Ensanchamiento doppler de resonancias neutrónicas en sólidos y …ricabib.cab.cnea.gov.ar/173/1/1Villanueva.pdf · 2010. 8. 30. · the low energy-temperature regime. In the study

TESIS DOCTORAL

CARRERA DE DOCTORADO EN CIENCIAS DE LA INGENIERÍA

ENSANCHAMIENTO DOPPLER DE

RESONANCIAS NEUTRÓNICAS EN SÓLIDOS Y

LÍQUIDOS MOLECULARES UN ENFOQUE SINTÉTICO

Alejandro Javier Villanueva

Dr. José Rolando Granada Dr. Juan Jerónimo Blostein DIRECTOR CODIRECTOR

Lic. Alejandro Javier Villanueva DOCTORANDO

Mayo de 2010

Instituto Balseiro

Comisión Nacional de Energía Atómica

Universidad Nacional de Cuyo

República Argentina

Oh Love…

Love is something else my friend,

there is no such a thing on this Earth.

Your Love is the memory of the Gods.

Anónimo

Quiero expresar una vez y para siempre, desde la primera a la última fibra de mi carne, el

agradecimiento al Grupo de Física de Neutrones del CAB. Sin su apoyo esta pequeña obra,

de la cual llevaré en mí sus frutos por el resto de los tiempos, no hubiese visto la luz.

Resumen

El problema del Ensanchamiento Doppler de Resonancias de Absorción Neutrónica (EDRAN) es

encarado nuevamente desde un punto de vista sintético. En la primera parte de esta tesis se estudia el

problema del EDRAN en sólidos, mientras que en la segunda parte nos ocupamos del EDRAN en

líquidos moleculares. Tanto para sólidos como para líquidos moleculares, el objetivo de esta tesis ha sido

producir un modelo simplificado que supere al tradicionalmente empleado Modelo de Gas a Temperatura

Efectiva (MGTE), capaz de sustentar algoritmos para reemplazar a este último en códigos neutrónicos

para generación de secciones eficaces. Por esta razón cada uno de los modelos desarrollados está basado

en una cantidad mínima de información necesaria para describir la dinámica del sistema en cada caso.

En lo que respecta sistemas sólidos, el modelo desarrollado está basado en un espectro de Debye para

describir la dinámica de los mismos. Dos regímenes dinámicos surgen naturalmente, las regiones de alta y

baja energía-temperatura. En la región de alta energía-temperatura, donde la validez del MGTE está fuera

de toda duda, nuestro modelo incluye a este último; en la región de baja energía-temperatura, donde el

mismo produce errores no despreciables, se ha logrado una descripción adecuada de la dinámica del

sólido a través de una expansión en fonones. El núcleo de esta primera parte de la tesis consiste en una

serie de aproximaciones que permiten, por un lado una descripción confiable del problema en la región de

transición entre estos dos regímenes, y por otro simplificar la complejidad de las expresiones que surgen

de la expansión en fonones correspondiente al régimen de baja energía-temperatura.

En el estudio del problema de los líquidos moleculares, los grados de libertad rotacionales y vibracionales

de la molécula han sido tratados como un conjunto discreto de osciladores armónicos simples, mientras

que el centro de masa molecular, como una partícula libre. Bajo estas hipótesis, presentamos una

formulación matemática del EDRAN que no hemos encontrada publicada hasta la fecha. Se realizó una

segunda serie de aproximaciones con el fin de producir un segundo modelo simplificado, apto para

códigos neutrónicos. Este segundo modelo está basado en el espíritu del modelo sintético para dispersión

de neutrones en líquidos moleculares. Dependiendo de la temperatura del sistema y de la energía del

neutrón, los grados de libertad internos de la molécula son considerados como completa o pobremente

excitados. La dinámica de la molécula es luego representada por estas dos contribuciones. Dentro del

marco de las simplificaciones mencionadas previamente, este segundo modelo reproduce exactamente el

cálculo basado en el anterior modelo más completo, tanto en el régimen de alta como de baja energía-

temperatura. Aquí nuevamente, una cantidad considerable de esfuerzo ha sido dedicada a la descripción

del problema en la zona de transición entre ambos regímenes.

Para ambos modelos se discute su potencial aplicación, reemplazando al MGTE, al problema de las

predicciones termométricas basadas en el EDRAN.

Los modelos desarrollados en este trabajo para tratar el EDRAN en fluidos moleculares necesitan aún una

verificación experimental, sin embargo, la formulación física subyacente que sienta las bases para los

mismos, es la misma que se utiliza para describir el problema de la dispersión de neutrones en líquidos

moleculares, que sí ha sido probada experimentalmente con éxito, en la producción de núcleos de

dispersión y secciones eficaces totales.

En cuanto al modelo para el EDRAN en sólidos, presentamos una validación experimental robusta que

demuestra su superioridad en comparación con el MGTE.

Abstract

The subject of Doppler Broadening of Neutron Absorption Resonances (DBNAR) is addressed

once again from a synthetic point of view. In the first part of this thesis the problem of DBNAR

in solids is investigated while in the second part, we study DBNAR in molecular fluids. Both

for solids and molecular fluids, the goal of this thesis has been to produce a simplified model

that overcomes the so far traditionally employed Effective Temperature Gas Model (ETGM),

capable of being the basis for algorithms that replace the latter in neutron-cross-section-

preparation codes. For this reason the two models developed here are based on a minimum

content of information necessary to describe the dynamics of the systems considered in each

case.

As for solids are concerned, the model developed relies on a Debye spectrum for describing the

dynamics of the system. Two dynamical regimes arise naturally, the high and low energy-

temperature regions. In the high energy-temperature region where the validity of the ETGM has

been proved beyond any doubt, our model includes exactly the ETGM, in the low energy-

temperature region where the latter produces no negligible errors, an appropriate description of

the solid system´s dynamics is achieved through a phonon expansion. The kernel of the first part

of this work is a series of physical approximations made on one hand, to obtain a reliable

description of the problem in the transition regime in between these limiting situations, and on

the other, in order to simplify the expressions arising in the phonon expansion corresponding to

the low energy-temperature regime.

In the study of the molecular fluids problem, the rotational and vibrational degrees of freedom

of the molecule have been treated as a set of discrete simple harmonic oscillators, whereas the

molecular center of mass has been considered as a free particle. With these assumptions, we

present a mathematical formulation of the problem of DBNAR in molecular fluids which we

have not found published up to this time. Further physical approximations are made, in order to

produce a second simplified model suited for neutron cross section codes. This second model is

based on the spirit of the synthetic model for neutron scattering in molecular fluids. Depending

on the temperature of the system and neutron energy, the internal modes of the molecule are

considered approximately as being fully or poorly excited. The dynamics of the molecule is then

represented by these two contributions. Within the framework of the previously mentioned

simplifications, this second model reproduces exactly the latter more complete formalism both

in the high and low energy-temperature regime. Here again, a substantial amount of effort is

devoted to problem of accurately describing the problem in the transition zone.

For both models the potential application of them, replacing the ETGM, to the problem of

thermometric predictions based on DBNAR is discussed.

The models developed in this work for treating DBNAR in molecular fluids still need an

experimental validation, nevertheless, the underlying physical formulation which is the basis for

them, is the same that is used to describe the problem of neutron scattering with molecular

fluids, which in turn has been tested experimentally with success, in the production of scattering

kernels and total cross sections.

Regarding our model of DBNAR in solids, a robust experimental validation of it is presented

that demonstrates its superiority in comparison to the ETGM.

