 2�%�!����/ �*��� � �(( ��� �� ��� �� ��*���� *��� � ����������� 2��/ �/� ���������� ������ � �* ������!!�� �� ������� 3��� ���� - �* ��*� =A>4 �/� ������!���/������ ���������� ��� �� �����0�����!� ��(�� �� �� �� �� �/� ���� ������ ����� *����/��� ���������� �� %��� ���!! �� �� ���!����!� ���/� %����!� �������5/� �������� �* �/� �2��2�%� ��0��� �0�����

����� ���*���� 2��/ "# !��/� �* � 2�%�!����/ �*� � �A- �� �� �/�2� �� ���� '� �� �������!� ���!���$� ���� �� ��!�� ���� �2� ����� �* �/� ������������� 3-�( J���' ���/4 2/��/ ����������!!�������� ��� �/� ���������� ����!�� 5/� �������� �* �/� 2�%� %������ �* �/� �����*����� �������� /���� �/� ������� %������ ��� ����!!�! �� �/� ���0�� �* �/� ����!���������� �� �/� ������ ���! *�� �/�

�/�����*�����%� ����� �!������� ��� �0���� *�����'� ������� ��� �!! �������� 2��/ �/� �2�����������*������ �������� 5/�� ������� ���� ��; �������� �� ��� ������� �� � ��� !� � �������/����1�! � �!� � �� �/� ������! 2/��/ �/����� �/���!������ ��������%��� ������ � �/�� �/ �/� �!����������� ����� 5/� �/���� �� ��� �� 2������ ��

���� -� ���������� ������� �* �� ���������� ������!� 5/� ������!������ �� �!���� �� � * ������ �* �/� 2�%�!����/�

-A' 78 9�� �� ��8 : ;���"� #� ���"������ �3 <2���= ���>��

�� � �������

2/��� � �� �/� �!���������� ������ �� � �� �/��!������ 1�! �� �� �� �/� ����� �/����� �� �/�������!� �� �/� *�!!�2��� 2� 2�!! �����< ���!� ��#����F� ��������� �������� *�� ��������� ������������� �� ������� ������! ��!���� �� �/� �������� � :� �/� ��!� ����$��� ���������� �* � ����-� � �'�� ���� �+' � �A-� �� �+- � ��A' 2��/ ��� ������ �/� !������ ���� 5/ � �/� ����$��� �����������* �� ���

��- � ��' � �+��-���

��� � �+������

��+ � �'��'���+-�- � �+'�'�

��A � �'��'���A-�- � �A'�'�

2��/ �/� ���������� �-� �' �� �� �* �/� �!������1�! �!��� �/� � � �� � ��������� 2/��/ �������2��/ �/� �/��� ������!!�����/�� �0��� �� � �� ����������%�!�� �� �/� 2�%� %����� �* �/� �����*������������� �� ����!!�! �� ���0�� �* �/� ������! �� � ���������� �/� �!������ 1�! ����� �/� ������! /����!� � ��������� �!��� �/� ���������� ������' � �� � (� �� � �����< ���� �/� ������! �!������� �* �� 3��-� ��' �� ���4 %����/� �� ��!� �/�����������! �!������ ��+ �� ��A ���������� � � �������� � KK��*�����%� ���0 �������FF

������ �� �����!��/� �� �/� �!���������� ������� /���� ��������� �������� �/� ! ��� ��� ��5/�� ��� ��� ���� �/�� �������� ������ �������%� �� ��� ����� �� �� ;��2� �/�� �� � ������� !�� �� �!��� ���!� �� �� ����������� ��� ���2� �������!� ��!���$� �� �!��� ����� ��� ��%����� �� �/� ���� ���� �� ������ ����� �* �0����������� ��!���$������ ����� �� �����!!� ������������ ��������� 5/� �/�����! ������ �� �/�������!!� ������� �������� �* �/� ������! ��������0�� �� �� �/� ����������! �!������ �* �/� �������� �� �� �� �/� ������! �� !����� �* �/��!������ 1�! ��� ����� ���������� *�� L,��� ��L� !��/ �� �!� =E>� M�2�%��� �/� �������� *�� �/����������� �* ����������� ��������� ���� �/� ���!������/�� ���2��� �/� 2�%� %������ �* �������!��� �0����������!� ��!���$� ����� �� %��� ��������� ���������� ������! ����������� ��!*������������ ��� � �� � � �A- �� ��!�� �* �/� �������� ���!����2��� �2� �������!� ��!���$� ����� �� �0���!�� � �:�E� �� ��� 3��;��� �� � -�?&E+ �� �� �-�&-�+4� ��/��2��� ����������� ��!*��������� 2�!!�������� ��������!� ���� �� �* �/� �������! !���������� �� 7����F� �������� *�� �/� < ��� !�����/��;���� �* �/� ������� �� � � �����5� � � � ������ 2� �����%� ��������� 3����� ���

