RIKEN Nishina CenterHiromitsu Haba

for the SHE synthesis collaboration at GARIS

Present Status and Perspectives of SHE Syntheses at RIKEN GARIS

1. Production and decay studies of RIs for SHE chemistry248Cm(23Na,5n)266Bh

2. Future plans of SHE syntheses at RIKEN

CONTENTS

Breakthroughs in SHE chemistryCoupling SHE chemistry to a recoil separator

• Chemical experiments under low background condition• Stable and high gas‐jet transport yields• New chemical reactions

• Chemical experiments under low background condition• Stable and high gas‐jet transport yields• New chemical reactions

1. Production and decay studies of RIs for SHE chemistry

Production and decay studies of SHE RIs for chemical studies

• 248Cm(18O,5n)261Rfa,b [Chem. Lett. 38, 426 (2009); PRC 83, 034602 (2011)]• 248Cm(19F,5n)262Db [PRC 89, 024618 (2014)]• 248Cm(22Ne,5n)265Sga,b [PRC 85, 024611 (2012)]→ Sg(CO)6 chemistry• 248Cm(23Na,5n)266Bh [This work]

• 248Cm(18O,5n)261Rfa,b [Chem. Lett. 38, 426 (2009); PRC 83, 034602 (2011)]• 248Cm(19F,5n)262Db [PRC 89, 024618 (2014)]• 248Cm(22Ne,5n)265Sga,b [PRC 85, 024611 (2012)]→ Sg(CO)6 chemistry• 248Cm(23Na,5n)266Bh [This work]

• 169Tm(40Ar,3n)206Fr; 208Pb(40Ar,3n)245Fm [JNRS 8, 55 (2007); EPJD 45, 81 (2007)]• 238U(22Ne,5n)255No [JNRS 9, 27 (2008)]• 169Tm(40Ar,3n)206Fr; 208Pb(40Ar,3n)245Fm [JNRS 8, 55 (2007); EPJD 45, 81 (2007)]• 238U(22Ne,5n)255No [JNRS 9, 27 (2008)]

Development of a gas‐jet transport system coupled to GARIS

Focal plane

1 2 m0

D2(10o)Q2Q1D1(45o)

Differential pumping section

Beam from RILAC

Gas inlet

Elastic scattering beam monitor

ERs

Mylar window

He/KCl

0 100 mm

33 Pa

50 kPa

Experimental setupRIKEN GARIS Gas‐jet transport system

Rotating target

10 m

15 pairs of Si PIN photodiodesMylar foil

Chemistry laboratoryMANON for α/SF spectrometry

0 100 mm

Si PIN photodiode

ERs

33 Pa

Focal plane Si detector

Exhaust

Evaporation Residues (ERs)

Nuclide 266Bh (T1/2 = 1.20 s1)) 267Bh (T1/2 = 13.7 s1))Reaction  248Cm(23Na,5n)  248Cm(23Na,4n) 

Cross section (pb) ~50 (5n + 4n)? 2)

Beam energy, Elab. (MeV) 131Beam intensity (pμA) 3

248Cm2O3 thickness (μg/cm2) 290; 250Magnetic rigidity (Tm) 2.12

GARIS He (Pa) 33RTC Mylar window (μm) 0.7Honeycomb grid (%) 78Gas‐jet He (kPa) 80

Chamber depth (mm) 20He flow rate (L/min) 5.0KCl generator (oC) 620

Step interval of MANON (s) 5.0; 8.5; 15.01) Wilk et al., PRL 85, 2697 (2000).; Eichler et al., Nature 407, 63 (2000).; Morita et al., JSPS 81, 103210 (2012).; Qin et al.,Nucl. Phys. Rev. 23, 400 (2006).2) Morira et al., JPSJ 78, 064201 (2009).

Experimental conditions

0

20

40

60

80

100

120

7 8 9 10 11 12

Cou

nts

/ 40

keV

energy / MeV

7.68

7 21

4 Po

(B.G

.: 22

2 Rn)

8.56

5, 8

.595

, 8.6

21, 8

.654

258 L

r?8.

45 25

9 Lr,

8.46

262 D

b?

7.15

0, 7

.192

254 F

m

8.78

5 21

2 Po

(B.G

.: 22

0 Rn)

8.68

262 D

b?

8.82

-9.7

7 26

6 Bh?

8.85

267 B

h?

8.35

5 26

3 Db?

8.73

267 B

h?

Beam energy: 131 MeV248Cm: 264 μg/cm2

Beam dose: 8.4×1018GARIS: Bρ = 2.12 TmChamber press.: 80 kPaHe: 5.0 L/minKCl: 620 oCColl. step: 5.0; 15.0 s15 up detectors

Beam energy: 131 MeV248Cm: 264 μg/cm2

Beam dose: 8.4×1018GARIS: Bρ = 2.12 TmChamber press.: 80 kPaHe: 5.0 L/minKCl: 620 oCColl. step: 5.0; 15.0 s15 up detectors

Table of Isotopes, 8th ed. (1996).Wilk et al., PRL 85, 2697 (2000).Eichler et al., Nature 407, 63 (2000).Qin et al., Nucl. Phys. Rev. 23, 400 (2006).Morita et al., JSPS 78, 064201 (2009). Morita et al., JSPS 81, 103210 (2012).Haba et al., PRC 89, 024618 (2014).