Índice

Introducción 1

Primera parte

ENSANCHAMIENTO DOPPLER DE RESONANCIAS DE ABSORCIÓN NEUTRÓNICA EN

SÓLIDOS

Capítulo 1:

Teoría básica para describir el ensanchamiento Doppler de resonancias 6

Capítulo 2:

Expresiones exactas basadas en un espectro de Debye

2.1 Expresiones para la ley de scattering restringida 13

2.2 Expresiones para la sección eficaz efectiva 18

Capítulo 3:

Modelo de gas a temperatura efectiva

3.1 Expresiones para la ley de scattering restringida en el MGTE 20

3.2 Expresión para la sección eficaz efectiva en el MGTE 21

Capítulo 4:

Modelo compacto extendido para el ensanchamiento Doppler de resonancias de

absorción neutrónica en sólidos

4.1 Formulación general 23

4.2 Elementos constitutivos de nuestro modelo 25

4.2.1 Término elástico y de un fonón 25

4.2.2 Término de dos fonones 25

4.2.3 Término de tres fonones 31

4.2.4 Término gaussiano 34

4.3 Ley de scattering restringida 38

4.4 Sección eficaz efectiva de captura ensanchada por efecto Doppler 43

4.5 Aplicación a la termometría 45

Capítulo 5:

Análisis comparativo de dispersión cuadrática media sobre el espacio (,) y

segunda formulación del modelo compacto extendido 50

Capítulo 6:

Evidencia experimental para la validación del modelo compacto extendido para el

ensanchamiento Doppler de resonancias de absorción neutrónica en sólidos

6.1 Ajuste de los datos experimentales 55

6.2 Función de transición P() exacta para UO2 65

6.3 Termometría y extracción de temperaturas de Debye basados en un caso real 69

6.4 Extracción de parámetros nucleares a partir de experimentos de transmisión de neutrones 73

Conclusiones de la primera parte 78

Segunda parte

ENSANCHAMIENTO DOPPLER DE RESONANCIAS DE ABSORCIÓN NEUTRÓNICA EN

LÍQUIDOS MOLECULARES

Introducción 80

Capítulo 7:

Ecuaciones básicas para describir la dispersión de neutrones en líquidos

moleculares 82

Capítulo 8:

Expresión general para el ensanchamiento Doppler de resonancias de absorción

neutrónica en líquidos moleculares

8.1 Formulación general 86

8.2 El límite de altas energías 88

8.3 El límite de bajas energías 90

8.4 Desarrollo en serie de Nelkin y Parks 91

8.5 Desarrollo en serie de Singwi y Sölander 93

8.6 El límite del contínuo 95

Capítulo 9:

Modelo sintético para el ensanchamiento Doppler de resonancias de absorción

neutrónica en líquidos moleculares 97

Capítulo 10:

Cálculos numéricos con el modelo sintético para el ensanchamiento Doppler de

resonancias de absorción neutrónica en líquidos moleculares

10.1 Cálculo de la ley de scattering restringida en el modelo sintético 102

10.2 La ley de scattering restringida del UF6 106

10.3 Sección eficaz de captura efectiva del 238

U de 6.674 eV en UF6 108

10.4 Aplicación a la termometría 110

Conclusiones generales de toda la obra 112

Anexo

El código computacional para el cálculo del ensanchamiento Doppler en sólidos 116

Apéndice A

Funciones útiles utilizadas en todo este trabajo 126

Apéndice B

Cantidades relacionadas al modelo de Debye 128

Apéndice C

Funciones ajustadas numéricamente relacionadas con la ley de scattering restringida del modelo

compacto extendido

C.1 Funciones relacionadas con el segundo fonón 131

C.2 Funciones relacionadas con el tercer fonón 131

C.3 Funciones relacionadas con el término gaussiano 132

Apéndice D

Funciones del modelo compacto extendido para la sección eficaz efectiva 133

Referencias 136

1

Introducción

Esta tesis está dedicada al desarrollo de dos modelos capaces de describir en forma sintética el

ensanchamiento Doppler de resonancias de absorción neutrónica (EDRAN) en sólidos y líquidos

moleculares, que sean superiores al tradicionalmente empleado modelo de gas a temperatura efectiva

(MGTE).

El EDRAN se produce debido al movimiento relativo entre un núcleo absorbente y el neutrón incidente;

en el sistema de referencia del núcleo el neutrón es visto como incidiendo con energías ora mayores, ora

menores que la energía de resonancia, consecuentemente la probabilidad de absorción en este sistema de

referencia es aumentada o disminuida. La forma exacta del ensanchamiento dependerá de la distribución

relativa de velocidades que será en última instancia determinada por el estado de agregación del

absorbente. Para las circunstancias de interés, el núcleo absorbente o bien pertenece a una muestra

macroscópica en reposo, o bien la velocidad de la misma es mucho menor que las velocidades de

neutrones epitérmicos que son absorbidos en las resonancias; no hay pues un efecto neto que se

manifieste en un corrimiento de la energía de la resonancia proveniente de la distribución de velocidades

del absorbente. Sin embargo, el ancho de línea natural de Breit y Wigner [Breit y Wigner, 1936]

contempla la absorción de un neutrón por un núcleo muy pesado; para un núcleo de masa finita sí hay un

efecto de corrimiento debido a la energía de retroceso del núcleo compuesto que a primer orden tiene una

magnitud ER/A siendo ER la energía de la resonancia y A el número másico del absorbente.

En cuanto a la descripción formal del ensanchamiento Doppler se pueden hacer algunas afirmaciones

cualitativas de validez totalmente general, basándose en la naturaleza de las fuerzas físicas que gobiernan

el proceso de absorción; estas enmarcarán completamente el formalismo matemático utilizado a lo largo

de todo este trabajo. La absorción del neutrón está gobernada por la fuerza fuerte mientras que la fuerza

electromagnética determina la distribución de velocidades del núcleo, compatible con un dado estado de

agregación y a una temperatura termodinámica. Siendo que estas fuerzas son de diferente naturaleza

ocurre que el tiempo típico que tarda un neutrón en ser absorbido es varios órdenes de magnitud menor

que el tiempo típico en que, por ejemplo, un núcleo realiza una oscilación alrededor de su posición de

equilibrio; en una excelente aproximación podrá considerarse pues que la absorción es instantánea y que

los grados de libertad atómicos y nucleares son por ende separables. Debido a que además tanto en el

proceso de absorción como en el de dispersión de neutrones la interacción con el blanco puede ser

descripta por un potencial de tipo puntual (en el caso de dispersión el pseudo potencial deltiforme de

Fermi [Fermi, 1936] regula la interacción), se deduce que en ambos procesos toda la información

2

dinámica del núcleo absorbente (o dispersor) queda contenida en un mismo y único objeto. Este objeto es

la distribución conjunta de transferencia de impulso y energía conocida como ley de scattering de Van

Hove S(Q,) [Van Hove, 1954]. Desde ya esta no es la única descripción posible del problema, por

ejemplo en el trabajo de Singwi y Sjölander [Singwi y Sjölander, 1960] se aborda un enfoque

complementario haciendo uso de la función de auto-correlación G(r,t) que también se estudia en el

trabajo de Van Hove; lo importante es que en ambos casos la información dinámica del estado de

movimiento del absorbente queda aislada del proceso de absorción, en particular la distribución de

velocidades está contenida en estos objetos y ambas formulaciones pueden deducirse la una de la otra.

Nosotros seguiremos la formulación basada en la ley de scattering de Van Hove S(Q,). Como

consecuencia de ambos hechos, de la separabilidad de grados de libertad atómicos y nucleares, y de la

naturaleza puntual de la interacción que regula la absorción del neutrón, la sección eficaz efectiva de

absorción ensanchada por efecto Doppler puede expresarse como una convolución1 entre el ancho de

línea natural de Breit y Wigner y la distribución S(Q,) evaluada en el impulso del neutrón incidente ya

que no hay neutrón saliente. También es importante observar que tan sólo la parte incoherente de la

función S(Q,) ha de entrar en el cálculo; esta es otra aproximación ampliamente justificada si tenemos

en cuenta que las energías resonantes son del orden de los electronvoltios o mayores mientras que las

energías neutrónicas con longitudes de onda asociadas compatibles con parámetros de red cristalinos

donde pueden observarse efectos de interferencia son del orden de los mili electronvoltios.

Tradicionalmente se emplea el MGTE [Lamb, 1939] para el cálculo del ensanchamiento Doppler. Dado

que las energías resonantes son varios órdenes de magnitud mayores que las energías interatómicas de

ligadura, se considera al núcleo absorbente formando parte de un gas libre y toda la información

concerniente al potencial interatómico es condensada en un único parámetro que es la temperatura

efectiva. Naturalmente la temperatura efectiva coincide con la temperatura termodinámica a altas

temperaturas y a muy bajas temperaturas es mayor que cero debido a la naturaleza intrínseca de cualquier

sistema cuántico. Cualitativamente está claro que este modelo produce resultados confiables cuando la

temperatura termodinámica es superior a la temperatura característica del sistema (por ejemplo la

temperatura de Debye) y la energía de retroceso del blanco es mucho mayor que la energía típica de

1 No es una convolución en el sentido estricto de la palabra pero en la jerga se utiliza con frecuencia este

término.

