7
Zeolite synthesis from coal fly ash for the removal of lead ions from aqueous solution Jason Scott, Deyan Guang, Kornrat Naeramitmarnsuk, Mallika Thabuot and Rose Amal* Center for Particle and Catalyst Technologies, School of Chemical Engineering and Industrial Chemistry, University of New South Wales, Sydney, Australia Abstract: Fly ash samples from the Bayswater and Eraring power plants, located in New South Wales, Australia, were used in a preliminary study on zeolite synthesis by hydrothermal treatment with sodium hydroxide under various conditions. The treated ¯y ash was tested for the ability to remove lead ions from aqueous solution. Both ¯y ashes were partially converted to zeolite. The zeolites formed under the experimental conditions were zeolite Na-P1 and sodalite octahydrate for the Bayswater ash and phillipsite, zeolite X, zeolite Na-P1 and sodalite octahydrate for the Eraring ash. The type of zeolite formed was dependent on the treatment time and sodium hydroxide concentration. In the case of the Bayswater ash, zeolite Na-P1 was formed by treatment with 4 mol dm 3 NaOH for 48 h while treatment with 5 mol dm 3 NaOH for 96 h produced sodalite octahydrate at the expense of zeolite Na-P1. In the case of the Eraring ash, phillipsite was formed following treatment with 3 mol dm 3 NaOH, zeolite X and zeolite Na-P1 were formed following treatment with 4 mol dm 3 NaOH and sodalite octahydrate was formed following treatment with 5 mol dm 3 NaOH. A maximum cation exchange capacity of 400 meq/100 g was achieved by both treated ash samples. Treatment of a solution with a lead ion concentration of 120 ppm using 0.5 g of both treated ash samples S/L ratio = 0.25 g/100 cm 3 ) achieved complete removal in 5 min, whereas treatment with 0.1 g of each material S/L ratio = 0.05 g/100 cm 3 ) achieved complete lead ion removal after 24 h. # 2001 Society of Chemical Industry Keywords: ¯y ash; hydrothermal; zeolite synthesis; heavy metal; water treatment 1 INTRODUCTION Fly ash is a microspherical, particulate by-product of coal combustion and is primarily composed of amorphous aluminosilicate and other crystalline minerals such as mullite, quartz, haematite, magnetite, lime, anhydrite and feldspars. 1 In 1990, coal combus- tion in power plants produced more than 150 million tonnes of ¯y ash world-wide. 2 In Australia, power plants generate more than 6 million tonnes of ¯y ash annually with only 15±20% of the output being utilised. 3 Fly ash ®nds use as an additive to cement or pavement materials but over half that produced is disposed of to land®ll. 1,4 Due to low nutrient values and elevated levels of toxic trace elements, the use of ¯y ash as land®ll has become a serious source of environmental pollution with potentially expensive consequences. Zeolites are natural or synthetic aluminosilicates comprising of ordered arrangements of SiO 4 and AlO 4 tetrahedra. The isomorphic substitution of silicon Si) by aluminium Al) creates an overall negative charge that is compensated by cations, 5,6 such as Na ,K , Ca 2 and Mg 2 , providing zeolites with the property of cationic exchangers. Pure synthetic zeolites, such as types A and X, ®nd uses as cation exchangers, selective adsorbents, catalysts and catalyst supports. Natural zeolites, such as clinoptilolite and chazabite, and less pure forms of synthetic zeolites, such as those derived from ¯y ash, ®nd limited applications in ®elds such as wastewater treatment, where high selectivity and speci®city are not an issue. 7 Numerous studies 1±5,8±18 have focused on the conversion of ¯y ash into zeolite by hydrothermal treatment. Hydrothermal treatment involves the dissolution of the highly polymerised Si and Al present in ¯y ash in an alkaline solution, followed by crystal- lisation to form the ring-like structures that are necessary for zeolite construction. Such a treatment process can lead to the formation of various types of zeolite including types P, A and X. 4,16,18,19 The type of zeolite formed is a function of the temperature, pressure, concentration, aging period, pH, Al, Si and cation sources used during preparation. 4,19 The high percentage of aluminosilicates in ¯y ash (Received 13 March 2001; revised version received 23 July 2001; accepted 16 August 2001) * Correspondence to: Rose Amal, Centre for Particle and Catalyst Technologies, School of Chemical Engineering and Industrial Chemistry, University of New South Wales, Sydney, NSW, 2052, Australia E-mail: [email protected] # 2001 Society of Chemical Industry. J Chem Technol Biotechnol 0268±2575/2001/$30.00 63 Journal of Chemical Technology and Biotechnology J Chem Technol Biotechnol 77:63±69 online: 2001) DOI: 10.1002/jctb.521

Zeolite synthesis from coal fly ash for the removal of lead ions from aqueous solution

Embed Size (px)

Citation preview

����� � ������� ������� ��� �� ������ � ���� ����� �� ���� ;;?%(&% 1� ���? #!!�2+/�? �!��!!#=@���"#�

Zeolite synthesis from coal fly ash for theremoval of lead ions from aqueous solutionJason Scott, Deyan Guang, Kornrat Naeramitmarnsuk, Mallika Thabuotand Rose Amal�Center for Particle and Catalyst Technologies, School of Chemical Engineering and Industrial Chemistry, University of New South Wales,Sydney, Australia

