Radio Frequency µSR

The technique,

New Science,

Developments at ISIS.

This is Part I of a two part talk!On Friday, James will talk about the other pulsed environments that are 

commonly used for muon experiments at ISIS.

Radio-Frequency µSRA technique akin to NMR/ESR.

0 2 4 6 8 10 12-0.16

-0.12

-0.08

-0.04

0.00b)

Differential Asymmetry

Time (µs)0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0

-0.2

-0.1

0.0

0.1

0.2

c)

Asymmetry

Time (µs)

20MHz precession about H0 (1476G)

0.2 MHz precession about H1 (15G)

 

e+ Detect 

e+ Detect 

µ+  P0 P0 rotates  away from and about H0 

H0H1

Envelope can tell us about muon charge state conversion reactions

Envelope can tell us about the local field distribution at muon site

ISIS is the best place to work!

 Muon Pulse 

High intensity R.F. Pulse Very low duty factor, eg 5×10-5

Data Acquisition

Variable ∆t (≈ 500ns) 

δt (≈ 1µs)

Allows muon state kinetics to be studied 

Determines rotation angle of muon polarisation eg π/2 

80ns 

Time structure removed 

-1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

90∞ pulseRF ON

Free precessionRF OFF

Longitudinal Asymmetry

Time (µs)

-1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0-0.08

-0.06

-0.04

-0.02

0.00

0.02

0.04

0.06

0.08 Free precessionRF OFF90∞ pulse

RF ON

Transverse Asymmetry

Time (µs)

Pulsed RF Techniques

e+ Detect

P0

H0

e+ Detect

P0

H0

F B

New science withRF-µSR

Measuring Dynamics

-1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

-0.06

-0.04

-0.02

0.00

0.02

0.04

0.06

Asymmetry

Time (µs)

Signal shown in 20MHz RRF

Boron diamagnetic resonance in 1672G

90o-τ-180o pulse sequence

180o

90o

Use  a  90°- τ - 180° pulse  seque nce  to  ref o cus the heteronuclear dipolar coupling between the muon  an d  neighbou ring  nuclei.

In boron at room temperature, where muons are static, recovery of the full muon polarization (an echo) occurs at ~2τ or twice the pulse separation.

In general, the echo position and amplitude is sensitive to fluctuations in the local fields during the evolution periods.

This has been studied theoretically by Kreitzman (Hyp. Int. 65 (1990) 1055).

Beating the Pulse Width!

Pulsed RF techniques provide a method of measuring high precession frequencies at a pulsed muon source.

Time (µs)

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0

Asymmetry

-0.04

-0.02

0.00

0.02

0.04

Time (µs)

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0

Asymmetry

-0.06

-0.04

-0.02

0.00

0.02

0.04

0.06Time (µs)

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0

Asymmetry

-0.04

-0.02

0.00

0.02

0.04

T=12K

T=17K

T=7.5K

• YNi2B2C• Type II• TC=15K• λ=103nm • ξ0=8nm

• Field 1034G• 13.6MHz

Normal state

Superconducting(mixed) state

(Hillier et al)

Muon State Kinetics (semiconductors)

Muons stopped in silicon form two paramagnetic states: MuT and Mu*

0 40 80 120 160 200 240 280 320

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

 RF Data, zero delay Transverse Field Data

Diamagnetic Fraction

Temperature (K)

At low temperatures ~50% muons form MuT

and ~40% muons form Mu*.As the temperature is raised above ~120K conversion of the Mu* fraction into a diamagnetic state occurs.This increase is reflected in the RF results but  not  the  transverse  field  data  . . . why?

The  question  wa s  ans we red  by  Kreitzman:

The muon spends a short time as Mu* before charge state conversion occurs, and the phase coherence of the TF signal is lost.

For RF measurements the muon polarization is locked along a large static field and is preserved regardless of muon state.

The RF signal measures the Final State 

If the conversion rate is favourable, we can directly measure muon charge state conversion in Si (ionization of Mu*) by following the build-up of the diamagnetic state using delayed RF excitation.

0 2 4 6 8 10 12-0.10

-0.08

-0.06

-0.04

-0.02

0.00

0.02

 Delay 2µs from muon pulse Delay 4µs from muon pulse Delay 6µs from muon pulse

Asymmetry

Time (µs)

Si, 132.5K

 Muon Pulse 

Data Acquisition

Variable Delay, 2µs, 4µs, 6µs 

80ns 

0 2 4 6 8 10 12

Time in microseconds

0

10

20

Asy

mm

etry

(%)

cis-PBD 137 K

LF 3512G (delay=3 s)LF 3512G (delay=1 s)

TF 40G

0 2 4 6 8 10

RF Delay ( s)

2

4

6

8

10

Dia

mag

netic

Am

plitu

de(%

)

237 K

212 K

137 K

87 K

Muon State Kinetics (polymers)

Similar behaviour is seen in a polymer system.

(Pratt and Watanabe, RIKEN-RAL)

RF Decoupling

Apply Continuous Wave decoupling methods to cancel the dipolar interaction between the muon and neighbouring nuclei.

Do two things at once:

Apply a long RF pulse (>20µs) at the resonance frequency of the nuclei we want to decouple.  This  pulse  'stirs' the  nuclear  spi ns and averages the dipolar coupling.

Apply a 90° pulse to the muons and measure the free precession signal.

Ca(OH)2 was chosen as a suitable test sample because, from other muon work, we knew:

1. The muon site and charge state.

2. That the muon couples strongly to three protons  ea ch  at  distance  2.164Å ,  dipolar coupling between muon and protons, ωD, is ~133KHz.

3. That the muons are static at room temperature.

-2 0 2 4 6 8 10

-0.04

-0.02

0.00

0.02

0.04a)

Asymmetry

Time (µs)

λ = 0.12µs-1

With B1 of 40G for the decoupling pulse, at proton resonance frequency ~6.6MHz:

-2 0 2 4 6 8 10

-0.04

-0.02

0.00

0.02

0.04b)

Asymmetry

Time (µs)

λ = 0.02µs-1

Free precession signal of diamagnetic muons in Ca(OH)2 in a field of 1600G (~20.8MHz):

Note, for efficient decoupling ω1 > ωD⇒ ω1 > ~133KHz and B1 > ~26G (for protons)

The RF-µSR ProjectEPSRC grant (~£270k) awarded 1997 to commission an RF spectrometer on the DEVA beamline.

Follow-up EPSRC grant (~£330k) awarded jointly to RAL, UEA, Leicester and Manchester in December 2001 for scientific commissioning the new RF spectrometer, finishing 2005.

Current Activity

Four particular programme areas were highlighted in the application as being particularly suited to the application ofRF- µSR:

Gas  phase  studies - to  investigate  the reactivity of Mu with small molecules (such as NO and CO) to quantify quantum mass effects in reaction rates relative to H

RF  d ecou p lin g  tech niques - to  study  ion ic materials (P2O5-ZrO2 glasses and hydrogen oxide bronzes) to reveal proton mobility.

Muoniu m  ch e mi s tr y - to  study  r adical reactions, investigate reaction rates and measure slowly formed species.

Proton  st ates  in  semiconductors - to investigate the newly discovered shallow donor state in II-VI compounds.

Not Just aDevelopment Activity . . .

A tool for new science

of benefit to all areas of µSR investigation

Applications for RF-µSR experiments are 

welcome from everyone!