3

ligadura del sistema. Por ello este modelo ha sido empleado exitosamente no solamente en física de

reactores (en donde es utilizado a veces sin el refinamiento de la temperatura efectiva reemplazándola

directamente por la temperatura termodinámica [Dresner, 1960]), sino también en otras aplicaciones de

interés tecnológico como lo son la medición remota de temperaturas [Stone et al,2005] y la espectroscopia

por absorción resonante de neutrones [Kiyanagi et al, 2005; Kamiyama et al, 2004]. Cuando las

condiciones anteriores no se cumplen encontramos casos interesantes para bajas energías y o núcleos

pesados a bajas temperaturas, donde este modelo resulta claramente insuficiente para una descripción

adecuada del problema [Meister et al., 1997; Courcelle et al., 2005]. Un estudio teórico cuantitativo y

completo que analiza en detalle las limitaciones de este modelo lo encontramos en el trabajo de Nelkin y

Parks [Nelkin y Parks, 1960]; haciendo un desarrollo en serie de la distribución S(Q,) en la

representación temporal alrededor del instante de la interacción (t=0), lo que es compatible con altas

energías incidentes del neutrón, surge naturalmente un resultado en donde la ley de scattering queda

expresada como una serie en donde el primer término representa el MGTE y los restantes producen

correcciones que dependen de la temperatura efectiva y la energía de retroceso del blanco. Luego

encontramos un enfoque complementario e igualmente completo en el trabajo de Singwi y Sjölander

[Singwi y Sjölander, 1960]; aquí la expansión en serie es realizada alrededor de t=∞ (tiempos largos de

interacción) compatibles con energías pequeñas del neutrón. El resultado que se obtiene no es otra cosa

que la expansión en fonones [Sjölander, 1958] aplicada al ensanchamiento Doppler. En lo que se refiere a

sistemas sólidos isotrópicos en los que la función S(Q,) puede ser considerada bajo una buena

aproximación como dependiendo solamente del módulo de Q, ambos trabajos son exactos y cubren la

totalidad de las circunstancias posibles, sin embargo está dicho explícitamente en ellos que los desarrollos

que se obtienen solamente son rápidamente convergentes (en lo que a la evaluación numérica concierne)

en un rango limitado del espacio energía-temperatura. Siguiendo una línea de razonamiento análoga a los

dos trabajos anteriores encontramos otros similares [Placzek, 1952; Wick, 1954; Lynn et al, 2002] así

como también una considerable cantidad de experimentos [Olsen et al., 1978; Kobayashi et al., 1984;

Meister et al., 1997; Guber et al., 2001], sin embargo según la visión de los evaluadores el capítulo

permanece inconcluso; en opinión de M.E. Dunn y sus colaboradores[Dunn et al., 2007] “en la región de

resonancias resueltas no es posible determinar la estructura de la sección eficaz desde primeros principios;

no hay modelos que puedan predecir en forma confiable el comportamiento de resonancias complejas”.

Como parte de la necesidad actual de cubrir estas deficiencias encontramos dentro del programa de

criticidad y seguridad nuclear llevado a cabo por el Departamento de Energía de los Estados Unidos, una

4

iniciativa puntual para efectuar una reevaluación de los parámetros nucleares conocidos hasta el momento

[Derrien et al.,2004]. Esta tesis doctoral pretende ser una contribución en ese sentido.

En la primera parte de la misma hemos desarrollado un modelo compacto extendido para el cálculo del

ensanchamiento Doppler en sólidos. En este modelo se unifican en un mismo marco los enfoques de los

trabajos de Nelkin y Parks, y de Singwi y Sjölander [Nelkin y Parks, 1960; Singwi y Sjölander, 1960]

gestando un modelo apto para el cálculo; conservando los ingredientes esenciales de cada enfoque y

logrando, que para altas temperaturas y o energías nuestro modelo quede reducido naturalmente al

MGTE, y para bajas energías a un desarrollo en fonones. En este sentido el modelo es extendido ya que se

reduce al MGTE pero extiende el mismo a regiones de temperatura y energía en donde este último

producía resultados erróneos. Es compacto en el sentido que se ha querido reducir a un mínimo su

complejidad, logrando que el mismo pueda dar sustento a algoritmos de códigos de cálculo neutrónico,

simplificando considerablemente el cálculo numérico. En consecuencia, dedicamos un capítulo

importante de esta primera parte a la contrastación de nuestro modelo con datos experimentales. Se han

analizado en forma sistemática una serie de experimentos de transmisión de neutrones para las

resonancias de 6.67, 20.8 y 36.6 eV del 238

U en muestras de uranio metálico y dióxido de uranio (UO2) a

altas y bajas temperaturas. Los datos experimentales están disponibles en la base de datos EXFOR;

detalles sobre la realización del experimento pueden encontrarse en [Meister et al., 1997] y en las

referencias indicadas allí.

En la segunda parte de esta tesis doctoral hemos desarrollado un modelo para el cálculo del EDRAN en

gases y líquidos moleculares. A diferencia del ensanchamiento Doppler en sólidos, no hemos encontrado

en la literatura un trabajo que trate este tema con el mismo grado de generalidad; en el valioso trabajo de

[Bowman y Schrack, 1979] se estudia el ensanchamiento Doppler en el caso particular del hexafloruro de

uranio (UF6) pero se utiliza un lenguaje que hace engorroso traducir los resultados de manera inmediata a

un sistema molecular distinto. Para ello nosotros hemos buscado nuevamente condensar la información

del sistema molecular en la ley de scattering S(Q,) del mismo. Algunas aproximaciones generales son

necesarias para sentar las bases del formalismo [Zemach y Glauber, 1956], conceptualmente estas

presuponen la separabilidad de los grados de libertad traslacionales, rotacionales y vibracionales de la

molécula, la representación aproximada de los mismos mediante osciladores armónicos discretos y el

formalismo de Krieger-Nelkin [Krieger y Nelkin, 1957] para realizar el promedio sobre orientaciones

moleculares. Una vez hecho esto es inmediato expresar nuevamente la sección eficaz efectiva ensanchada

por efecto Doppler como la convolución entre el ancho de línea natural y la ley de scattering para el

sistema molecular S(Q,). También aquí, con miras a hacer a nuestro modelo apto para sustentar

5

algoritmos de códigos de cálculo neutrónico, hemos desarrollado una segunda versión simplificada del

modelo original más exacto. Conceptualmente esta versión está basada en la idea del modelo sintético

para la dispersión de neutrones en gases y líquidos moleculares [Granada, 1985; Granada et. al, 1987;

Granada y Gillette, 1995], en donde dependiendo de la energía del neutrón, los grados de libertad

internos son considerados como congelados o totalmente excitados.

6

Primera parte

ENSANCHAMIENTO DOPPLER DE RESONANCIAS DE

ABSORCIÓN NEUTRÓNICA EN SÓLIDOS

Capítulo 1

Teoría básica para describir el ensanchamiento Doppler de resonancias

En este capítulo presentamos el formalismo matemático que utilizaremos a lo largo de todo este trabajo.

Las expresiones concernientes al scattering de neutrones se dan sin demostración a los fines de

completitud; los desarrollos de las mismas pueden encontrarse en cualquier libro de texto [Parks et al,

1970; Marshall y Lovesey, 1971]. La deducción de la ecuación básica del EDRAN para un sólido

cristalino está tomada de los trabajos de [Lamb, 1939] y [Singwi y Sjölander, 1960].

Comencemos por escribir la sección eficaz doble diferencial de scattering incoherente para un sólido

cristalino [Cuello, 1996]:

),(4

2

Qinc

incinc SNk

k

Edd

d

(1.1)

en donde inc es la sección eficaz total de scattering incoherente, k´ y k los módulos de los vectores de

onda del neutrón saliente y entrante respectivamente, N el número total de dispersores del sólido, ћQ=ћk-

ћk´ es el vector transferencia de impulso del neutrón a la muestra, ћ=E-E´ es la transferencia de energía

del neutrón a la muestra, Ω el ángulo sólido subtendido por el vector de onda saliente k´ y Sinc(Q,) la ley

de scattering o factor de estructura dinámico incoherente para el sólido en cuestión. Esta ley de

scattering, que es la que en definitiva nos interesará más adelante, puede expresarse como:

j

jjinc

incinc

tiiN

t

ttidtS

))(exp())0(exp(1

),(

),()(exp2

1),(

RQRQQ

QQ

(1.2)

7

Aquí Rj(0) es el operador posición en la representación de Heisenberg del j-ésimo centro dispersor en el

instante inicial y Rj(t) el mismo operador evolucionado a tiempo t; el corchete indica el promedio

conjunto cuántico y termodinámico:

l

l

nnn

SSS

lSSS

nnn

S

nEExpZnEExpZ

n

,lnnnnnnn

....

21

....