(Rec

� CoUnivE-ma

� #

��������� � ��� �� ��� ��� ��� ��������� ��� ������� ����� ������ ������ �� ��� ����� �����

��������� ���� ���� �� � ���� ����� ����� �� ������ ��������� �� ��������� � ����� ��� ����

����� ��������� ����� ������ ����������! "�� ������� #� ��� ��� ������ ��� ��� ������ �� �� � �

��� ���� ��� �$����� �������! ���� #� ����� ���� ������� ��� ����� �� ������! "�� ������� ��� ��

����� ��� ������ ���� ���������� ���� ������ ��%&' ��� ������� ����������� ��� ��� ��������� ���

��� ���������� ������ (� ������ ��%&' ��� ������� ����������� ��� ��� ������� ���! "�� ���� �� ������

��� �� ��� ��������� �� ��� ����� ��� �� � ��� ����� ��������� �������������! )� ��� ���� �� ���

��������� ���� ������ ��%&' ��� ��� �� �� ����� ��� ���� * � � �+ ��,- ��� *.� ���� ����� ���

���� / � � �+ ��,- ��� 01� �������� ������� ����������� �� ��� ������� �� ������ ��%&'! )� ���

���� �� ��� ������� ���� ��������� ��� ��� �� ������� ����� ��� ���� + � � �+ ��,-� ������ (

��� ������ ��%&' ���� ��� �� ������� ����� ��� ���� * � � �+ ��,- ��� ������� �����������

��� ��� �� ������� ����� ��� ���� / � � �+ ��,-! � ��� � ������ �������� �������� ��

�*22 �$3'22� ��� ����� �� �� ���� ������� ��� �� ���! "���� ��� �� � ������� ���� � ��� ���

������������� �� '42�� ����� 2!/� �� ���� ������� ��� �� ��� 5�36 �����72!4/�3'22� +8 ����� ��

�� ���� �� � � �� / ��� ������� ����� ��� ���� 2!'� �� ���� ������ 5�36 �����72!2/�3'22� +8

����� �� �� ���� ��� ��� �� � � ����� 4*�!

� 422' ������� �� 9�� ��� )�������

:�������� �� ���� ��������� � �� �� ��������� ����� ��� � ���� ������

1 INTRODUCTION� � ��� �� � ������������ � ������ �� �������� �

�� ������� ��� �� ������� � ������ �

������� � ������ ���� ��� ��� ����� ���

������ � ���� �� �� ��� ������ �������� ��������

���� �������� ��� �� �������� �� � !� �� ������

�� �� ���� � ��� ������� ��� ��� �"! �� ��

���� � �� ��� �� �������# �� $���� ��� ����

� ��� ������� ��� ��� % �� �� ���� � �� ���

����� � ��� � � �"&#!' � �� ��� �����

�� �����( � � ��� )��� ��� �� �� ������� �����

� ������� ������ � �� ��� �� � �� ������� ��

������� � ���) ���* +�� � ������ �� ���

��� � ����� ��� � � ,�� ���� � ������ �� ��� �

�� ��� �� ���) ��� ����� � ������ ����� �

���������� � ��� ��� ����� � �,�������

������������

-� ��� ��� ����� � ������� � ������ �����

��������� � ������ ����������� � .�/* ��� $ /*

��������� 0�� �������� �������� � �� ��� 1.�2

�� � ������� 1$ 2 ������ �� ���� ������� ������

�� �� ��������� �� ������"�% ���� �� 3��� 4��

eived 13 March 2001; revised version received 23 July 2001; accepte

rrespondence to: Rose Amal, Centre for Particle and Catalyst Technersity of New South Wales, Sydney, NSW, 2052, Australiail: [email protected]