α‐particle spectrum

263Db27 s8.36

259Lr6.3 s8.45

266Bh1.20 s

8.82–9.77

267Bh13.7 s

8.73, 8.85

258Lr3.5 s

8.595, 8.621,8.565, 8.654

262Db34 s

8.46, 8.68

8.0

8.2

8.4

8.6

8.8

9.0

9.2

9.4

8.0 8.2 8.4 8.6 8.8 9.0 9.2 9.4

Dau

ghte

r e

nerg

y (M

eV)

Parent energy (MeV)

150

200

250

SF e

nerg

y (M

eV)Search for α‐α/SF correlations

Eα1 = 8.00–10.00 MeVEα2; α3 = 8.00–8.73 MeVESF ≥ 50 MeV; Si top & bottom coin.ΔT ≤ 340 s [= 10 T1/2(262Db)]

Observed Randomα‐α‐α 4 < 0.01α‐α 5 < 0.82α‐SF 7 < 0.06

No α‐α/SF correlation on 263Db

262Db258Lr

263Db259Lr

263Db 262Db 267Bh 266Bh

No. of the observed correlations

263Db27 s8.36

259Lr6.3 s8.45

266Bh1.20 s

8.82–9.77

267Bh13.7 s

8.73, 8.85

258Lr3.5 s

8.595, 8.621,8.565, 8.654

262Db34 s

8.46, 8.68

Excitation function calculated by HIVAPReisdorf and Schädel, ZPA 343, 47 (1992).Nishio et al., PRL 93, 162701 (2004).Nishio et al., PRC 82, 024611 (2010).

10-2

10-1

100

101

This work (5n)Nagame 2002 (5n)Tsukada 2009 (5n)Dressler 1999 (5n)Trubert 2002 (5n)This work (4n)This work (6n)

35 40 45 50 55 60

90 95 100 105 110 115

Cro

ss s

ectio

n (n

b)

4n6n

5n

Eex (MeV)

ELab (MeV)

101

102

103

100 105 110 115 120 125 130 135 140

This workDGFRS 1994OLGA 1998PSI-Tape 2000PSI-Tape 1998HITGAS 2001

Cro

ss s

ectio

n (p

b)

Lab-frame energy ELab (MeV)

5n

4n

6n3n

0

4

1 1

2

6

12

29

Haba et al., PRC 83, 034602 (2011).Murakami et al., PRC 88, 024618 (2013).

10-1

100

101

102

Murakami et al. (2013)Haba et al. (2011)

80 85 90 95 100 105 110

Cro

ss s

ectio

n (n

b)

4n 6n

5n

Lab-frame energy ELab (MeV)

3n

Haba et al., PRC 85, 024611 (2012).Haba et al., PRC 89, 024618 (2014).

248Cm(18O,xn)266–xRf248Cm(19F,xn)267–xDb

248Cm(22Ne,xn)270–xSg

100

101

102

110 115 120 125 130 135 140 145 150

Cro

ss s

ectio

n (p

b)

Lab-frame energy ELab (MeV)

266Bh(5n)

267Bh(4n)

265Bh(6n)

248Cm(23Na,xn)271–xBhThis work

• For 248Cm(23Na,xn)271–xBh, σ(5n) is 60 pb, and σ(4n) is more than one order of magnitude smaller than σ(5n).

→ Most of the observed events in this work can be assigned to 266Bh.

Decay properties of 266Bh• Eα of 266Bh spread widely in Eα = 8.62–9.40 MeV.

• T1/2 = 10.7+4.2–2.4 s in this work is longer than those of 266Bh in the literatures.

0

2

4

10-2 10-1 100 101 102 103

Cou

nts

Time (s)

T1/2 = 10.7 s

0

1

2

3

4

5

8.0 8.5 9.0 9.5 10

correlated to decay 262Dbcorrelated to SF decay of 262Db

Cou

nts

/ 25

keV

energy (MeV)

NuclideThis work Refs. [1–4]

N T1/2 [s] N T1/2 [s]266Bh 12 10.7+4.2–2.4 8 1.20+0.66–0.31267Bh 11 13.7+5.9–3.2

[1] 249Bk(22Ne,5;4n)266,267Bh (N = 1, 5): Wilk et al., PRL 85, 2697 (2000).[2] 249Bk(22Ne,4n)267Bh (N = 6): Eichler et al., Nature 407, 63 (2000).[3] 243Am(26Mg,3n)266Bh (N = 4): Qin et al., Nucl. Phys. Rev. 23, 400 (2006). [4] 209Bi(70Zn,n)278113 → 266Bh (N = 3): Morita et al., JPSJ 81, 103201 (2012).

• The longer half‐life of 266Bh is good for Bh chemistry in the future.