21

21

))(( , ))((1

,.....21 , .......... ,

(1.3)

siendo β=1/KBT , KB la constante de Boltzmann y T la temperatura termodinámica del sistema. Si todas las

posiciones del sólido son equivalentes la función intermedia de scattering inc(Q,t) definida en (1.2) toma

la forma más simple:

))(exp())0(exp(),( tiit jjinc RQRQQ

(1.4)

Escribiendo explícitamente el operador posición dependiente del tiempo e insertando la identidad en la

base de autoestados {S}, la ecuación (1.4) puede reescribirse como:

/)()(exp))0(exp(

/)()(exp))0(exp())0(exp(

exp))0(exp(exp))0(exp(),(

2

SS

SSS

SS

S

S

S

EnEitnin

EnEitniinn

niHtiiHtinnt

SSj

n

S

SSjjS

n

S

SjjS

n

Sinc

S

S

S

RQ

RQRQ

RQRQQ

(1.5)

Ahora bien, en cuanto al EDRAN en un sólido cristalino el cálculo fundamental que ha de plantearse debe

responder la siguiente pregunta: ¿Cuál es la probabilidad que un núcleo cualquiera (suponemos que sólo

hay presente un isótopo absorbente en la red) A de la red absorba un neutrón de impulso p, como

consecuencia de ello se transforme en un núcleo de tipo A+1 pasando por un estado intermedio en la

formación de un núcleo compuesto C emitiendo un rayo gamma de impulso pG (la teoría es

completamente general pero en esta demostración se supone por simplicidad que no hay otros estados

8

intermedios ni finales), y que conjuntamente la red cristalina efectúe una transición del estado inicial {S}

al estado final {S}? La teoría cuántica de dispersión da como respuesta:

2

)(2/)()(

1

sn sssR

ssG

niEnEEE

AHCnCnHAW

pp SSSS ,

(1.6)

en donde H´ representa el Hamiltoniano de interacción para la formación del núcleo compuesto C, ER es

la energía de la resonancia, {nS} es un conjunto completo de autoestados de la red cristalina en el mismo

sentido que en (1.3) y (1.5), E(ns) es el correspondiente autovalor y nses el valor total del ancho de

línea natural mitad del estado intermedio del núcleo compuesto (C,ns). Ahora utilicemos el hecho que las

fuerzas de formación del núcleo compuesto que intervienen en el Hamiltoniano de interacción en (1.6)

son de corto alcance y que por ende los grados de libertad nucleares y atómicos son separables; en forma

aproximada podemos suponer entonces que el Hamiltoniano es proporcional a una función delta de Dirac

con lo cual los elementos de matriz que aparecen en (1.6) adquieren la forma:

SS

SS

)/exp(

)/exp(1

rpp

rppp

inMAHCn

niMCnHA

sCOMPs

SGGRADsG

(1.7)

en donde r es el operador posición del núcleo absorbente, MRAD(pG) y MCOMP los elementos de matriz para

irradiación de un rayo gamma y formación del núcleo compuesto respectivamente. En la práctica si no se

realiza una medición del estado inicial de la red podemos considerar que se halla en equilibrio térmico y

hacer el correspondiente promedio termodinámico sobre los estados iniciales {S}; asimismo si tampoco

se realiza una medición del estado final de la red {S} debemos sumar la contribución de todos estos

estados finales. La cantidad que es entonces accesible experimentalmente puede expresarse como:

S S

, SSS

WEW )(

(1.8)

Debido a la conservación total de la energía el elemento de matriz MRAD(pG) posee una dependencia con el

estado final {S}, sin embargo como aquí nuevamente tratamos con dos fuerzas de índole diferente, a los

fines prácticos podemos despreciar una variación de energía del rayo gamma del orden del punto cero de

9

vibración de la red y considerar a pG independiente de {S}. Haciendo esta simplificación y reemplazando

(1.7) y (1.6) en (1.8) obtenemos usando la relación de completitud:

22

2

22

2/)()()(

)/exp()(

sssR

SS

n

SCOMPRADnEnEEE

inMMEW

S

rp

S

(1.9)

A menos de un factor de escala la cantidad W(E) definida en (1.9) es proporcional a la sección eficaz

efectiva ensanchada por efecto Doppler. En los casos en que la contribución principal al ancho de línea

natural proviene de la captura neutrónica y no del scattering con neutrones lentos, es decir cuando la

sección eficaz de captura es mucho mayor que la de scattering, puede despreciarse la dependencia del

ancho de línea con el estado de la red {nS}; un enfoque más general puede encontrarse en el trabajo de

[Naberejnev, 2001] pero no se condice con el objetivo de producir un algoritmo compacto de esta tesis. A

los fines que nos interesan podemos escribir entonces:

22

2

2

02/)()(

)/exp(2/)(

ssR

SS

n

SeffEnEEE

inE

S

rp

S

(1.10)

en donde 0 es el valor de la sección eficaz de captura a la energía de la resonancia. Introduzcamos en

(1.10) una función delta de Dirac:

22

2

02

2/

/2/)/exp()(

R

SSSS

n

SeffEE

EnEindE

S

rpS

(1.11)

Usando la representación integral de la función delta de Dirac y la función de Breit y Wigner (ambas

definidas en el Apéndice A), reescribimos nuevamente (1.11) en la forma:

)(

)/)(exp()/exp( 2

1)(

2

'

S

E

nEEitindtedE

BW

SSSS

n

Sti

eff

S

rp

(1.12)

Comparando el argumento dentro del paréntesis en la integral temporal en (1.12) con la ecuación (1.5)

notamos que (1.12) puede escribirse como:

10

)(),(2

1)(

EtedtdE BWincti

eff p

(1.13)

Y finalmente comparando (1.13) y (1.2) llegamos a la ecuación:

)(),( )(

ESdE BWinceff p

(1.14)

La ecuación (1.14) es la ecuación fundamental que se utilizará en todo este trabajo. Expresa el

ensanchamiento Doppler en términos del ancho de línea natural de Breit y Wigner que concentra toda la

información sobre el isótopo absorbente y de la ley de scattering incoherente Sinc(p,) para el absorbente

evaluada en el impulso entrante del neutrón que sintetiza la información referente a los grados de libertad

de movimiento del centro de masa del absorbente. Los dos modelos que son la contribución de esta tesis,

intentan dar una descripción compacta y precisa del objeto Sinc(p,) para el sistema físico en cuestión, un

sólido en la primera parte del trabajo y un líquido molecular en la segunda. No todo el detalle de la forma

de Sinc(p,) es verdaderamente relevante a los efectos del EDRAN ya que parte de esa información de

pierde al realizar la convolución en (1.14) lo que por otro lado facilita la búsqueda de un algoritmo más

simple. A los efectos de la evaluación numérica, otra ecuación que resultará útil será la expresión de la

sección eficaz efectiva dada en (1.14), expresada en términos de la función intermedia de scattering.

Volviendo a (1.13) y utilizando la transformada de Fourier de la función de Breit y Wigner (ver Apéndice

A) podemos escribir:

),(2

/exp 4

)(

),()( 2

1 )(

0 ttEEitdtE

tEeddtE

incReff

incBWti

eff

p

p

(1.15)

En la mayoría de los casos de interés la aproximación Gaussiana [Vineyard, 1958] que es exacta para una

red cúbica es utilizada para describir la función intermedia de scattering inc(p,t) en sistemas sólidos;

11

nosotros usaremos esta aproximación en todo este trabajo. Bajo esta aproximación la función intermedia

de scattering toma la forma [Cuello, 1996]:

ti

inc

eExp

Zdt

tM

Expt

1)(

1)()(~

))0(~)(~(2

),(2

QQ

(1.16)

en donde Z() es la densidad espectral de modos normales del sólido y 1/KBT. Utilizando la relación de

dispersión clásica energía-impulso para el neutrón E=p2/2m y el número másico A=M/m obtenemos

insertando (1.16) en (1.15):

))0(~)(~(2

/exp 4

)( 0

tA

EExptEEitdtE Reff

(1.17)

Las expresiones deducidas aquí son de aplicación general tanto para la primera como la segunda parte de

esta tesis y por eso se dan al comienzo. Para un sistema molecular lo único que cambia es que el número

de grados de libertad es finito; en las deducciones anteriores no se ha usado explícitamente el hecho que

el número de grados de libertad para un sólido es infinito y por lo tanto las expresiones son válidas en

ambos casos.