!!� .���� � 5������ �������� � ���� ����� �� ���� !#

5�#� ��� 6�#�� �������� �� ��� ��� �� ������

� ������ �,��������� 7��� ������� �� ���� ���� ��

���� $ ��� 8� )�� ���� �� ���� �,��������� �� �����

��������� ��� ��� ��� ��� �� ������� 3����

�� ���� ���� �� � ���� �� ��� ��������� ��� ���

���� ���� � ������� �� ���� ���� �� ��� �������

��� �� ���� )�� ����� ��� ������ �� )� �� ���� ��

�������� ������� ����� ���� �� ������ ���

�����)��� ��� � �� ������9

3������ �������&"�:&�: ���� ������ � ��

�������� � �� ��� �� �� �� �� ���������

������� ;�������� ������ ��� ��� ��

���� ��� � �� ���� � � �������� .� ��� $ ������

�� �� ��� �� �� � <� ��� � ���� � ��� �� ����� �

����� ��� �� ����� �<� �������� �� ���

��������� �� �� �� ��������� .��� � ������

������ ��� ��� �� ������ � ������ ���� �

�� �� ��� ����� ���� 7� $ ��� 8�*��%��:�� 0�� ��� �

�� �� ����� �� � ������ � �� ����������

��������� ���������� ����� ������ �;� $ � .� ���

���� ������ ���� ������ ����������*��

0�� ���� ��������� � � ������ ����� �� �� ���

d 16 August 2001�

ologies, School of Chemical Engineering and Industrial Chemistry,

%:&#"9"=#!!�=>(!�!! %(

Table 1. Chemical composition of the Bayswater andEraring ash samples

���������

������� ���

� � ��� �������

���� ���� ��

� ��� ���� ���

����� ��� ���

��� ��� ���

��� ���� ���

��� ��� ���

���� �� ���

��� ��� ���

���� ��� ���

��� ���� ���

��� ��� ���

���� �� �������� �� ���°� ��� ���

� �� � �

1%!&:!'2# ��<�� ��� � ����� ��� ����� � ���� �� �

����� � .� ��� $ �� �� �� ��������� .����� � ��

�������� � �� ��� �� �� �� ���� ���� ��

��� �� �� ������ �� � �� ����� �� � ���� ��

"!' �������� ��� ���� ������� �� ���

������#�*� &����:�#! ���������� �� � .�=$ ��� �

�� ��� � �� �� �� �������� � ��.� �� ���� �����

���� � ���� ���� �,������ ������� 15A52� ����

��)��� ����� � �� � ��� �� ��� � ���� ���

� ���� 5������� �� ��� ���� � ������ �

������ �������� ��� ������ ��� ����� ������

�� �� ����� � ��� ��� � ��� ��� ���� �� �����

��� � ��� ������� ��� ��������� 3������

��������*�%��:�#�&(� ���� ���� �� ����� � ��

������� ��� ����� �� ��� �� �� ����� �

������ ����� ��� ��� ��� �� ���)��� ���

������� ���������� 6��� � � �#: ������ ��

������������ � ������ ������� ��� ����� �� ���

�� �� �,������ � �� ���� ����� ��� ��� ���

������� � ����� 0��� ���� �� �� ������

������ � �������� �� �� � ���� ����?

$�� � 7�#� � 5�#� � -�#� � 5�#� � 3�#� � ;�#�

����������� ���� � � ��������� �� ����� �

������� ��� � �� �,������ ��)������ � ������

�� ��� �� ���)��� ��� ������� ���������� 0���

���� ���� �� ������� ��� ���*�#!�#��#%�#9�# �(�

1�� 5�#�� ��� ����� ��� �2� �����#(�#% 1�� 3/(��

5;(5//�2 ��� �������#� 1�� ���� 2 ��� ��������

�� ����� �,������ ������� � �� ����

0�� ��� � ����� ��� �� ������ �� �� �� ����

������ �� �� �������� �� � � ������� B�< ��

.���������� ��� ; ����: ���� �� ������

�� ������� ����������� ����� ��� � 1�� 7��

5�� -�2 �������� �� �� �� ��� ����� �������

����������� � ����� 1�� $�� 6� .�2 ���� �

���� �,�� �,����� ������ �� ������� /���

������#�: ���� ������� �� �������� � ,�� ���

�������� � � ����� ���� �� C� 6� 7� D ��� .� ��

�� � <� ��� � ��� �������� ��� �� ����� �� ����

�� ��� ��<� �� ��� ��� � ������� ���� � ���

��� ������� �� �� �� �� ��������� ������

��� ����� ����,��� 13�/;2� 0�� �������� �

3�/; ��������� ��� �� ����� ����� � ��

��� �� � �� �������� �� �� ����� ��� ���

17�#�2 ��� � ��� ��� ����������� E��� ��� ���

��������� �� � ��@� ��� ���������� ����� �

���������� � ���#% ��� ���� ����� �� ��

������������ � ��� �� ��� ��<� -� �� ����

5A5 �� ��� ��� ���� �� �� � ������ �

��������� ������� ���� � � ����������

2 EXPERIMENTAL2.1 Sample preparation.��� �� � ��� �� ��� ���� � ���� ��� ������ ) ���

� �� C������� ��� A������ ���� � ���� 0��

������� �������� � �� � ���� �� ��� ����

�� 0�� � ��( 7��� �� �� ��������� �� ��� �� ���

%*

��� ������ ����� � �� � ������� �������

����� ��� ��� ������� ������ �� ����� ���

��������� � �� �� �� ��������*��#��(

2.2 Zeolite synthesis�� ���� �,�������� #!&(!� � �� ��� 1����� � ���� ���

��� "(��2 ��� ����� � � ����� ��� �������

�������� #!!��( � ����� ����,��� � ���� 0��

����� ����,��� ��������� ��� ����� (� * �

"� ���(� 0�� � ��� ��� ��� ����� ����,��

��� � !°5 ��� ��������� � ��� ��������� ��

#*� *:� 9# � %�� 0�� ����� �� ��� ��� �������� ��

������ ) ���� ��� ������ ���� ���� ��� ���� ��

���� 1���(=����2 ����� ����� ����� � �!!°5 ��

#*�� 0�� ����� �� ��� ��� ��� ���� �� � ��������

������ ���� ��� �������

2.3 CharacterisationF�� ��� ����� �� ��� ���� �� ���� ������������ ��

���� � ������� ����� ����� � ����� ������ �� 1��

8���� ���������2 ��� 5A5� �� �� 5A5 ��� ����� ��

����� ��� ���� �� ���� ����� � ��������� ��

�� ���( ����� ����� � ���� ������ )�� ����

��� ���� �� ���� 1���(=����2� ��� ��� ��,�� ���

�� ���( ������� ����� � ���� 0�� �����

�� ��������� � �� ���� ��� � ��� ���

��������� �� ���� ������� ������������

2.4 Lead ion removal$� ������ � ��� �������� �#!��� � ��� ��

1�� ��� �����2 ��� �������� ��� ���� ������ ��

������� ������� � �� �� ��� ��� ����� ���� ��

���� �� !��� !�" � ��!� � �� ����� ��� ��� �����

#!!��( � �� � ��� �� � � ���� � �� �� �;