• Existence of an isomeric state in 266Bh?→ Further investigation of 267Bh at a 

lower beam energy

Assumptions• T1/2(266Bh) = 10.7 s• SF branch of 266Bh: bSF = 0%• GARIS transmission: 15%• Gas‐jet transport efficiency: 50%• Gas‐jet transport time: 2.7 s

Excitation function for 248Cm(23Na,5n)266Bh

ReactionCross section

Reaction*Cross sections*

at 131 MeV at 117/123 MeV248Cm(23Na,5n)266Bh 55±16 pb 249Bk(22Ne,5n)266Bh ‐/25–250 pb

249Bk(22Ne,4n)267Bh 58+33–15/96+55–25 pb*Wilk et al., PRL 85, 2697 (2000).

100

101

102

110 115 120 125 130 135 140 145 150

Cro

ss s

ectio

n (p

b)

Lab-frame energy ELab (MeV)

5n

4n6n

248Cm(23Na,xn)271–xBh

• The 248Cm(23Na,5n)266Bh cross section is comparable to the 249Bk(22Ne,5;4n)266,267Bh.

• HIVAP reproduces the 248Cm(23Na,5n)266Bh cross section.

100

101

102

103

104

105

106

107

100 105 110

Cross sectio

n (pb)

Atomic number

261Rfa,b RIKEN [3]

265Sga,b RIKEN [5]266Bh RIKEN [6]

262Db RIKEN [4]

269Hs GSI [7]

258Lr Berkeley [2]

255,256No Berkeley [1]

References[1] Sikkeland et al., PL 172, 1232 (1968).[2] Eskola et al., PRC 4, 632 (1971).

[3] Haba et al., PRC 83, 034602 (2011); [4] Haba et al., PRC 89, 024618 (2014). [5] Haba et al., PRC 85, 024611 (2012). [6] This work

[7] Dvorak et al., PRL 100, 132503 (2008).

Cross section systematics for the 248Cm(X,5n) reactions

2. Future plans of SHE syntheses at RIKEN

• 248Cm(23Na,xn)271–xBh (in progress)• Aqueous chemistry of Sg and Bh by solvent extraction with LS Development of a rapid solvent extraction apparatus coupled to GARIS→ TASCA15 contribu on by Y. Komori

• Gas chemistry of organometallic compounds of SHEs→ Assessing the thermal stability of Sg(CO)6 (R. Eichler and Ch. E. Düllmann) 

• 248Cm(23Na,xn)271–xBh (in progress)• Aqueous chemistry of Sg and Bh by solvent extraction with LS Development of a rapid solvent extraction apparatus coupled to GARIS→ TASCA15 contribu on by Y. Komori

• Gas chemistry of organometallic compounds of SHEs→ Assessing the thermal stability of Sg(CO)6 (R. Eichler and Ch. E. Düllmann) 

• 248Cm(50Ti,xn)298–x118 (Feb.–Mar., 2016)☑ 50Ti‐MIVOC with Cp*50TiMe3 from Univ. Strasbourg

→ Accelera on test in Jun., 2015: 0.5 pμA on target; 0.22 mg/h□ 9 mg of 248Cm shipped to RIKEN from ORNL (Dec., 2015)

→ Prepara on of 248Cm rotating target (500‐μg/cm2; φ100 mm)□ GARIS II commissioning (Oct. 21–28, 2015 and Jan. 25–Feb. 15, 2016)

→ 238U(48Ca,xn)286–xCn and 248Cm(48Ca,xn)296–xLv

• 248Cm(50Ti,xn)298–x118 (Feb.–Mar., 2016)☑ 50Ti‐MIVOC with Cp*50TiMe3 from Univ. Strasbourg

→ Accelera on test in Jun., 2015: 0.5 pμA on target; 0.22 mg/h□ 9 mg of 248Cm shipped to RIKEN from ORNL (Dec., 2015)

→ Prepara on of 248Cm rotating target (500‐μg/cm2; φ100 mm)□ GARIS II commissioning (Oct. 21–28, 2015 and Jan. 25–Feb. 15, 2016)

→ 238U(48Ca,xn)286–xCn and 248Cm(48Ca,xn)296–xLv

Chemistry using preseparated 261Rfa, 262Db, 265Sga,b, and 266Bh

Syntheses of the heaviest SHEs

Collaborators for the GARIS gas‐jet experimentNishina Center for Accelerator‐Based Science, RIKENM. Huang, D. Kaji, J. Kanaya, Y. Komori, K. Morimoto, K. Morita, M. Murakami, M. Takeyama, K. Tanaka, T. Tanaka, Y. Wakabayashi, S. Yamaki, and A. Yoneda

Osaka Univ.Y. Kasamatsu, N. Kondo, K. Nakamura, A. Shinohara, and T. Yokokita

Tohoku Univ.H. Kikunaga

Niigata Univ.R. Aono, H. Kudo, K. Ooe, and S. Tsuto

Advanced Science Research Center, JAEAK. Nishio, A. Toyoshima, and K. Tsukada

IMPF. L. Fan, Z. Qin, and Y. Wang 

Thank you for your kind attention.