En esta primera parte del trabajo desarrollamos nuestro modelo compacto extendido para el

ensanchamiento Doppler de resonancias de absorción neutrónica en sólidos. El modelo está basado en un

espectro de Debye para la descripción del sólido; esta elección se sustenta en dos razones fundamentales:

En primer lugar se quiere producir un modelo que sea capaz de reemplazar al MGTE en códigos de

cálculo, para ello es necesario un modelo simple y de aplicación general. El espectro de Debye cumple

con estos requisitos. En segundo término en la gran mayoría de los casos no se conoce el espectro de

frecuencias exacto del sólido y además esta información detallada a veces no es necesaria ya que en el

cálculo del ensanchamiento Doppler entra como una doble integral primero a través de (1.16) y luego a

través de (1.14) y queda por ende “suavizada”.

12

Existen limitaciones del modelo de Debye para describir la dinámica de un sólido, en particular, éste sólo

puede ser exacto para redes cúbicas. Si bien en la mayoría de las situaciones prácticas se lidia con sólidos

poli cristalinos, lo cual le resta importancia a la anisotropía que éstos pudieran llegar a tener, también se

plantea la cuestión formal siguiente: Para un espectro de frecuencias genérico de un sólido, ¿Puede

asegurarse que una metodología exacta de cálculo (1.17) pero basada en un espectro de Debye, será

siempre mejor o a lo sumo igual, que el cálculo basado en el mismo espectro pero realizado con el

MGTE? Si bien esta pregunta no tiene una respuesta general sencilla, pueden hacerse dos aseveraciones

que esclarecen la cuestión en gran medida: Para altas temperaturas y energías, veremos en lo subsiguiente

que cualquier modelo converge al MGTE independientemente del espectro de frecuencias que se utilice

para describir al sólido. A su vez, para bajas temperaturas y energías es fácil demostrar que se puede

elegir la temperatura de Debye para que la expresión (1.17) sea exacta independientemente de cuál sea el

espectro exacto de frecuencias del sólido. Estos hechos aseguran que sobre una amplia región del espacio

de temperaturas y energías, el cálculo de (1.17) basado en el espectro de Debye será superior al que

provee el MGTE. Pueden haber no obstante casos singulares para los cuales en alguna región limitada del

espacio de temperaturas y energías, el MGTE produzca un error menor que el cálculo exacto (1.17)

basado en un espectro aproximado de Debye; estos casos, si los hubieren, requerirían ser estudiados

individualmente.

Comenzaremos escribiendo las expresiones exactas restringidas a un modelo de Debye para el sólido ya

que nuestro modelo toma como referencia estos cálculos; luego escribiremos las expresiones del MGTE

restringidas también al modelo de Debye. Nuestro modelo ocupa el lugar intermedio entre estos dos tanto

en complejidad como en precisión y se discute al final luego de haber servido estos dos casos tanto de

motivación como de haber fijado la forma límite que deben tomar las expresiones en los regímenes de

altas y bajas energías y temperaturas.

13

Capítulo 2

Expresiones exactas basadas en un espectro de Debye

2.1 Expresiones para la ley de scattering restringida

Comencemos por dar una expresión exacta para la ley de scattering incoherente Sinc(p,) que aparece en

la convolución (1.14) restringida al impulso incidente del neutrón, en la aproximación Gaussiana. Esta

cantidad nos ocupará en reiteradas ocasiones durante todo este trabajo; dado que no es estrictamente una

ley de scattering en sentido tradicional debido a que no hay neutrón saliente del proceso de absorción,

llamaremos a esta cantidad de ahora en más ley de scattering restringida. Reemplazando (1.16) en (1.2)

obtenemos:

))0(~)(~()(exp 2

1),(

t

A

EExptidtESinc

(2.1)

Definiendo las variables propias del modelo de Debye (ver Apéndice B) =Dt, u=D,

AE )0(~ siendo D la frecuencia de Debye y cumpliéndose (ћD=KBTD=ED donde TD es la

temperatura de Debye y ED la energía de Debye) reescribimos (2.1) expandiendo en serie la segunda

exponencial como:

uGn

e

Eiud

n

e

EuS n

n

n

D

n

n

n

Dinc

00!

1

)0(~)(~

)(exp 2

1

!

1),(

(2.2)

que no es otra cosa que el desarrollo en fonones [Sjölander, 1958] (ver Apéndice B para las propiedades

de Gn(u)) aplicado a este caso particular. La expresión (2.2) no es particularmente útil a los fines de la

evaluación numérica pero sí a los fines de comprender el comportamiento de Sinc(,u). Un modelo que

intente mejorar el MGTE deberá reducirse a los primeros términos fonónicos de (2.2) en el límite de bajas

energías; por otro lado, en (2.2) vemos que la variable que naturalmente expresa la transición entre el

régimen de pocos fonones y el de muchos fonones o modelo de gas (en definitiva cuántos términos es

necesario sumar en (2.2) para que la suma converja), es en realidad AEEAE D/)(3)0(~

1

en donde 1() es la función definida en el Apéndice B. El régimen de muchos fonones o de gas es

14

alcanzado para grandes energías pero también para energías bajas y altas temperaturas y con mayor

facilidad para núcleos livianos y o espectros blandos (bajas energías de Debye).

La expresión (2.2) no es particularmente apropiada para el cálculo numérico; partiendo de (2.1) haciendo

los mismos cambios de variables hechos para llegar a (2.2) podemos escribir para la parte inelástica

(corresponde a la suma en (2.2) desde n=1):

1)0(

)()(exp

2),(

Expiud

E

ExpuS

D

incinelast

(2.3)

Utilizando las propiedades de simetría y antisimetría (ver Apéndice B) de las parte real e imaginaria de la

función () respectivamente, la ecuación anterior queda expresada como:

)( )0( , )(3

)(

)(Re

)(

)(Im

1)(

)(Re

)(

)(Im

2),(

11

11

11

AE

E

ExpSinuSin

ExpCosuCosdE

ExpuS

D

D

incinelast

(2.4)

La función tiene un comportamiento lineal para valores grandes del argumento y tiende a un valor

de saturación de 0.5 para valores pequeños del mismo como se observa en la siguiente figura:

15

0.00 0.25 0.50 0.75 1.00

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

1(

)

Figura 2.1: Función (ver ecuación (2.4) y Apéndice B)

A su vez la parte imaginaria Im(())=Sin()/Cos()/ es independiente de la temperatura; la parte real

por el contrario no tiene expresión analítica, un cálculo para dos valores de normalizado al valor

()=se muestra en la próxima figura:

0 10 20 30

-0.5

0.0

0.5

1.0

Re

()

/

=0.01

=0.5

Figura 2.2: Función Re(())/(ver ecuación (2.4) y Apéndice B) para dos valores de

16

En las siguientes dos figuras se muestra un cálculo de Sincinelast

(,u) de la ecuación (2.4) para dos valores

de la temperatura reducida ; se observa que para valores pequeños de se manifiesta la estructura de los

primeros fonones de la ec. (2.2), esta estructura tiende perder nitidez a medida que la temperatura es

incrementada (ver figura (2.4)). Por otro lado para valores grandes de la forma de Sincinelast

(,u) tiende a

ser Gaussiana aún para temperaturas bajas (ver figura (2.5)). Para temperaturas bajas notamos que

Sincinelast

(,u) es significativamente distinta de cero tan sólo para valores positivos de u porque el neutrón sí

puede transferir energía a la muestra pero no a la inversa ya que a bajas temperaturas no hay fonones

excitados.

0 2 4 6

0.0

0.1

0.2

0.3

S(

,u)

u

Figura 2.3: Función Sincinelast

(,u) de la ecuación (2.4) para un valor pequeño de y Se observa la estructura

fonónica.

17

-2 0 2

0.0

0.1

0.2

0.3

S(

,u)

u

=1, =4


(,u) de la ecuación (2.4) para un valor pequeño de Se observa que la estructura

fonónica pierde su forma a medida que se incrementa .

0 5 10

0.00

0.05

0.10

0.15

0.20

S

(,u

)

u


(,u) de la ecuación (2.4) para un valor pequeño de y grande de Se observa que la

forma tiende a la gaussianidad aún para valores pequeños de la temperatura.

18

2.2 Expresiones para la sección eficaz efectiva

En cuanto a la sección eficaz efectiva ensanchada por efecto Doppler, esta se obtiene reemplazando (2.2)

en (1.14):

),/( )()/( )( !