��@���� (�"� ��� �� ��������� ���� �� � ����

��� � #"°5� .������ �������� ���� �� ���� ���

�<�� ���� "���� (!���� #� ��� #*� ��� ��� ���� ��

������� ��� �� �����������

� ���� ����� �� ���� ;;�%(&% 1� ���? #!!�2

����� � ��� ��� ��� ������ �� ��

3 RESULTS AND DISCUSSION3.1 Characteristics;�������� ������ �� �� ������ � �

������ � �� ��� ����� ��������� � �� ������

�������� 5���� ��� ������ ������ ���� ���

� ���� ������ ��������� ������� ��� ����

�� 0�� �� # ��� ( �� C������� ��� A������ ���

���� ��� ��������� ��

������ �1�2 ���� �� �� ��������� ����� ���

������� � ��� C������� ��� ��� ������� 1.�/#2

��� �� �� 1$ %.�#/�(2� 0������ ��� *� ���(

3�/; 1��� �1�22 �� *:� �� � ����� ��������

�� �� 3��7� 13�%1.��!$ %/(#2��#;#/2 ��� ��� ��

�������� 13�%1.�%$ %/#*2�:;#/2� � ���� ���

������� ����� �� ���� �� ������� 0������ �� �

������ *:� 1��� �1�22 ���� �� �� �� ������������� �

�� �� �� 3��7� ��� �� �� ���<� ��� ������� ������ �� �������� ���������� 0������ ���

"� ���( 3�/; 1��� �1�22 �� �� ������ �

��� �� �������� � �� ��� ���< ������� ��������

��� ��� ������ ��� 1��� �1�22� 6������ � ��#

���� �� ������ � ��� 15 �����2 ���

�*� ���( 3�/; � �!!°5 �� :&(#� ���� �� ��

�� ������ � ��� �� �������� ��� � � ���

������ �� ������� �������� � � �������� �� ���

������ 0�� ��� �� ������ � �� C������� ���

� ���� � �� �� ������ � ��� �� ���������

�� ��� �� ����� � �������� ������ �,�����

������ ������� ������� �� ����� ���� �����

��� ��� �� ��� ��� �� ��� �� � �� �,����� �� �� �

��� ��� � �� ��� ��� �,���� ����� ���� �����

��� ��� ��� �������� � �� �� ��� �� � ����

���� ��������

������ #1�2 ���� �� �� ��@� ����� ��� ����

��� � ��� A������ ��� �� �� ��� 0�� 3�/;

��������� ��������� �� ��� � �� �� ������

������ #1�2 ���� �� ������ ��� (�

���( 3�/; ����� ��� ����� 114#5�!�"3�!�*2

1.��!$ "/(#2��#;#/2 ��� � ��,���� ���< �������

���� *:� ������� 0�� ��� �� 4 ��� 5� ���

������ �� �� �� ��� ������� �������� �� ��� ��

�,������ ��� 3� ��� ��� � �������� � ��� ��

����� � �� �� 3�/; ��������� 1(� ���(2���� �� ��� ������� ��� ���� ���� � �����

�� 4 ��� 5� ��� ��� �� �� �� ����,� ���������

��� �� .������ ��� 6����(( ���� �� �� ������

Table 2. Specific surface area, particle size and CEC values for raw and treated B

� ��� ����������������

����������������� ����� ������

� �����

� !�

��

�! ��" #$ �

�$ � #$ �$ ��&��$ � �

�$ �� #$ � �

�$ �� #$ � �

$ � #$ � �

$ �� #$ � �

$ �� #$ � �

�'(��� )"����* #+�&,-�'�.$ �+/- ���$ ��&��+.�� ��� ��&��$ �+��0� ��� �1��"(

� ���� ����� �� ���� ;;�%(&% 1� ���? #!!�2

������ �� �� �� ���� 4�5��3�� 0��� ����4

��� 5� ��� �������� � ������ ��)��� �� � �����

�� ��� 3� ��� ���� ����� ��� �� �� ���

����, �������� �,������ �,����� � ���� � ����

3� ���������� 0������ ��� *� ���( 3�/;

1��� #1�22 ����� �� �� 8 13�::1.��!*$ ::/(:*2�##!;#/2 ��� �� �� 3��7� ��������� ���� %�

1��� #1�22� 0������ ��� "� ���( 3�/; 1���

#1�22 ����� ��� �� �������� ��� � ��,����

���< ������� ���� *:� ������� ;���� ���� ��

�� ���� �� ������ � � ��� ���� �� ��� �������

������ 1G����2 ��� (�"� ���( 3�/; � :!& !°5�� #*� ���� �� �� �� ������ � �������� �� ���

����� ;� ��� �� �� ��� ����� ��� ��

��������� ������� �� ��� ����� ���@���� ���

��� ������ ��� ������� ��� �������� �� ��

������� �������� ����� ��� �������� � ��

���� ��� /��� �����#�:��*��%�� ���� � � ������

� �� ������ � �� ��� ���� ���� �� �� ��� 8� $

��� 7 ��� �������� ��� ���� ��� ��������� � ��

������ ��������

0�� ������� ������ ����� � ����� ��� 5A5 �� ��� �

�� ��� ��� ����� C������� ��� A������ ���

���� �� ��� ���� �� 0�� �� # ��� (� ��������� ��

5��������� � �� .���� ���� �������� � �� �

��� ���� ���� �� ��������� ������ � ��

��� ��� ��������� �� ������� �� �� *!!'� 0���

��� �� ������� � ������� �� ��� ������ � )��

�� �� ����� � ����� ������ �� ������ �������

0�� ������ ��������� �� ������� ���� � ��

����� �� �� �� %! ���� �� � �� ��� ���� $

�������� � �� ����� � �������� ��� �� �������

����� ���� �� �������� �� ������� ���� �����

������� � ������ � 6�����E���� ��� H���" ����

�� �� ����� � ���� � �� ��� ������ � �,��� ����� �

�� �� ����� ����� ���� ���� ������� ���

����������� ������� ����� � "!!&9!!�#���� ���� ���� �� �� �� ��� ������� ���� �� ������� �

������ 1��������� � �� !' � �� � �������

����2� �� �� ������� � ������ ��� �� *� ���(

3�/; � ���� �� ���� �� � ������� ���� � ��

���� � �� ������� �� �� ������ ���� � �������

�� � ������ ������ ����� �� �������� ����� ��

���� � ����� � ��,���� ������� ����� ;�����

���� ��������� 8F+ ��� ����� ������ ���

��������� �� ��,���� ���� � �� ��

ayswater ash

�� � ��"��#�

�� �� ����

������� ������� $�� �

���%�#&&��

���� ��� %

���� ����� ���

��� ���� ���

�� ����� ���

���� ����� ���

��� ���� ���

��� ���� ���

0'����

%"

Table 3. Specific surface area, particle size and CEC values for raw and treated Eraring ash

� ��� ����������������

����������������� ����� ������

� �����

� !��� � ��

��"��#��� �� ����

������� ������� $�� �

���%�#&&��

�! ��" � ���� ���� %

�$ � �" ���� ����� ���

�$ � 2 ��� �� ���

�$ �� 2 ��� ����� ��

�$ �� 2$ ��&�� ��� ���� ���

$ � � ��� ����� ���

�'(��� )"����* �+/- ���$ �"+)"� �)����$ ��&��+.�� ��� ��&��$ 2+.�� ��� 2$ �+��0� ��� �1��"(0'����

Figure 1. XRD spectra for raw and treated Bayswater fly ash. Treatmentconditions (temp=90°C): (a) untreated; (b) 4mol dm�3 NaOH, 48h; (c)4mol dm�3 NaOH, 96h; (d) 5mol dm�3 NaOH, 48h; (e) 5mol dm�3 NaOH,96h. Crystal phases: Q=�-quartz, M=mullite, Na-P1=zeolite Na-P1,S=sodalite octahydrate.

� �� � �

����� ���� �� ���������� �� �� ���� � ��

C������� ���� �� �� ��,���� ������� ���� ��

����� � ���� ������ ��� "� ���( 3�/;

1**�(:�#���2 ��� ��� ��� �� �� ������ ���

*� ���( 3�/; 1%(�:"�#���2� $ ���� �� �������

��� ��� �� �� A������ ��� ���� �� E�� ��� ;���*

���� �������� � � ���� �� ����� �� ���������� �

3�/; ���� (�"� ���(� �� ���� ��<� ��� ���

�� �� ������ ������� ���� ��� ������� � �� 3�/;

��������� � (�"� ���( 1 *�#��� &��� ��

�������� �����2 ���� ����� � ��������

�������� ��� *� ���( 3�/; ����������

1�%"�#���2 ��� �����

0�� �� # ��� ( ��� �� ��������� ������

��������� �� 5A5 �� ��� � �� ���� � ��� ��� ��

������� ������ � 0�� ��,���� 5A5 �� ��� �� ��

C������� ��� A������ ��� ���� �� ���� ( %���=

�!!� ��� 1"� ���( 3�/;� %�2 ��� *!#���=

�!!� ��� 1"� ���( 3�/;� *:�2� ��������� ��

I���� ���� �������� �� ��������� �� �� �����

����� ��� ��� �� ��������� 4�(* ���������

�� ������� 5A5 �� �� � ���� ��� �� ��

#!���=�!!�� 0�� ���������� ������ �� �� ��� ��

��� ��< ��� �� ����� �� 4�(* �� ����� � ���

� � � ������ ������ 1�!�*(2 � �� ����� ��� ������������ �� ��� 0�� ���� � ��� �� ������� ���

��� � .����� ��� C��<���# �� ������ 5A5

�� ��� ������ #"! ��� (!!���=�!!� ����� ���

1(�"� ���( 3�/; � :!°5 �� *:�2� E�� ��� ;���*

�� ������ � ��,���� 5A5 �� �� � #*"���=

�!!� � ����� ��� 1*� ���( 3�/; � �!!°5 ��

*:�2 ��� 7 � � �� �� ������ 5A5 �� ���

������ #:! ��� ("!���=�!!� � ����� ����

D������� �� �� 5A5 �� ��� ��� 3�/; ��������

�� ��� �� ������� ����� ���� �� �� ��� ���

�,�� � �� �� �������

3.2 Lead ion removalC� �� ����� C������� ��� A������ ��� ���� ��

���� ���� ��������� � ����� ��� ��� ���

������ � ���� 0�� �; � �� ������ � ����

�,������� ��������� ��� (�" �*� 0�� ����� �

�� ����� ��� �� �� ��� � ��� 1�#!���2 ��� ��

��� �� ���� ���� ���� �������� �� �,�� �

����� � 0����� ��� ������ � ��!� ��� !�"� 1� ��=

����� 1.=E2 ���J!�"�=�!!��( ��� !�#"�=�!!��(�

��������� �2 ���� ���� ��� �� � ����� ��

%%

��� ���� � � "���� �� �� �� ��� ����� 0��� �� ��

��������� ��� E�� ��� ;���* �� ���� � .=E �

��!�=�!!��( ��� �������� ��� �� ��� �����

���� "��� ��� � �!��� ��� �� � ����

$ ������� �� �� ��� ����� .=EJ!�!"

�=�!!��( ���� �� �� � ����������� ������� ��

�� ��� � ����� ��� ��� ���� ������� 0��� ��� ��

���� �� ���� ( ��� * �� C������� ��� A������ ���

� ���� ����� �� ���� ;;�%(&% 1� ���? #!!�2

Figure 2. XRD spectra for raw and treated Eraring fly ash. Treatmentconditions (temp=90°C): (a) untreated; (b) 3mol dm�3 NaOH, 48h; (c)4mol dm�3 NaOH, 48h; (d) 4mol dm�3 NaOH, 96h; (e) 5mol dm�3 NaOH,48h. Crystal phases: M=mullite, Ph=phillipsite, Na-P1=zeolite Na-P1,X=zeolite X, S=sodalite octahydrate.

Figure 3. Lead ion removal efficiency with 0.1g of raw and treatedBayswater ash. Initial lead ion concentration =120ppm.

Figure 4. Lead ion removal efficiency with 0.1 g of raw and treated Eraringash. Initial lead ion concentration = 120ppm.

����� � ��� ��� ��� ������ �� ��

���� ��� ��������� �� �� �� ��������� ��� '

����� ��� �������� ���� � ���� ����� � #*��

+����� �� ��� ����� ����� �� ������� �����

� ��� �� �� ����� � 3�/; ��������� ���

������ ���� 1������ ��������� ������2 �

����� ���� �� �����������

0�� �,�� � ��� �� �,������� �� �� .=EJ!�!"�=

�!!��( ��� ������� �� #(#���=�!!�� 0��� �����

���� �� ����,���� � ":' � �� ��,���� 5A5

������ �� �� ����� ��� ���� �� ��� ���� �� ��

��� �� �,������ �,�������� � ��� �� �� ������

/����� � � ������ ������ 1.=EJ!�" ��� !�#"�=

�!!��(2� ��� � �� 5A5 �� �� �� ���� 1�"�9 ���

���"' ��������� �2�

B�� �� C������� ���� ��� ���������� �� ����

��� ��� 1��� *� ���( 3�/;2 ��������� �� ���

� ��� �� ����� � 0�� 3�/; ��������� � �

������� �� ����� ���� ��� �� "� ���( 3�/;�

����� ���� � ���� ����� � ��� ����� ��� ���

� ���� ����� �� ���� ;;�%(&% 1� ���? #!!�2

�� ����� ��� *� ���( 3�/;� $ �������� �

�� ������� ����� � ���� ���� �� ��� �� �,�� �

��� �� ����� ���� (!��� 1��� "2 ���� � �����

�� �������� 0�� 5A5� � �� ��� ����� ��� �

����� �� �������� �� �� ����� ��� ��� ��

����� �� �� ����� � �� 5A5 � �� �� ���

������ �� �,������ ������� 0�� ��� �� ������� ����

������� ����� �� �,������ ��� ��� ��� �� ��

������ �� �������� ��� �� ����� ���� ��������

0�� ����� � 3�/; ������ ��� � ��� ��

����� ��)������ ��� ���� ��� �������� �� ��

A������ ���� ��� 0������ ��� �� �� *� ���(

3�/;������ ���� �� ��� ���� ���� � � �����

� �� ����� ���� /� ������ �������� ��� �� �����

� �� 3�/; ��������� ��� �� *� ���(

3�/;������ ���� � ���� ����� � ������ �����

��� �� � ������ $ �������� � �� ����� ����

��� �� ������� ����� � �� ����� A������ ���

���� �� ������� � �������� � � �� �������� B��

�� A������ ���� �� �� ��� � �� �� ����� ������

��� ������ �������� � �� ����� � �� �� ���

� �� �� ������ ������ �� ��� �� ����� ��� ��

�������� �� ��� ��� ���� � ������ ��)��� �����

��� �� ����� ��� �����

%9

Figure 5. Relationship between surface area of treated fly ash and extentof lead ion removal following a residence time of 30min. Predominantzeolite type=sodalite octahydrate.

