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the outline of the talk is first experimental observation, followed by a theoretical description, and then its application to an electron source characterization.

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the experimental setup is the 200 keV transmission electron microscope, equipped with photocathode source, optical excitation of specimen, and detector with electron energy analyzer.

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shown here is the bright field image of carbon nanotube cluster and its corresponding electron energy spectrum.when the specimen is illuminated with the green femtosecond laser, the energy spectrum changes drastically.looking at the spectrum closely, you can see that electrons consist of many discrete peaks, separated by 2.4 eV, which is the photon energy.when the delay between electron and laser is changed, each peak shows this temporal profile, which is a typical cross correlation behavior.

this phenomenon is not entirely new. garcia de abajo proposed “electron energy gain spectroscopy” and performed the experiment and developed a theory for continuous weak beams case.

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by selecting only the electrons that have gained photon energy with energy filter, you can form the PINEM image, which exhibits spatial localization around the surface.the interaction is strong for electrons whose trajectory is very close to the surface of the particle.

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this slide shows the laser polarization dependence of PINEM images of carbon nanotube, silver wire, and protein vesicle.it shows that the intensity is strongest where the electric field of the incident laser is perpendicular to the surface.another feature seen here is that both metallic and dielectric materials show similar effect.

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before we theoretically describe this phenomenon, we first consider the energy‐momentum conservation in electron‐photon interaction.PINEM is quite a strong interaction, especially considering that free electron‐free photon interaction is forbidden, because the energy and the momentum cannot be conserved at the same time.if you plot the energy change/momentum change of photon and electron, as shown here, their slopes are not coincident.

in order to match the energy‐momentum, photon can be put in the dielectric medium to retard its speed. also one can use the near field component of grating to induce momentum shifts. and lastly you can also use nanostructure, where spatial confinement can lead to momentum broadening, and therefore generates the momentum necessary for photon‐electron coupling.

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here, we consider light scattering by nanoparticles.for spheres and cylinders, Mie solution is exact. for small spheres, we can use Rayleigh approximation.

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this slide shows the scattered electric field from large dielectric sphere and small metallic cylinder.Ez, the longitudinal component of the field along the electron trajectory is plotted as a function of position, z, which are significant only around the particle, due to their cylindrical and spherical wave nature.their Fourier transforms show effectively broad spatial frequency spectra, whose breadths depend on the particle size.

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the theoretical solution is obtained by solving time dependent Schroedinger equation with the electric field of scattered light. we ignore a coherent dispersion and assume that the momentum change is small compared to the initial electron momentum magnitude.then the first order solution is obtained in terms of a field integral, F, such that the transition probability is expressed as a bessel function of F.therefore the population density of nth order electron is given by a product of the initial population density and the transition probability.

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since F is proportional to the incident light intensity at the particle, we can approximate that the transition probability of n photon absorption/emission is proportional to the pump laser intensity to n‐th order.the total PINEM electron population becomes a cross‐correlation of electron population density and laser intensity.

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the field integral, F, determines the degree of transition probability, and is determined solely by the electric field of the scattered light.its physical meaning is a mechanical work done to a moving electron by the light, or an effective frequency component of longitudinal field.taking a near field component only, we can analytically evaluate F.

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this slide compares the Mie exact solution, and near field Rayleigh approximation, as a function of the particle radius.below 80 nm, they show good agreements, regardless of material and geometry.

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outside the particle, the field integral exponentially decays as electron trajectory is farther from the particle, regardless of the material.on the right, the decay length of the field integral is plotted as a function of the particle size.the decay length for cylinder, shown as dashed lines, is independent of the particle size, for both dielectric and metallic materials.the decay length for sphere, shown as solid lines, is proportional to the radius in the small particle regime, and converges to those for cylinder in the large particle regime.