)()(00

Dnn

nDBWn

n

n

eff EEpuEEuGdun

ExpE

(2.5)

en donde pn() es la probabilidad que se intercambien n fonones (corresponde a una distribución de

Poisson) y n(E/ED,) es la sección eficaz efectiva que se mediría si se supiera con certeza que

previamente a la absorción la red se hallaba en un estado de n fonones o que absorbió n fonones luego de

la absorción. No se puede decir mucho más de (2.5); la forma propia de la función Sincinelast

(,u) en (2.4) se

verá más o menos suavizada en la medida que el ancho de línea natural de la función de Breit-Wigner

presente en la integral (2.5) sea mayor o menor y en general no hay expresiones analíticas para las

funciones n(E/ED,) que intervienen en (2.5) aunque algunas de ellas se discutirán más adelante cuando

planteemos nuestro modelo compacto extendido.

Otra expresión alternativa para la sección eficaz efectiva ensanchada se obtiene mediante (1.17);

formalmente mirando la forma de (1.17) notamos que puede obtenerse la expresión para la sección eficaz

efectiva a partir de (2.4) haciendo el cambio u→E-ER, 1/(2ED)→0ћ además de agregar el factor de

decaimiento exponencial dentro de la integral temporal que no modifica ninguno de los argumentos de

simetría utilizados. De este modo obtenemos sumando además el término elástico que omitimos en (2.4):

DR

D

BWD

D

eff

EEE, AE

E

EExpEExpExpSinSin

ExpCosCosdE

ExpE

/)()()0()(3

)2/()(

)(Re

)(

)(Im

1)(

)(Re

)(

)(Im

2

2/

11

11

11

0

,

(2.6)

19

Diferiremos el análisis de (2.6) hasta haber discutido nuestro modelo cuando haremos una comparación

del mismo, el MGTE y el cálculo exacto basado en (2.6).

20

Capítulo 3

Modelo de gas a temperatura efectiva

3.1 Expresiones para la ley de scattering restringida en el MGTE

El modelo de gas a temperatura efectiva [Bethe y Placzek, 1937; Bethe, 1937] es el límite de (2.1) para

altas energías o temperaturas; ya vimos que la variable que naturalmente condensa esta información es

que aparece en (2.2), es decir que unívocamente este modelo se obtiene como el límite de valores

grandes de sumando el término elástico Exp(-)(u)/ED a (2.3) obtenemos:

1)0(

)()(exp

2

1),(

Expiud

EuS

D

inc

(3.1)

El comportamiento oscilante de la parte imaginaria de Im(Sin()/Cos()/implica que para

valores altos de la exponencial se hace fuertemente oscilante y por lo tanto la contribución relevante a la

integral (3.1) provendrá solamente de los valores del integrando a tiempos cortos de interacción; se

justifica entonces un desarrollo de alrededor de =0. Haciendo esto obtenemos:

2

1

3

1

2

)(2

)(

)(2)(exp

2

1

)0(2

)0(

)0(

)0()(exp

2

1),(

iExpiud

E

ExpiudE

uS

D

D

inc

(3.2)

donde las funciones 1 y 3 son las definidas en el Apéndice B. Realizando la integral temporal en (3.2)

obtenemos:

)(/)(2 , )(3/

),(/)(1

),(

131

22

MGTEMGTE

MGTEMGTE

MGTED

inc

u

uSuuExpE

uS

(3.3)

que es una forma gaussiana en concordancia con el cálculo numérico mostrado en la figura (2.4)

21

3.2 Expresión para la sección eficaz efectiva en el MGTE

La sección eficaz efectiva ensanchada por efecto Doppler en el marco del MGTE se obtiene

reemplazando (3.3) en (1.14). Haciendo esto llegamos a:

)(/)(2 , )(3/

2/

/)(

2/

)(),( )(

131

22

222

0

MGTEMGTE

DR

MGTEMGTE

MGTE

DBWMGTEDeff

u

uEEE

uuExpdu

uEEuSduEE

(3.4)

Definiendo el cambio de variable (E-ER-ED u)/(/2))=y llegamos a:

DDMGTE

MGTE

R

eff

TTAE

EAEEEx

y

yxExpdyx

xE

/ , )(3

, )(/)(2 , , 2/

/

1

)(2/

2,

,)(

113

2

22

0

(3.5)

La función (,x) es el denominado ancho de línea de Bethe-Placzek [Bethe y Placzek,1937] y toma

expresiones sencillas solamente en los casos límite; para >>1 la contribución relevante a la integral

(3.5) proviene solamente del entorno y=x y entonces podemos hacer la integral reemplazando:

1

1)(2/

21

1,

2

22

21

x

yxExpdyx

x

(3.6)

Este caso corresponde a MGTE es decir que el ancho natural es mucho mayor que el ancho Doppler y

se recupera la forma funcional de Breit y Wigner; esto es equivalente a haber reemplazado

SMGTE(,u)=1/ED(u)en (3.4); en este caso la distribución del sólido “muestrea” la resonancia. En el caso

22

opuesto, cuando el ancho natural es mucho menor que el ancho Doppler MGTE nos encontramos en la

situación en la cual la función de Breit-Wigner actúa como delta de Dirac en (3.4) y se recupera la forma

Gaussiana propia de SMGTE(,u); en este caso la resonancia “muestrea” la distribución del sólido. La

integral puede hacerse en este caso reemplazando la exponencial por el valor y=0 que más contribuye a la

integral:

222

22

12/

21

112/

2, xExp

ydyxExpx

(3.7)

Habiendo discutido el MGTE que es el que tradicionalmente se emplea para este tipo de cálculo, y el

modelo exacto basado en un espectro de Debye particularmente en su forma de expansión en fonones,

estamos en condiciones de introducir nuestro modelo compacto extendido.

23

Capítulo 4

Modelo compacto extendido para el ensanchamiento Doppler de resonancias de

absorción neutrónica

4.1 Formulación general

En este capítulo presentamos lo que es una de las dos contribuciones originales de esta tesis, el modelo

que mejora el MGTE para el EDRAN en sólidos, que hemos llamado compacto extendido. Compacto

porque se ha buscado en todo momento mantener un grado de simplicidad comparable al MGTE en las

expresiones de manera de hacer al modelo apto para sustentar algoritmos de cálculo neutrónico, y

extendido porque este modelo extiende el MGTE a regiones de temperatura y energía donde éste produce

resultados erróneos. Ya hemos discutido todos los ingredientes necesarios para plantear el modelo; para

hacer a éste de aplicación general nos hemos basado en un espectro de Debye para la descripción del

sólido. Ya dijimos que esta elección corresponde por un lado a hacer el modelo de aplicación general, por

otro, no siempre se conoce el espectro exacto de un material y a los efectos del cálculo del EDRAN esta

información tampoco es totalmente relevante ya que la misma queda suavizada por entrar en el cálculo

como una doble integral.

Los requisitos que vamos a imponer a nuestro modelo son que por un lado, en el límite de bajo

(recordemos que esta variable es la que aparece en la ecuación (2.2) que naturalmente condensa la

información que nos dice cuántos fonones hay excitados a una dada temperatura y energía del neutrón)

nuestro modelo dé una buena representación de los efectos de estado sólido dados por la expansión en

fonones (2.2); por otro lado queremos que nuestro modelo incluya el MGTE en el límite de alto donde

el mismo ha probado dar resultados satisfactorios. En la región de transición habrá que pagar algún costo

que se reflejará en una deficiencia en el cálculo a los fines de hacer que el modelo sea compacto y excluir

toda la complejidad del cálculo exacto.

Estas ideas han sido plasmadas cuantitativamente en la ecuación central de nuestro modelo que es:

DD

CE

n

n

n

D

n

n

n

D

inc

TTAE/EuuExpF

uS

uuExpF

uGn

ExpE

uGn

ExpE

uS

/ , /)()( 3 = , ),( , ),( ,!3!2

1)(1)(

),(

/)()(

)(~

!

)(1

)( !

)(1

),(

100

32

220

3

00

(4.1)

24

En el curso de este trabajo mostraremos que la ecuación (4.1) contiene en forma simplificada todas la

características de la ecuación (2.2) relevantes al cálculo del EDRAN y que el modelo contenido en (4.1)

efectivamente extiende el concepto de MGTE dado en (3.3).

En (4.1) el conjunto de funciones )(~

uGn son buenas representaciones aproximadas para las verdaderas

Gn(u) y también satisfacen la condición de normalización de estas últimas. La forma elegida para SCE(,u)

finalmente estará justificada por los cálculos numéricos y la contrastación experimental, sin embargo,

analizando la forma de (4.1) notaremos que esta elección se revela a sí misma como apropiada.

Esencialmente, (4.1) es equivalente a un desarrollo en fonones para bajo y a reemplazar los términos

multifonónicos en (2.2) por un término Gaussiano normalizado adecuadamente. El factor de

normalización F() en (4.1) surge justamente de imponer la normalización:

!3!21)(1)()( )(

~

!)(

)( !