� �� � �

8���� ��������� ��� ���� �������� �� 3�/;

������ ��������� � �� �� ������ �

��� �� �������� �� � �� C������� ���

���� �� 1���� ��� *� ���( 3�/;� *:�2 ���

�� "� ���( 3�/;������ A������ ��� ���� ��

E��� ����� ���� �� ���� ������ �� ���� �� ��� ��

����� � �� ��� �� ������� ����� 1��� "2� ���������

�� ������� ���� �� �� ������� ��� �������������

������ ���������� � �� ����� ���� 1���� ( ���

*2 �������� ������ � �� A������ ���� � ���

*� ���( 3�/; ������ �� �� ����� �� ��

1�� �� 82 �� ��� �� ����� � 3����� �� 5A5

�� ��� �� �� ������� ����� ����� ���� ��������� ��

����� � ���� �� 1�� ��� ����2 ��� �� ��

��� ��� ��������� /� �� �� ��� ���� ������

�� �� 8 ��� �� ����� ���� ��� ������ �������

1!�:���2��# ��������� �� ��� �������� ������ ���

�� ������� E�� ��� ;���* ��� �� �� �����

�������� � �� ��� ��� ��� ���� �� ����� ��

�,������ ������� ����� �� ��� �� ������� �� ��

5A5 ��� ������� ���� � �� �����

4 CONCLUSIONSC� �� C������� ��� A������ �� ����� ��� �����

������ ������ � �� � .�/#=$ #/( ��� �� ��

��������� I���� �� �,�������� ������� ���� ��

��� ����� �� �� 3��7� ��� ��� �� ��������

���� ������� ��� �� C������� ��� ��� ��� ������

�� �� 8� �� �� 3��7� ��� ��� �� �������� ����

������ ��� �� A������ ���� 0�� ��� � �� ��

����� ��� �������� � �� ������� � ���������

���� �� � <� ��� ��������� ��� ������ ����

0�������� � ��� � �� ����� � ������ � ������ ��

��� � �� �� �� � ������ ��� ����� �� ��� ���

�� �������� �������� 0�� ������� �� �� ���

�� ����� ��������� ����� �� ��� ��

����� � � ��� ������� �� �� ��� ��� ���

���� �� ��������� �� ���� � ��� �� ����� �

;������ ������ ��< �� �������� ������ �������

�� � �� ���� �� � �� ������� �� �� ��������

��� �� ���� �� ���������� � ��� �� ����� � ��

%:

����� � ������� ��� ��� ����� �� ����� ��

���� ������� �� �� ��� �� ����� �� � ������� ��

REFERENCES� K��� 8� $ ����� $� �����L�����0���� GE ��� EL����. �� $�

.������� � �� ��� �� � <� ��� ������� � ������ ������

�� ���� ��� ;*?�##%&�#(� 1� "2�

# .����� $ ��� C��<��� D� 5��� �,������ �������� �

��������� � ����� �� �� ���� ������ ��� ����

40?�9*:&�9"( 1� "2�

( G H6� M���� + ��� F���� G$� 5������������ � $���� ���

��� 3�� -�� ��� �� ����� �� �� ������ �� � � ��� �� ���

���� �� ��� �� �� #(9&#*% 1� *2�

* 7 � 5� 7��@���� ; ��� F��� 36� 7�������� ��� �� �����

� ������� �� �� ��� 7�$ ����� �� !� �"�� #������

$%��������� !�& '((()� ��� 5 7���� 7�� ������� �� �"!&�"9

1#!!!2�

" 6�����E���� 6$ ��� H��� 6� -� ��� ������ � �� ��� ���

�� ������ ��������� � #� ��� +2?**:(&** � 1� "2�

% C�� �� .A� / �� 0G� C���<� F6 ��� $����� ++� $ ������ �

����� � � �� ������ �� ����� ��� �� *� ���

++?#*% &#*9 1� 2�

9 7��< 6� 5�� 5E� E�� B0� 4�� 65� 5�� G ��� ;� 3;�

6 ����� ���� �� �� �������� � �� ��� ������ � ���

5������������ � �� ��� ������ �� #���+� #��+� #�

+;? �& : 1#!!!2�

: $������ 5� ;������ M;� 4�� 0.� 6���� 7$� M���@��� F5�

$����� 0 ��� +� E� 0��� E� .������� ��� �������� �

�� ��� ��� �� �� ���� ������ ��� ���� +2?9("&9*# 1� %2�

;���� 0� �������� �� ���� �,������ ������� � �� �� ��� ��

� <� � ������� ��� ��� 1?#99&#:# 1� :92�

�! ;���� 0� .������� � ����,����� �� 1N�� ��O2 ��� ����

�� ���� �� ��� %�� �� ���� � ++?"�9&"#� 1� :92�

�� .��� B; ��� 5���� ;E� 5������� � �� ��� �� �� �� ��

�� �,������ ��� ������� #� ,� 4.?#%(&#%: 1� %2�

�# 6������ �� F���� �� .����� E� A����� G� F������ G ���

��������� G� 3�� ����������� �� �� �� ��� �� �����?

