物理学会2004年秋の分科会12pXB-7
多価イオンによる固体表面スパッターの物理:光学素子材料への 子励 効果
兵庫県立大院工, 関岡嗣久
1.欧米の研究経緯(Introductionにかえて)2.多価イオン照射による固体からの二次イオン放出3.多価イオン照射によるスパッター粒子放出のsimulation4.まとめ
1. Introduction
a. 多価イオンのもつポテンシャルエネルギーの大きさ
b. 緩和時間測定例c. スパッタリングの実験例(Total sputtering)d. スパッタリングの実験例(Secondary ion)
Potential energy of Xeq+ versus its charge state( 算はmulticonfigration Dirac-Fock codeで行った。)
0
50
100
150
200
0 10 20 30 40 50 60
Poten
tial E
nergy
(keV
)
Charge State of Xe
Potential Energy (keV)
Xeの価数(q)
200
150
100
50
0
母上のXe50+(100keV)照射痕のAFM像
D.C.Parks et al., Nucl. Instr. and Meth. B134 (1998) 46.
10nm厚C薄膜
5nm厚C薄膜
Th75+(Z=90, Pot.E=198keV)をC薄膜に入射し、通過したThq+の 荷分布
C薄膜の厚さ:5nmと10nm, v=0.43vBohr
C薄膜10nmで平衡 荷分布となる M.Hattass et al., Phys. Rev. Lett. 82 (1999) 4795.
イオンと固体との相互作用、例:Xeq+ー>とSi
Slow: <100keV標的原子との弾性散乱(nuclear stopping)Swifter: 100keV< <10MeV標的 子との散乱(electronic stopping)
さらに多価イオンの場合:Potential Energyを標的物 の微小領域へdepositLattice damage, Particle sputtering
低エネルギー多価イオン源available Electron Beam Ion Trap (EBIT) Electron Beam Ion Source (EBIS)
スパッタリングの実験例(Total sputtering)実験法
スパッタリング粒子をcatcherで捕集Lawrence Livermoreのグループ(T.Schenkel,A.V.Hamza,A.V.Barnes,D.H.Schneiderら)が採用
Quarts crystal microbalance法
ウィーンのグループ(F.Aumayr,P.Varga,H.P.Winterら)が採用
ウィーンのグループの実験結果
ECRイオン源、Arq+(q=1~14)
Xeq+(q 1~ 27)
LiF,NaCl,SiO2 sputteringの価数依存性あり
P.Varga et al., Phys. Scr. T73 (1997)307
M.Sporn et al., Phys. Rev. Lett. 79(1997) 945
ウィーンのグループの実験結果続き
ECRイオン源、Arq+(q=1~9)Pot.E<1keV
Si,GaAs,Au sputteringの価数依存性なし
P.Varga et al., Phys. Scr. T73 (1997)307
Defect mediated sputtering model
Self trapped exciton
F-centerH-center
多価イオンLiF標的表面
Resonance neutrlisation
多価イオンLiF標的突入後
Auger, autoionizationelectron emission
Color (H, F) centerの形成
Diffuse後、 表面でF、Liを放出する。
Electron phonon couplingの強い物 に こる。
Coulomb explosion 否定
(実験で用いた多価イオンの価数の範囲で)
Total sputtering Yield for CsI, LiF, SiO2, GaAs, UO2
さらに価数の い多価イオンによる実験がなされた。T.Schenkel et al., Progress in Surface Science 61 (1999) 23-84
Coulomb explosion (クーロン爆発) model
GaAs, UO2Pot.からのtotal sputter yieldのprojectileの Pot.E依存性はDefect mediated sputteringだけが低速多価イオンによるsputteringのメカニズムではないことを示している。Coulomb explosion sputteringを示唆
多価イオン衝突により表面に 密度 子励 された領域イオン化された標的物 原子相互が反発しあってクーロン爆発によって急激な膨張が こる。これによる衝撃波が表面に到達したとき中性、またはイオン化された原子、分子、クラスターが放出される。
スパッタリングの実験例(Positivesecondary ionの測定)
total sputtering dataと比 して、イオン化確率を求める。スパッタリング機構の 明に役立つ。
Defect mediated sputtering: イオン化確率は小さい。Coulomb explosion sputtering: イオン化確率が い
UO2とGaAs(100)からの放出二次イオンYieldby T. Schenkel et al.
2.多価イオン照射による固体からの二次イオン放出
• 共同研究者:カンザス州立大 M.P.Stockli,S.Winecki, U.Lehnert, C.Fehrenbach, C.L.Cocke
• 米国カンザス州立大学CRYEBIS多価イオン源(Xeq+:qmax=44), Micro bunched beam
• Beam energy: 300keV, 1.0MeV
• 標的: 導体(Al, Ni, Cu, Ag), 半導体(Si)
• Time of Flight (TOF)
Experimental Setup at KSU
TOF
Secondary Ion
Primary Ion Beam
Ion Gun
Solid Target
TACstop startbeam timing signal
MCP
Secondary ion mass spectra from an Al target bombardedby Xe30+ at 2.5 MeV where the cleaning is insufficient
600
500
400
300
200
100
06005004003002001000
Xe30+ (2.5 MeV) + AlAl +
Al 2+
C+ O+
Al 3+
H+
H2+
(CH)3 C4 (CH)4H2O
TOFスペクトル例
Secondary ion mass spectra from an Al target bombardedby Xe40+ at 1.7 MeV where the cleaning is sufficient.