)(1),(

323

0 -

-0-

ExpFFuGdun

Exp

uGdun

ExpuSduE

n

n

n

n

n

n

incD

(4.2)

Los términos fonónicos en (4.1) asegurarán que proveemos una buena descripción en el límite de bajo

mientras que para alto, el término Gaussiano asegura que se re obtiene el MGTE siempre y cuando las

funciones u0(,) y (,) en (4.1) cumplan con la condición:

)(/)(2),()(3/),( 1310

, u .

(4.3)

En la región de transición la descripción será más pobre pero estará representada en forma aproximada

por la forma funcional del término gaussiano pesado adecuadamente por el factor F() con su ancho y

centro que diferirá del centro del MGTE. La elección de un término gaussiano para describir los términos

multifonónicos está justificada por el teorema central del límite; recordemos que cada Gn(u) puede ser

pensada como la distribución de probabilidad que se produzca un intercambio de n fonones cuando el

valor de temperatura y energía dan como resultado el valor El teorema central del límite [Nelkin y

Parks, 1960] asegura que una suma de distribuciones tiende a ser normal cuando se suma un número muy

grande de ellas y la forma funcional de la distribución normal es la Gaussiana.

25

La versión aproximada de las funciones )(~

uGn es introducida a los fines de obtener expresiones más

sencillas para la sección eficaz efectiva luego de reemplazar (4.1) en (1.14). En la siguiente sección

discutiremos los ingredientes constitutivos de nuestro modelo, las funciones aproximadas )(~

uGn así

como la dependencia del centro y ancho del término Gaussiano con la temperatura y

4.2 Elementos constitutivos de nuestro modelo

4.2.1 Término elástico y de un fonón

Los primeros dos términos fonónicos (n= 0,1) en (4.1) son conservados en nuestro modelo sin ninguna

aproximación, vale decir (ver Apéndice B):

)()()(~

,)/(1

)1()(

~

)(

1)(

)(

1)()(

~

)()(

)(

001

1

1

11

11

1

1

1

1

uuGuGuExp

uuHuG

uuH

xuxdxuH

uGuG

xuGxdxunH

uG nn

),( ),(

),(

(4.4)

4.2.2 Término de dos fonones

Recordemos que la expresión exacta para la función de distribución del segundo fonón G2(u) viene dada

por (ver Apéndice B):

2

)0(

)(

2

1)(2

uieduG

(4.5)

Por lo tanto, al tratar de encontrar una expresión aproximada que describa adecuadamente a G2(u) en todo

el rango de temperaturas uno es llevado naturalmente a estudiar el comportamiento de la función γ() a

altas y bajas temperaturas. Haciendo un desarrollo en serie encontramos sin dificultad:

26

)()()( ,

)()(

)( 2)(

)( )1)((1

)(0

)(

210

0

120

CosSinj

Sinj

j

jiCosj

(4.6)

La parte imaginaria de esta función es exacta para cualquier valor de la temperatura. Si reemplazásemos

γ() por su límite a altas temperaturas de (4.6) y además impusiésemos la condición de normalización a la

función que de allí surge, obtendríamos la aproximación de Sjölander [Sjölander, 1958] dentro de la cual,

cada término fonónico es reemplazado por la familia de funciones:

)(

)(

2)2/1( 2

)2/( )0(

)(

2

1)( uGuie

nSin

dSinh

uExpuie

n

duGSJO

nnn

(4.7)

La aproximación de Sjölander será entonces exacta a altas temperaturas debido a (4.6) lo que sugiere

fuertemente que G2 SJO

(u) sea una de las partes constitutivas de )(~

2 uG de modo que este límite quede bien

descripto. La integral (4.7) tiene una expresión analítica:

)2( )2(

)2/1( 4

)2/()(

22uuH

Sinh

uExpuG

SJO

(4.8)

Sin embargo esta aproximación será muy pobre en el límite de bajas temperaturas como lo demuestra un

cálculo numérico exacto de G2(u) mostrado en la figura (4.1):

27

0 1 2

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

G2 (

u)

u

G2 (u)

G2

SJO(u)

=0.1

Fig.4.1: Cálculo exacto del segundo término fonónicos G2(u) (ecuación (4.5)) y la correspondiente aproximación de

Sjölander G2SJO

(u)(ecuación (4.8)) para un valor de la temperatura escaleada θ=0.1. Se observa que la

aproximación es errónea a bajas temperaturas.

Este hecho era esperable ya que el término j0() que da origen a G2 SJO

(u) en (4.6) no es dominante a bajas

temperaturas ni para pequeños ni grandes valores de tiempo.

El cuadrado en el argumento de (4.5) da origen a tres términos que en particular a bajas temperaturas

asumirán formas dadas:

)()()(0

)( 20

2Im

0

2Re

02 uGuGuGuG

Cross

(4.9)

donde los supra índices indican de dónde proviene cada contribución, si de la parte imaginaria, real o del

término cruzado de .respectivamente. En la figura (4.2) mostramos un cálculo numérico de (4.9) para

un valor de =0.01 donde se aprecia el lado izquierdo de la igualdad y cada una de las contribuciones por

separado:

28

-2 -1 0 1 2

-0.5

0.0

0.5

1.0

C

on

trib

uci

on

es

u

G2(u)

GRe

2(u)

GIm

2(u)

GCross

2(u)

=0.01

Fig.4.2: Cálculo exacto de G2(u) (lado izquierdo de la ecuación (4.9)) y cada una de las contribuciones por

separado para un valor de la temperatura escaleada θ=0.01. Se observa que ningún término domina sobre los

demás

Dado que ninguna de estas contribuciones es dominante sobre las demás, lo que podría haber sugerido el

camino a tomar para encontrar una descripción aproximada de G2 (u), optamos por seguir un enfoque

heurístico del problema; en la figura (4.3) se aprecia un ajuste gaussiano de la función G2 (u) a bajas

temperaturas:

0 1 2

0.0

0.4

0.8

1.2

G2 (

u)

u

G2 (u)

ajuste gaussiano

=0.01

Fig.4.3: Cálculo exacto de G2(u) (lado izquierdo de la ecuación (4.9)) y un ajuste gaussiano para un valor de la

temperatura escaleada θ=0.01.

29

Como puede observarse, el ajuste gaussiano presenta buen acuerdo con el cálculo exacto y además tiene

la ventaja adicional de llevar a un tipo de función de complejidad similar al ancho de línea de Bethe-

Placzek [Bethe,1937] luego de la integración en (2.5) que lleva a la sección eficaz ensanchada

(recordemos que este tipo de función se obtiene como la convolución del ancho de línea natural y una

función gaussiana).

De la discusión anterior se desprende básicamente que la forma gaussiana es una buena descripción de la

función exacta G2(u) a bajas temperaturas y que la forma de la función de Sjölander lo es para

temperaturas altas; hemos elegido entonces como representación aproximada para G2(u) la siguiente

ecuación:

))(2()())(2()(

))(()()2()(2 )(

)( ))(1()(~

)(

4343

2

433

222

AAErfAAErf

AuAExpuHAa

uGauGuGSJO

(4.10)

en donde Erf es la función error. La función que aparece dentro del paréntesis está normalizada y así

uG2~

también lo está. Los parámetros a(), A3() y A4() fueron obtenidos ajustando la función exacta

G2(u) de la ecuación (4.5) para un rango de valores de =0.01-2; sus expresiones como función de

están dadas en el Apéndice C. En las siguientes figuras comparamos el cálculo exacto G2(u) de la

ecuación (4.5) con nuestra representación aproximada uG2~

(a la que llamamos G2MODEL

(u) en las

figuras) y con la aproximación de Sjölander (ecuación (4.8)) (G2SJO

(u)), para un conjunto de valores de

en los cuales nuestra aproximación se ve más comprometida.