�����!� ��!���$�4 �������� �� � 2�� ����� �*�� �!��� ���!��� 5/�� ��0����� ��������� �*�*������� ��� �� �%�� *�� �� �!��� ���!�� !��� �/��� � -(� �� !����� �/�� � � ?(�� 5/� ��������������� 2��� �/��;� *�� �/��� ��!���$����� �� ����� N!��B5/����� ��!���$��� �� � ��� � � �/�� �2��� � � �������� !���� �/��� �� ��� ��� �0�����������!� ��!���$� !��/� 2/��/ �0�! �� ��� ���/������ ������� �� �0����������!� ��!���$� !��/�*��� ����������� �������� �� ����������� /�!������/�� �����������

���� '� 3�4 �;���/ �* �/� �0���������! ��� �� 7�� ���� ��!�����)

� ������) 9�� ���$���� ����) 9��� �����! �/��� !��;��� ���

�!�1��) .� �������� 3�4 �����1������ �* �/� ��� �� �� ���0�� �*�/� ������! 2��/ ������� �� �/� ���� �* �/� ����!�� �!��� �*

�������� �� ��!��������� ��������� �* �/� ������� ������

78 9�� �� ��8 : ;���"� #� ���"������ �3 <2���= ���>�� -A�

� ���������� �� ��� ��������� ��������� ���������

�� ���� �� �!���*� �/� �� ��� �* �/� ��0�������������� ��������� 2� �� �� ��� ���������� ������!�� 5� �/�� �� �������� 2��� 2������ �� "#!��/� �� �/� 2�%�!����/ � � �A- �� �* �� ����� ���!���� �� �� � 10� ���!� �* � � �?�&� ���2��� �/��2� �������!� ��!���$� ������ �� � ����� ����2� �/��� �� ���!� � I�����!� *�� *��� �/� ���!�� � �:�E�� �!�/� �/ 2� � ��� ��� B �� ��� ������%� B �� ��;� ���� ���� �� �/� ���������� �* �0�����������!� ��!���$� !��/� �� �/�� ���!�� ���������������� ��!*������������ 1��� 2� �0�!��� �/� � �!� � �* �/� ������� ��

� * ������ �* ���� �� ���������� �/� ����������� ��* �/� ������ �� �� �* �/� ���������� ��������������%�!�� �� ��!� !����� �/� �������� �I������� � � ���� � ���� 5/��� ��� �2� ���/�� ����%�������� �/� ���� �%�! ����� ���� ��� �* �/�2������ ����� �� ���� � ����� � ���� �* ������� 2�%�!����/� 5/� ����� ��� /�� �/� ����%������ �/�� �� �D ������ �* �/� 7���� ���!� ������ ��� �%�� ���� ��������� ���� �� �* �/����������!� �/��;���� �* �/� 7���� ������� �� �/�������� ����� �/�� ���� ������� �* �/� ���������I������ ��� ����� �� �/� /��/ ��� !�� ��!�����%���� �� ���� �� ��%�������� �/� ;������� �* �/��������� �������� 2� ���� *�� �/� ����� ���/������ �� "# !��/� ������ �/� ������� ���/�� *���2/�!� �� ��������� *�� � !��/���� �� ���� ��������� 2�� *� � 2/�� � 2��; ���� �* � �����M�B,� !���� �� � 2�%�!����/ �* � � A+� �� 2�� ��� 5/�� �� < ��� ���������!� �� �/� 2�%��!����/ �* �/� ����� ����� � !��/� �� *�� �2�� *����/� ���������� ��� �* �/� ���������� ������! ���/� ��������� �* �/� ����� !��/�� -(�A �J���'� 2���� *�� ���!!�� �/�� �/� ����������� �* �/� "#2������ ������ �� ���� � �/� ���� �������� �*�/� �������� �I������ � ���� /�!�����/�� ��������� �� �/�2�� �� ���� �� 2��/ �/� ���� �*�/� ����� M�B,� !���� ����* !!� �D ��� *�� �/�7���� ���!�� �� ��� �� ���� �/�� �/� ���������I������ �������/�� ��� ��� ������ %�! � �*��� ���0��� �� �* ��� � AA(( �� 7��� �� �* �/� �2����%������� �������� ���%� �/� ��� ������%�! � �* A�'� -(�+ �� � � A+� �� �� ���� ������!� ������������ ��� �/�� � ����� �� �������!���� ������ �* �/� ��� ������ �������� �I�

������ 2�� ���*���� �� �/� �������� 2�%�!����/�* � � �A- �� ��%��� � %�! � �* &�+� -(�+��*��� �/� ������� ����/� ��� ��� ������� ���/

2������ ����� 2��� �!��;� 2/�!� �/� ����!� 2���!! ������ �� �/� ����� ����� � !��/� ��!�� 5/����� �/�2� �� ���� + ��� ��������!!� �� �������� �/� ��; ���� �* �/� �������� ����� �� ����������!� ���� �* �/� ���������� 2��/ ����� !��/� 2��*� �� �� �� ���� �� �/� ������! �� ���������%� ������������ �� �/�� 2�%�!����/ �� ���� �� �/� ���������� 2�� %��� 2��;� �� �0��������! 1� �* �/�

���� �� 5��� �������� �* �������� �I������ *�� ����� � ��

� � A+� �� ���� /�!�����/�� �������� �� � � �A- ���

���� +� 5��� �������� �* ��; ���� �* � /�!�����/���!!�

2������ �������� ����� � 2�%�!����/ �� � � A+� ���

-A+ 78 9�� �� ��8 : ;���"� #� ���"������ �3 <2���= ���>��

���! * ������ � � �( �0���'���� �� �/� ����� �� � �%� ���!� �� � &�:� -(A �� 5/�� �����������/� ���� �������� *�� �/� ���� �������� �* �/� ��;���� 2/��/� *�� � ��� ������ �� ���!!�� �/�� �/��%�! ���� �!���� ��� ��� ���%�� 2� /�%� ��- �

��' � ��� � ( *�� �/� �/���� ��������� ����� �������� ���� �* �/� �!���������� ���� �� ����������������� �� ��������!�� �� %��2 �* �/� %��� ���!!�������� �I������ 2� /�%� /�2�%�� �� ��;�� �� �/�� 2� ��� �!�� �0�! � �� �!����������������� ���� 2/��/ ���/� ����� � �� � ���!!����!������� �* ������� %����� 2��/ ������� �� �/��������� �* �/� ���0��� ��� �/�� � ����� �/� ��������� �* �/� �������� �I������ �� �/� ���!���$����� �������� �* �/� ����� � ���� 2���/��;�� �� �/� �!���������� ���� �0/����� �� ����������� *�� �/� �/���� �������� 3�/� ����������2��� ��- �� ���4� ��� 2� ! �0���� �/�� �/��������� �I������ ����� ������!� �� �/� ���!���$����� ����� �* �/� ����� � ����� 5/� �0����������! ��� !�� �/�2 �/�� �/� �������� �I������ ���������� �����!��� 2/��/�� �/� ��!���$����� ��������� �* �/� ����� !��/� �� �!��� �/� �� �� ���0�� ����;�� ��� ���!� �� ���2�����!�/� �/ �/�� ������!� � ������ �/�� �/� ��0�

����� ��������� �������� ��� ��� ��������� *����/� �!���������� ����� 2� ��� �2��� �/�� ��� ���!!���/� ��D��� �/�� ��� �*�%����!� ����������/� ���� ������ ��� ���� ���/� ��� �� � I������� �����*� �/� �0����� ������� �� ���������I������ *�� ��!���$����� �!��� �/� �� �� ���0�����������%�!�� 5/���*��� 2� ��� ����� �� ���%�� ���������! ��� ���� �� ���������� �/� �/����/�*� � ���2��� �/� �����*������ ������� �� �/��������� �*��� �/� �������� �I������ �* �/�������� ����/� ��� ��� ������� � !�2 ��� ����!%�!���� �* *��< ���� � �� ���!�� �� � ���$���� ����� �� 2/��/ � ������ �* ��� �* �/� 2������ ���/�3������ ' �� ���� '4 �� �� ���� 5/� ������ �����!!���� ��� � ��� ��!���� ��������� �� /���� �/��/��� �* �/�� 2������ ���� ����!!���� �� �/� ����*��< ���� � 2��/ ������� �� �/� ���� �* �/� �����2������ ���/� 5/�� ��� !�� �� � ������� �/��� �/�*��* *��< ���� � ���2��� �/� �����*������ ��������� �/� �������� �������� �� �/� �������� �/������� �* �/��� ��������� ���� �� �!��� !��� �� ������!!����� �* �/� ����������� �* �/� ����������

������ 5/� *��< ���� �* �/� �!��������� ���� �* �/�����!!����� ���������� ��������� ��2 ����� ���/� �/��� �/�*� � ����� �� ���!���� �/� ��� ����!%�!���� �� �/� ���$���� ���� =&>� �* �/� �/��� �/�*�� �� ( �� �� ����� �* �/� �������� ���/����� �� �!���! ���� �/� *��< ���� �* �/� �!��������� ���� ���/� ���� ��� �� �/� ����!!����� *��< ���� �* �/�%�!���� �* �/� ���$���� ����� �* �/� �/��� �/�*� � ���< �! �� ��' �� ���'� ����� �* �/� �������� ���/������ �� � ����!���! ���� �/� *��< ���� �* �/� �!���������� ���� �� �2��� �/� ����!!����� *��< ���� �*�/� %�!����� ��/��2���� �/� �!��������� ���� /������������ �* � �� '� �� �/� ���� ���� =&>� 7����� ���� �/� *��< ���� �* �/� �!��������� ���������� �* �/� ���������� ��������� ���� � �����!�/��� !��;��� ���!�1�� 3��&A(4 �� 2�� �����!��/��/�� �/� ���������� ��������� D �� /� � %����������������� �* *��< ���� � ��!�� M���� �/� �/����/�*� ���2��� �/� �����*������ ������� �� �/�������� ���������!� *�� �/� ��������� �������� ���/� ������! �� ( �� �� 5/�� �0�! �� �/� �!�������������� ����� �/� �/���� ��������� ���/����� ��� ���� 2/��/ ���%����!� �/� ! ��� !� �� � ����!���! ��*�����%�����0 �������� ��;�2���� �/� !��; �*� '� ��������� �� �� ��� ���� ������� � !���!���������� ������� 3� ������� ���� �� � ����!���!���������� ������� 2��/ �������� �I����� !������/�� -(�:� �/� ������������ !���� �* � � ��� ������� �� �0�! �� � � �/�� �� ��� �/� ��!��������� /���4�

� ������ �� ��� ��������� ��������� �� ������ !�

�� ����! ����� �!! � � ��� !�� ����������� �/���/� �!���������� ���� �� ��� ��%�!%� �� �/� ������%� ��������� ��������� 5/� *�!!�2��� � $$!���< ������ �������� 2/�� �� �/� ������ �* �/� ���������� ��������O�������� �� �/� ���������� ������ � �/�2� ��

���� -� ���� ����� �* ������� �� ��� ������ ����������� �* �������!� ��!���$� !��/� �� � � �A-��� M���� ��� ���/� 2���� 2/��/�� ����������������� ����� *��� �� ���������� ������� �� �/�������!� �� ���� �� ��%�������� �/� �/������ ���/���� �* ���������� �* �/� ������!� 2� �!! �������/� ����!� 2��/ �� �������!� ��!���$� "# �����* -�( J���' �� �� ������� ���!� �* -?�?� �� ���

78 9�� �� ��8 : ;���"� #� ���"������ �3 <2���= ���>�� -AA

�� ������� �/� ���������� ���������� 5/� ������������ �* �/� ���������� ��������� �/�2� ������ A ���%�� �/�� ���������� ������!� ���� �0�/���� � �/������ �� ������������� �*��� �� �!! ��������� *�� ��� � -((( �� �/� ���������� ����������������� �� � ���������� ��������� �������� ����� � -(P� 5/�� ����� �/�� �/� ���������� ���*�1����� �� �� !����� ��*��� �* �/� ����!� �� �!! ������� 2��/ �����*������ ������� �� �/� "#��� !���� ��%�� �!� �� �� !���! ���������� ��������"�*��� ����!� �� �� �I� !� �� �������� /�2

� �/ �/� ���������� ������� ������� ��� �� �/���������� �������� �* �/� "# !��/� �� !��� �� �/����1!� �* �/� ���������� ������� �� �/� ������! ����� ;��2�� 5/�� ���1!� �� � �����< ���� �* �/������� ���������� �* �������!� ��!���$� "#!��/�� 5/� ��������� �* �/� �������� !��/� ��������� �/ ���� ����������� �* �/� !��/� �� �/� �������!� 5/�� ��;�� �/� ���!�� � �* �/� ����������������� �� ���� �� � * ������ �* �/� ��������������/ �� �/� ������!� ���� 7��� �� �* �/� ����������������� �� �� ��������!� �/�� �/� �/��;���� �*�/� ���������� ������� �� *�� ���!!�� �/�� �/��/��;���� �* �/� ������! �� �/� �������� �I������� �* ���������� ������� �/� ! �!�� �� < ������!!� 5/� !��; �* '� ��������� �!�� ���%�� �/��������� �I������ �* �/� !���! ���!�� � ��������� < ��� 2��;� ���� �/� ��� ����� ��%�� ��!�2� 2���� ��� �/�� ������ �/� ���������� ������� �/��� ������/�� ������� 2/��/ �� ��� ��������� ��������

*�� ����� !��/� �� ������� ��� �� ��������� �*�*������� �� ������ �� �/� ���������� ������� *��"# !��/��5/� 2�%�!����/ �* �/� ����� !��/� 2��/ 2/��/ 2�

�!�� �����%� ��������� ���������� �� *�� �2�� *����/� ���� ���������� ��� �* !��/� � ������ �!��/� �/ �/��� �� �/������ �� ������������ �����/� "# ���� �� �� �!� ���!� �/�� �/� �/������ ���/���� �� ���������� *�� ����� !��/� �� ���!����!��5� ���1�� �/�� ��������� 2� �!! ������ �/�������! ���� � ��*��� "# ���� �* -�( J���'

�� � ����� ����� ���� �* -(�A �J���' �� �/����� ����� �� �������� �/� ��������� �* �/����������� ����� !��/�� ,� �/���� �� �/� ����������� ��������� �* ����� !��/� 2�� �����%�� 5/�����%�� �/�� �/� �/ �� ���������� ������� � �!� � �� �/� ������! �� "# �!! ��������� �� /�� � �������������!� ���!! ���!�� � *�� ����� ����� �!��/�� ��� ���/� ��D��� �/�� D �� � %��� ���� %��������� �� ���������� �� ��� �/ �� ��� �� �/����/�� ���!! �������� �I������ �� � � �0���������� ��� ������� �/� /�!�����/�� �0����������*��� �/� ������� ����/�� ��� ������� �/� ���������I������ *�� ����� !��/� �� A�'� -(�+� �* �/� �*�*������� �* ����� !��/� ����� *��� �� ������������������ �������� �� L���!��; �/���� =?> �� 2��/�/� ����!��� ��� ������ �/�� �/� ���������� �������� �� ��*��� �/�� �/� � �/� 2/�!� ��������������/ �� �/� ������!� �/� �� !����� �* �/� ����������� ������� *�� ����� !��/� �/� ! ��(�?+� -(�' ���-� 5/��� %�������� �� < ��� ���!!�7 � ������� 2��/ �/� ���������� ���I����� �* �/�������! *�� ����� !��/�� A�'� -(�' ���-� 2� 1��/�� �/� ������������ �* ����� !��/� �/� ! /�%� ���������� ��������� *��� ��� � E&P �� &'P� �*����!! �������� 2��/ "# !��/� 2/��/ �� ��� � �������� � � �0���������! ��� !��� M���� 2� ��� �������/� ��Q ���� �* �/� ���������� ������� �� �/� "#�� �/� �������� �����%� 2��/ ����� !��/���������� �� �/� L������BL����� 3LL4 ��!��

������ �/����� �� �/� ���������� ���I����� �* ���� �� �� �� �/����� �� �/� ��*�����%� ���0� ����5/ �� �* �� ���������� ������� � �!� �� �/��� 2�!!�� � ��!��� � �!� � �* � ��*�����%�����0 ��������� �/� ��� �� "� �!!� �/� %�������� �� �/� ���*�����%� ���0 �� %��� ���!! �� ���!����!���� ���� �� �/��; 2/��/�� �/� ��������� �*�

*������� �����%� 2��/ ����� !��/� ����� *��� �/�

���� A� 5��� �������� �* �/� ���������� ��������� �* �������

"# !��/� 3� � �A- ��4�

-A: 78 9�� �� ��8 : ;���"� #� ���"������ �3 <2���= ���>��

��*�����%�����0 ������� 2/��/ ����������� �/��/������ �� �/���� �� "# ����������� 2� �������� �/� ���� �������� �* �/� �������� �I������� �� �* �/� �/������ �� �/���� �* �/�"# ���������� �/�2� �� ����� � �� A� ���������%�!�� 5/� *��� �/�� �/� LL ��!������ ��� !��������!���� 1���� �/�� � �/���� �* �/� ���������� ����I����� *�� ������� ��!���$����� �� !���� �/����I����� �-- �� /���� ��� ������ ���/ �/�����/�%� �� /�%� �/� ���� �������� ����� ���� �/�� 2�!!����/ �/��� ��� ������ %�! � �� �/� ���� �����M�2�%��� � � �0��������� �������� �/�� �/� ���*�����%�����0 ������� ���� � � �/ !����� ���� ������/ ��� ������� ��%�� �!�� �/� ������� ������������� !��/� ��� ��� ���� *��� �/� %�������� �* �/���*�����%� ���0 ������������ �/� �/������ ������������ �/���� �� �/� "#�����/�� ����* *�� �/�� �� �/� ��� ������� ���

�2��� �/� ��; ���� ���� �� �* �/� ������� �� �/���; ���� ���� �� �* �/� �/���� �� ����������� ������ �� �/��; �/� ��; ���� �* �/� �����������/����� 2� �!! ������ �/� ������! ���� "# !��/��* -�( J���' �� �� ������� ���!� �* � � '(� ������ �*��� �/� �/���� �� ���������� ������� ������������ 2� ������� �/� ������� ��������� �� (�-&�J���'� ���� : �/�2� �/� ���� �������� �* �/��%����� ���������� ���I������ J� 1��� �/� � �%� ���� �/� �0��������! ���� * ������ � (�- �0������� �� ������ � ���� �������� �� ���-� -(+ �� 9��%�� �/�� �/� ���������� ���� �*

�/� ���������� �/���� ���� !����� 2��/ �/� ����������� �/� ���� �������� *�� �/� � �!� � �* �/� ����������� �/���� �/� ! /���� �������� *��� -(� ��� - J���' �� ��� � -(E � �� (�- �J���' 2/��/�� � �/ !����� �/�� �� *�� �/� �� ���������� ������������ ��� �/�� ������ 2� ��� ����� �/� ������!�� �� �����%�!� �� � ��; ��%��������� �� �/��������! ��/�%��� �* �/� ���������� !��/� �� ��%��/� ��; ���� �* �/� �/������ �� ����������2/��/ �� � �/ ���!!�� �/�� �/� ��; ���� ������ � &�:� -(A � �* �/� ������� �������� ���%������ �/�� 1���� �� �� �%���� �/�� ������ �/����������� ������� ����/�� ������� � �!� � ���/� ������! �� �/�� ������� �� �/� ��� �� �!��� *���/� ��0����� ��������� ��������� 7��� �� �/�� ���< ��� ��� ����� 2� ������ �� �� �� � �������������� ���������� ������ ����� ������!�� ���� ��� 1��!� �� �

�� �/��� �< �!���� � ��������� �� �/� !������� J/���� ���� /�!�����/�� �������� �� �� � I����� D ���� ��;� ���� ���� �� �/� ��/�%��� �� ���������� �*�!�������� ��� ���������� ������!�� /�2�%��� �/���� ����� �� < ��� ������� �� �/�� ������!� !��/� ����� �� �< �!���� � ��������� ��� � ��� �� �� ������/���! ��%�������� �* �0���� ����� �!���� ������ �������� �� !��/� � ���� ����!� ��%� *����/��� �< �!���� � �������� �� �D����� %�������� �������������! ���������� 5/� ������ *�� �/� �����*�� ��!�2� ��!� ��� � (��B(�: �# =-(B-'>� ����%��� �!���� ��� �� �* /������ ���� ��� �%��!��!� �� �/�!��/� � ����� ������!� M������ ���� 2�!! ��/�����/� ����� ���������� ���� 6������!!�� �!��� �/� ���0�� �2� ����/��� ����/����� ������� �� ���/��/�� �/�� �/ ��� *���� 5/�� ����!�� �/� ���� ����%� ���/�� *���!� �!��� �/� ���0��� ��� �������/2��;� *�� � �� �/� ����� ��������� �!��� �/� ���0���� ��� ��Q ���� �� �/�����! �/�������� ������� ���� ��������� 5/� ����!��� �* ���� �!��� �/����0�� �� � �/ !��� �� ������� �� �/� ���0��� ������ ��� �� �%������ � /��/�� < ��� � 2�!! ��������� �!��� �/� ���0��� �� � ��� !� �/� ��; �������� ���%��� �!��� �/� ���0�� �� -('�-(A ����� �/���� ���%��� �!��� �/� ���0�� =-'�-�>� �� � ��;��%�������� �/� ����� ��������� �!��� ���0�� ���!���� ��������!�� M�2�%��� �� � � �0����������/� ������! �� �!! ������ �� "# !��/�� 5/ � �/�/��/ ������ �* �/� ������� �/����� �������� �/�< ��� � 2�!! �!��� �/� ���0�� �� �������� �����

���� :� .��; ���� �* �/� �%����� ���������� ���I����� �* �/�

������! *�� "# !��/� �* � � �A- ���

78 9�� �� ��8 : ;���"� #� ���"������ �3 <2���= ���>�� -AE

3�/���4��� ���%��� �!��� �/� ���0��� .��%�� ���/� ������!!� �� !��� �!������ 1�!� ���� 2�!!������� �!��� �/� ���0�� �� ���������� �/� �!������1�!� �!�/� �/ �/�� ��������� �� ���/�� �!�2� �������������� ������� 2�!! � �!� � 2��/ ����� ��1��!!� ����/ � ��� ������ �*��� �/� ���� �* ��������"��� �!! �������� �* ���������� 2��/ �� ���

���*������ �������� �!������� 2�!! �� �/����0������������� �� � ����� �/���� 1�! 2�!! � �!� ������� �� �/� �!������ 1�!� ����� ��������� 2�!!��� � �� �2� ������ ������������� ������� �������� �/� ������! 2��/ ���� ���� �� �* �/� �/���������������� ������� 32/��/ ���%���� � ����������� �/���� 1�! �� �/ � �� �!���������� �������� ����4� ����!� �/� ����� ������� �� �/� ������������ 5/�� ��� !�� �� � ��*�����%�����0 ����������� �� �* �/� ��������� ������� ���� �* �/� ������C�� �/� ����� �� �/� !���! ��*�����%���� J/�!� �/��!���������� ���� �!!�2� ��!� ����������� ��������� *�� � � �0���������! �������� 2��/ ��� �������!��< ������� ���������� �/� �� �!��� ���!�� �/�� ����� ���������!� �/� ���� *�� � ������������� ��������� 5/� �/���� �* �/� ������! ��������%��� �� ���� �� �0���� ������������� �� �� ��%�� ��

�� � ���

2/��� ������ �/� 3���������4 ��*�����%��� ������� �����1� *�� �/� ����� �������� ,��� �/���/� ������ �!������ �* ��� ��� � �D���� �� �/������������ ����� ��� � �������� � � �� �/��%����� !���! ���� �������� �* �/� ���� �� 2� ������%� ��������� �������� 3����� �������� 2/����/� ������ ���� /�� �/� ���� ��!���$����� ������� �/� ����� � ����4 �� �� �/� �������� �I������� ��� ��� ���� �� �/� ���!� �* �/� ���!���$����� �������� 2��/ ������� �� �/� ���0��� 2�/�%� �� ���� !��� �/�� - � � � ( 3#����F� ���������4� 5/�� 2� ! /�!� ����� *�� �/� < ����������������� �������� �* !��/� � �� /������ ���� �������!� ������ �� �����������! ������9/������ �� �/����� �� �/� ���������� �����

��� ��� �� �� �� �/� �0�������� �� ��������� �*�!�������� 2/����� �/� � �!� � �* ��������������������� ����� *��� �/� ��������� �* ���� �� �/�������!� 5/���*��� �� �� < ��� �%���� �/�� �/�� /�%������� �/����������� �� ��; ���� ��������������%�!�� 5/� ��; ���� ���� �* �/� �������

������� ������� �� �������� �� �/� ����� ���� ���%��� �� �/� ������ ��!������ ��������%��� �� ���; ��%��������� �* 2� ������� ��2 � � ��� !�2��/ �/� %�! � ��%�� �� ���� � �* ��*� =:>� 2� 1��/�� �/� ����� ��� ���%��� �!��� �/� ���0�� �� �� �*����� -�:� -(' ���!!�� �/�� �/� ����� ��� ���%����!��� �/� "��0��� 5/�� ����� �* �/� ��� ���%����� ��2��/�� �/� *���� ��%�� �� ��*�� =-'�-�>�

" #���$������

J� /�%� �� �� �2��2�%� ��0��� ���2��� ��������!� ��!���$� ����� �� �� ���������� ������!*�� � �������� 2/��� �/� 2�%� %����� �* �/�������� �� ����!!�! �� �/� ���0�� �* �/� ������!� J���!���� �/�� �������� � �/ �/�� �/� �����%� �!����������� ���I����� %����/�� *�� ��������� ��������� �� ���� �� ����� ����������� ���������� �� �� �/� ����������! �!������ �* �/� �!����������� ������� ���� �� �/� ������! ��������%����/����� 5� � � � ������ 2� �� ! ��� �����%������������ �������� � � � 2��; ��������� �*�*������� �� � 2�� ����� �* �� �!��� ���!��� J������� �� �/� ��������� �������� �� �/� � �!� � �*� ������������� ������� �� �/� ������!� �� �� �/�"# ����� �� �������! ������� ���� �� �� ����������� �������� � � ��� !�� �/�2 �/�� �� �� �������!� �� 2���� ������������� �������� �� ����� ��!���� �/� ��������� �* ����� �� �/� ��/�� /�� � �1����� ��� � ������!� �0�!������� *�� �/� *��! ���* � � �����/ *�� ����������� ��������� �!�/� �/����� ��� ���%��� �������� !�� �� �/� ���0�� ��� �/ ���!!�� �/�� �!��� �/� ���0��� �� �� ���!! /��/��� �/ �� ���������� �/� ����� �/���� 1�!������� �!���� ���� 2������� 5/�� ����� �/��/�!�����/�� 2������ �0��������� �� !�2�� ��������� ��� ��� ��< ��� �� ���������� ������������������� �� !��/� � ����� ������!�� 5/� ��������� �� *�� �/� ����� �* �I����� ��������� ��������*�� �������� 2��/ � ������� %����� �!��� �/� ���0��2�� �������� �� �� ��� � -:( L =:>� 9��%���/�� � � ��������� �� *�� �� ������� �� �/�� �/�����%����� ������ *�� ����� ��� ����� ��������� !�� �� �/� ���0�� �� ��� !��� �/�� �/� ��� �!��� �/����0��� �� ��� �� �0����� �/�� �/� ����� �* �I���������������� �������� 2�!! ��� � �� � �������� ���%�� ����2/�� /��/�� �/�� -:( L�

-A& 78 9�� �� ��8 : ;���"� #� ���"������ �3 <2���= ���>��

��%��&$� �������

��������! � ����� �� �/� � ������ ���� $ ������� �� �� 2�������/�*�!��/�� �����/ �� 3���� ������ ������ R A':�9MS4 �� �����* !!� ���;��2!���� 5/� �������/ ���D��� 2�� ��� �������!� �� �/� ����������%� � ����� �* 9��*� .�� 6�5�!!����� 3������ �� *�� �����!��� �� 8�����!�!�����/�� "��%������ �* #�����4� 5/� � �/����/��; �/� ��*���� *�� �� ����������� �����;�

'���������

=-> �� 8/����� � �������� ��!��� ,���/�M�!!��� �������

��� -?&-�

='> T��S� @ � 9���� 9/��� ? 3-?&?4 -EB:'�

=�> ���� 9�������� 6� � "� ;��� N�N� .���$/���;��� ��%�

9/��� ��!� ����� '+ 3-?&'4 '(:�B'(:A�

=+> �� ������ �� U ����� N� ����!�2� "� #���$�� 5� 6���!�

� J� �$�� .� M�!�������� ���!� 9/��� 7 :- 3-??A4 �A-B�:(�

=A> U� @ � @� S �� ���� � ��� 9/��� ��%� 7 A+ 3-??:4 -::-&B

-::'+�

=:> U� @ � M� L���!;�� ���� � ��� �� ������ "� #���$�� 9/���

��%� 7 AE 3-??&4 ?A&-B?A&A�

=E> M�8� L� !��/� ���� � ��� M� M����� 6� L����$��� ����

� ���� 6!������� -? 3-?&E4 ?�B-(E�

=&> 7� � ��� L�#� �/�/������ U� ���D!��/� ���!� 9/��� ����� ::

3-??A4 �'AEB�'A?�

=?> M� L���!��;� 5/� 7�!! ����� 5��/� U� +A 3-?:?4 '?(?B

'?+E�

=-(> ��6� �!��%� ���� �;����%� ��,� ����/���� 9�L� L/���� !�

!��%� 9/��� ���� � ��!�� � -(& 3-?&&4 -&?B-?:�

=--> 7�#� �/�/�����!��;�%� ���� 7�����%� ���� �/ %�!�%� ��%�

9/��� ��!� ����� '? 3-?&E4 +A(B+A+�

=-'> S� T/ � .� T/���� @� ����� ���� 9/��� ���� ': 3-?EE4 --AB

-'��

=-�> � ������������ U� N������� M� ����� ����� ���� 7 !!�

-( 3-?EA4 -&-B-&+�

78 9�� �� ��8 : ;���"� #� ���"������ �3 <2���= ���>�� -A?