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from the theoretical expression, we can simulate PINEM image and spectrum.here, we compare the PINEM intensity spatial profile across the carbon nanotube.the top is for the bright field image, and the bottom is for PINEM, where the exponential decay outside the nanotube shows a good agreement with the experiment observation. 

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here, we compare the polarization dependence on PINEM image of protein vesicle, which also shows a good agreement.the polarization dependence is well explained by the cos phi dependence in Mie solution.

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here, we compare the energy spectrum at the zero delay for protein vesicle, silver wire, and carbon nanotubes.

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n photon absorption/emission is a square of a bessel function of nth order, and at weak interaction, it becomes proportional to incident light intensity to nth order. assuming gaussian, the effective duration becomes that of incident light divided by sqrt n. from this dependence, we can extract both electron and photon pulse lengths separately.

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the theoretical solution shows an excellent quantitative agreement with experimental observation, in terms of spatial localization, temporal cross‐correlation, and energetic quantization.

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those behaviors allow us to utilize it to characterize the electron pulse in situ and map the energy‐time phase space distribution.

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a scheme of temporal filter of electron pulse is similar to fs synchrotron scheme where optically modulated electrons are transversely separated in dispersive bend magnets.

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for electrons with a broad energy spread, they classically disperse and overlapped with the optical pulse differently, which leads to a different population depletion.

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namely, electrons are generated with an energy spread and a temporal duration. as they propagate, they disperse due to their energy. only those that are temporally coincident with the optical pulse at nanostructure can be converted to energy gain/loss state. in the energy spectrum, a partial depletion of zero loss peak and rises of pinem peaks shows energy shifts as a function of time delay between electron and optical pulses.

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the importance of “intrinsic pulse width” is that it allows us to evaluate longitudinal emittance and to estimate a lower limit of compressed pulse length (when there is no space charge effect).

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dispersion coefficient for excess energy can be analytically calculated.however, space charge effect during acceleration and cross‐over needs to be simulated.

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assuming electron phase space is given by gaussian profiles in energy and time, which drifts by energy. here capital delta represents overall spread whereas lower case delta represents an intrinsic width. for example, delta t is a temporal width at a single energy value whereas Delta t is overall duration of ensemble.transition probability is assumed to be linearly proportional to laser intensity of also gaussian profilewe can derive analytical expression for the observed, which allows us to directly calculate intrinsic properties such as intrinsic electron pulse width and chirp coefficient

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this slide shows the electron energy spectra as a function of time delay at three different energy spread values.when plotted as a difference from no optical pulse, it clearly shows the energy shift as a function of time delay. it is also seen that its slope increases as energy spread increases.positive time delay = photon before electron = higher energy comes earlier and interacts

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energy spread was induced by space charge effect on top of excess energy of 2 eV. the number of electrons were not measured, but from previous measurement and simulation, we can estimate that 3.5 eV energy spread corresponds to roughly 100 electrons at cathode, or a few at specimen.the measured values are shown in red squares in PINEM energy spread, PINEM cross correlation, and apparent slope.blue curve represents the expected assuming single values of intrinsic pulse length and dispersion coefficient (even though we are mixing excess energy effect and space charge effect).

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we estimate that dispersion contribution is ~200 fs per eV.the intrinsic pulse length is ~600 fs. considering UV pulse length is ~300 fs, there is ~500 fstemporal spread, which we attribute to a temporal inhomogeneity.

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for temporal broadening, there are two contributions, a dispersion due to energy spread and a temporal incoherence.one thing to be mentioned is that clearly there is a room for improvement in gun design.

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to summarize, the theoretical formulation of PINEM phenomenon was described as an interaction of electron and photon mediated by nanostructure.the mechanism for energy‐momentum conservation was discussed, namely spatial confinement leads to momentum broadening.the theoretical formulation was compared to the experimental observation, which showed a good agreement in spatial profile, laser polarization, energy spectrum, and temporal profile.for the future application, how to exploit the spatial and temporal localization is being investigated.

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