200
150
100
50
6005004003002001000
Xe40+ (1.7 MeV) + Al
Al +
Al 2+
Al 3+H2+
H+
TOFスペクトル例
The incident charge state dependence of the secondary ion yieldas a function of the potential energy of the projectile Xe q+ forAl, Si, Ni, Cu bombarded by 300 keV Xeq+ (q = 15 - 44).
10- 4
10- 3
10- 2
10- 1
1 10 100
Seco
ndar
y Io
n Y
ield
Potential Energy (keV)
Al+
Si+
Ni+
Cu+
(a)
(15) (27)
(28)
(31) (35)
(40)
(44)
The incident charge state dependence of the secondaryion yield as a function of the potential energy of theprojectile Xeq+ for Al, Si, Ni, Cu, Ag bombarded by 1.0 MeVXeq+ (q = 15 - 44).
10- 5
10- 4
10- 3
10- 2
10- 1
1 10 100
Seco
ndar
y Io
n Y
ield
Potential Energy (keV)
Al+
Si+
Ni+
Cu+
Ag+
(b)
(15) (27) (31)(35)
(41)
(44)
300 keV Xeq+ (q = 15 - 44)照射によるAlからの二次イオン収率のProjectileポテンシャルエネルギー(P.E.)依存性。P.E.が26keV付 から急に増大する。
0
0.05
0.1
0.15
0.2
0.25
0 10 20 30 40 50 60
Seco
ndar
y Io
n Y
ield
P.E.(keV)
Al+
Xeq+(300keV) + Al
300 keV Xeq+ (q = 15 - 44)照射によるSi, Ni, Cuからの二次イオン収率のProjectileポテンシャルエネルギー(P.E.)依存性。SiはP.E.に対し、linearな依存性を示す。一方Ni,CuについてはP.E.が26keV付 から急に増大する。
0
0.01
0.02
0.03
0.04
0 10 20 30 40 50 60
Seco
ndar
y Io
n Y
ield
P.E. (keV)
Si+
Ni+
Cu+
Xeq+(300keV) + Si, Ni, Cu
3.多価イオン照射によるスパッター粒子放出のsimulation
• 共同研究者: M.Terasawa, Z.A.Insepov, A.A.Valuev,T.Mitamura
• 多価イオン(Xeq+)をSi(100)に照射させたときのsimulationを行った。
• Si結晶として157,216個のSiを配置。• Nq個のsingly charged ionを半球形に分布させる。• q=22, P.E.= 5.8keV, Nq=68
• q=33, P.E.=21.1keV, Nq=159
• q=49, P.E.=92.0keV, Nq=375
88x88x44layers cellに157,216個のSiを配置。Nq個のSi+イオンを半球型に分布させる。NqはXeq+イオンのもつPotential Energyに合うように決める。
Fig.1. Potential energy of HCI versus its charge state.Circles are estimate by (2). Triangles are MD computation.
0
50
100
150
200
0 10 20 30 40 50 60
Charge State of Xe Ion
Snapshots of crater formation q=49, P.E.=92.0keV, Nq=375
t=77fs
t=154fs
t=231fs
t=385fs
Fig.3. Time and space dependence of crater density(3d plot)
Radial distance dependence of crater density
Time-dependence of kinetic and potential energies ofneutral atoms and ions
Sputtering yield versus time and velocity
fig7
101
102
103
104
1 10 100
MD,385fsMD,231fsMD,154fsMD, 77fsY
ield
per
pro
ject
ile, a
rb. u
nits
Ep, keV
Xeq+ --> Si
2 3 5 20 30 50
T=385fsでの 算結果を実験と比 。二次イオン収率はE.P.に対しlinearに依存する。算結果より実験結果の方がより勾配が急か。
101
102
103
104
1 10 100
MD,385fsExperiment
Yie
ld p
er p
roje
ctile
, arb
. uni
ts
Ep, keV
Xeq+ --> Si
2 3 5 20 30 50
Sputtering Yieldを t=10ps(10000fs)まで 算した最新 算結果と実験結果との比
まとめ• 低エネルギー(<1 MeV), Xe多価イオン照射によって固体から放出される2次イオンの 量分布をTOFで測定した。
• 子励 効果が こりにくいと考えられている、金属ターゲットからの2次イオンの収量が入射イオンの価数に依存することがわかった。この結果は金属標的における 子励 の重要性を示唆している。
• SiターゲットについてMD simulationの 算を行い,二次イオン収率のPot.Energy 依存性をほぼ再現した。
• 今後,金属ターゲットについて,MD simulation 算を行う予定である。