�������� � �� ��� ������ �� ��� 10?#%(&#%% 1� !2�

�( .��� C.� E�� ./ ��� 4< 37� 7�������� � �� ���

�������� ��� ���� �� �� ���� -���� � ���� ���

'4?("#&("9 1� "2�

�* E�� 5� ��� ;�� ;5� F������ ������� � ���� �� ���?

�������� � �� ��� �<� ������ �� ������ ��� ���� 40?��! &

���9 1� "2�

�" .����� 3� ;������ ; ��� 6������ 4� .� ����� ������ �

3��8 �� �� ��� �� �� ��� �� ����� ��� ����� ����,���

���� ��������� ������� � #� ��� 4.?*9:�&*9:%

1� (2�

�% C��<��� D ��� .����� $� ;��� ������� ���� �,������� ��

��������� ������ � �� �� ���� �++ ��� ��� '2?(% &

(9: 1� %2�

�9 ;���� 0� 5������ �������� � �� ��� �� ������� �� ��

��� �� ����� ���� ��� ������..��� '2?"*&%# 1� 92�

�: .���������� M ��� ; ��� MM� 0�� �������� � �� ���

��� �� ��� ��� �� �������� � �� �� �� ������� �

/����� �"+ 14?(!"&(! 1� :2�

� 7 � 5� 7��@���� ; ��� F��� 36� .������� � �� ��

�������� �� ��������� ������ � 7�$ �����? �

��������� ����� #�� ��� '+?:(�&:*# 1#!!!2�

#! K��� 8� I���P� G5� 7 ��� �� $ ����� $� E����. �� $�

6������� � $� D� �� $� +���� 6G ��� M������F@ A�

.������� � �� ��� ��� �� ��� � � �� � �� ��� ��

A,��� �� � ����� ��� ������� ��� .2?:"9&:%" 1#!!�2�

#� 6��� 6D� 5� �@�� FE� M��� F� 5������ CAG ��� $ ����� 7GG�

;���� ��� ����� ��� 6�,���� � ���� ��? �� ��

������ ���� �,������� *� ��� +/?(9(&(9: 1#!!�2�

## -���� 6G� A������� CF� .������� 4F ��� .���<� +A�

F���� � ����� ��� � ��� ��� ����� ��� ��������

����� �� ���� ��+ ��� ���� 4/?�"""&�"% 1� !2�

� ���� ����� �� ���� ;;�%(&% 1� ���? #!!�2

����� � ��� ��� ��� ������ �� ��

#( .����� B ��� .��� 4� 7�#� �,������ ������� �� �� �� 3��8

� �; "� % ��� 9� 0�� �� '0?:9&: 1� 92�

#* C����� 6�� ��������� M� �������� 7� M������ � 5� 6����� E ���

7��� E� 0������ � �������� �������� ����� �� ��� ���

���� ��� ����� �������� ������ �� ��� � ���� ���

;;?�%(&�%: 1� 2�

#" /�<� .4 ��� 4�������� 6� 0������ � ��� �����������

��������� �� ��� � ����� �� ���� *� ��� ���� +0?��"&

�## 1� 2�

#% $���� .� 5������ . ��� 4���� 6$� 0�� ����� � �������

��� ��� ��� ������ � ��� �� �� �,������ ��� 3��H

�� ��� ��+ %�� ���� '+?"9&%* 1� :2�

#9 /�<� 4. ��� 4�������� 6� 7��������� � ����� �� ��� ��

�� ������ � ��,�� ��� ���������� �������� *�� �

#�� ��� '/?(:(&( * 1� 92�

#: 6��� � 4+� 5�� ��� F6 ��� $� �� ��� 0�� ��������� ��

�,������ ��������� � ����� ���������� ��� �������

�� ���� #�� ��� .?"("&"*: 1� "2�

� ���� ����� �� ���� ;;�%(&% 1� ���? #!!�2

# M���< C� C����< 6 ��� C����<� -� 0�� ������ �� �

����)���� � �������� � ���� �� ����� ��� � ��� �� ��� �

������� �� ���� %��� � �� ��� 4*?�*9&�"# 1� �2�

(! 4���� H� .��@� $� H����� $ ��� 6����� /� $������

������������� � ����� ��� ��� � ������� �� �� ���

������� � ����� ���� � #�� #� � !�� �+� 0+? "�& "% 1� 992�

(� E����� +� ;���� ��� ����� ��� � ���� �� �� ���

$ �������� �� ������ ��������� �� ��� �����#�� ���

*4?%!*&%!: 1� !2�

(# 5�� ��� 7� +� 7����� � .� 5��� ��� � ��� 6��� �� E�

�������� � �� �� ���� ���� � �� �� �� ��� ������� ��

��� �������� ��� ������� ��� ��� ����� 42?�� &�#"

1� 92�

(( .������ 6G ��� 6���� B7� 0�� �������� � ��������� �

������� ��� �� ������ � 5 ���� �� �� ��� ����*� ���

44?"(9&"*# 1� ::2�

(* 4� 5� �� �,������ ��� ������� ������������� � �� ���

���� ���� !�� 4'?9 &: 1� %:2�

%