30

1 2

0.0

0.5

1.0

G

2(u

)

u

G2(u)

G2

MODEL(u)

G2

SJO(u)

=0.01

Fig.4.4: Cálculo exacto de G2(u) (lado izquierdo de la ecuación (4.9)), cálculo de nuestro modelo G2MODEL(u)

(ecuación (4.10)) y aproximación de Sjölander G2SJO(u) (ecuación (4.8)) para un valor de la temperatura escaleada

θ=0.01

-1 0 1 2

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

G

2(u

)

u

G2(u)

G2

MODEL(u)

G2

SJO(u)

=0.2



θ=0.2

31

-2 -1 0 1 2

0.0

0.2

0.4

0.6

G2(u

)

u

G2(u)

G2

MODEL(u)

G2

SJO(u)

=0.4



θ=0.4

Algunas discrepancias menores son observables para =0.2, esto era esperable ya que la ecuación (4.10)

contiene solamente las formas límites para altas y bajas temperaturas y entonces en la región de transición

nuestro modelo se halla más comprometido. La adición de otro término para forzar una transición más

suave sería sin embargo contraria al espíritu de simplicidad de este trabajo. A partir de =0.4 notamos en

la figura (4.6) que la forma de uG2~

comienza a estar dominada por el término de Sjölander, el cual por

sí sólo produce resultados totalmente erróneos por debajo de esta temperatura. De cualquier modo la

elección de (4.10) no es arbitraria y será justificada en última instancia por los resultados tanto numéricos

como experimentales, no en forma aislada sino cuando consideremos todos los términos que contribuyen

al modelo, tanto al nivel de la ley de scattering restringida como de la sección eficaz efectiva ensanchada.

Pasemos ahora a la discusión del término de intercambio de tres fonones )(~

3 uG .

4.2.3 Término de tres fonones

También en este caso, los argumentos dados en el análisis del término de intercambio de dos fonones

siguen siendo válidos y se puede ver que la aproximación de Sjölander será deficiente a bajas

temperaturas. Por otro lado es sabido que a medida que se aumenta el orden n en Gn(u) es plausible

32

describir estas funciones por formas gaussianas. Cualitativamente este hecho se fundamenta del siguiente

modo: Dado que la función es oscilante, a medida que n aumenta el integrando que da lugar a Gn(u)

se hará fuertemente oscilante porque contribuye a la integral como potencia de n, esto justifica un

desarrollo en serie de alrededor de (aproximación de tiempos cortos de colisión, ver por

ejemplo [Parks, 1970]). Ahora bien, este desarrollo puede reemplazarse por una función Gaussiana que

coincida a segundo orden con el desarrollo de obteniéndose por ende luego de transformar Fourier

una forma Gaussiana para Gn(u). Por otro lado hemos visto que a temperaturas altas, cualquiera de las

forma de Gn(u) tiende a una forma Gaussiana ya que los argumentos dados para deducir el MGTE son

válidos también para un orden cualquiera del desarrollo. Proponemos entonces como aproximación para

describir el término de intercambio de tres fonones:

))(2/())(3())(2/())(3()(2/

)(/))((2/1)3()(

~)(

2

33

wxErfwxErfw

wxuExpuHuGuG

cc

C

(4.11)

Aquí también los parámetros xC() y w() en (4.11) fueron obtenidos haciendo un ajuste del cálculo

exacto de G3(u) por la forma funcional (4.11), el factor que aparece en el denominador surge de imponer

la condición de normalización; sus expresiones son dadas en el Apéndice C. En las siguientes figuras

comparamos el cálculo exacto de G3(u) con la correspondiente aproximación de Sjölander G3SJO

(u) y

nuestra propuesta )(~

3 uG de la ecuación (4.11).

33

1 2 3

0.0

0.5

1.0

G3(u

)

u

G3(u)

G3

MODEL(u)

G3

SJO(u)

=0.1

Fig.4.7: Cálculo exacto de G3(u) (ecuación (4.4) con n=3), cálculo de nuestro modelo G3MODEL(u) (ecuación (4.11)) y

de la forma de Sjölander G3SJO(u) para un valor de la temperatura escaleada θ=0.1.

-1 0 1 2 3

0.0

0.2

0.4

G

3(u

)

u

G3(u)

G3

MODEL(u)

G3

SJO(u)

=0.3



34

-2 -1 0 1 2 3

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

G

3(u

)

u

G3(u)

G3

MODEL(u)

G3

SJO(u)

=0.5



Las falencias de la aproximación de Sjölander a bajas temperaturas es superada de este modo. Dicha

forma es levemente mejor a nuestro modelo solamente para θ=0.5.en la región de alta transferencia de

energía; en contrapartida, a temperaturas bajas θ=0.1.se hace totalmente inaceptable y a temperaturas

intermedias θ=0.3.presenta un grado de precisión similar a nuestro modelo. Nuevamente, todo esto será

puesto a prueba cuantitativamente cuando tengamos en cuenta todas las contribuciones sumadas de

nuestro modelo, tanto al nivel de la ley de scattering restringida como de la sección eficaz efectiva.

Prosigamos con la discusión del término gaussiano de la ecuación (4.1)

4.2.4 Término gaussiano

Así como aparece en la ecuación (4.1) el término gaussiano queda definido de la siguiente forma:

!3!21)(1)(, ),( , ),(

/)()(

)(~

!

)(),(

32

00

220

3

0

ExpFuu

uuExpF

uGn

ExpuSE nn

n

incD

(4.12)

35

Los parámetros libres de esta ecuación u0 y fueron obtenidos por un procedimiento sistemático de ajuste

de cuadrados mínimos en el cual se generaba numéricamente el lado izquierdo de esta ecuación utilizando

para el cálculo de Sinc(,u) la ecuación (2.4) y luego se le restaban las funciones )(~

uGn de los primeros

tres fonones (sin el término elástico) que discutimos en las secciones anteriores. Esto se repitió para un

conjunto de valores () variando entre 0.1 y 1 con intervalos de 0.1, además de 0.05, 1.5, 2, 3,

y entre 1 y 15 con intervalos de 1. Para cada uno de esos puntos se ajustó el lado izquierdo de (4.12)

con la forma funcional del lado derecho como función de u obteniéndose un conjunto discreto de

parámetros u0 y Este conjunto discreto de puntos fue a su vez ajustado con las formas funcionales que

describiremos a continuación. Recordemos primero para ello que el centro y el ancho de la Gaussiana que

describe el MGTE cumplen, respectivamente, las siguientes igualdades:

)(2

)(),(

),()(3

3

1

2

01

MGTE

MGTEu

(4.13)

Teniendo en cuenta que la forma de (4.13), por ser la que cumple el MGTE, es la que debe asumir el

término gaussiano de nuestro modelo tanto en el límite de alta temperatura como de altos valores de la

variable en forma independiente (ya hemos visto que esta propiedad se cumple para el MGTE), hemos

adoptado para el ajuste de los parámetros u0 y la siguiente forma funcional:

))()()(()(

)(2

)(),(

))()()(()0())02(1(),()(3

22

2

2

2

3

1

2

11

2

1

22/1

01

cbaddExp

cbaduExpudExpu

(4.14)

Los parámetros d2u0, du0 y dd que aquí aparecen son positivos y el resto de las funciones de están

acotadas; recordando que ε=3 (E/ED) )(1 /A corroboramos que efectivamente la expresión (4.14) nos

asegura que para una energía fija y altas temperaturas o para temperatura fija y altas energías, se recupera

en forma independiente la forma asintótica (4.13) del MGTE. El valor de los parámetros en (4.14) y las

expresiones de las funciones de se dan en el Apéndice C. Algunos comentarios más son necesarios aquí.

Así como la validez del MGTE impone condiciones sobre el comportamiento asintótico de u0 y a altas

energías o temperaturas, análogamente podría intentarse entender el comportamiento de estos parámetros

36

para bajos valores de a partir del conocimiento exacto del siguiente término de intercambio de fonones

G4(u), ya que en este límite el término gaussiano debe representar aproximadamente a esta función.

Concretamente el procedimiento consistiría en calcular primero numéricamente G4(u) y ajustar esta

función con una forma gaussiana para varios valores de así como se hizo con G3(u). Igualando término

a término observamos que en el límite de ε tendiendo a cero la información referente al centro y al ancho

de G4(u) está contenida en (4.14) en c1() y c2() respectivamente. Esto fue realizado parcialmente y de

hecho la forma funcional de c1() fue obtenida mediante este procedimiento. El mismo resultó sin

embargo insatisfactorio al intentar ser aplicado a c2(). A ello contribuyen una serie de causas: Por

empezar la gran cantidad de parámetros involucrados en el ajuste que establecen correlaciones entre sí;

por otro lado en el límite de ε tendiendo a cero los errores relativos se hacen grandes ya que la

contribución del término gaussiano es de cuarto orden. Conjuntamente, (4.12) no representa una igualdad

en el sentido estricto ya que las formas funcionales )(~

uGn son aproximadas, sumado al hecho que G4(u)

no es exactamente una función gaussiana. En las siguientes figuras mostramos un cálculo numérico del

término multifonónico (lado izquierdo de (4.12) llamado S-3PH) comparado con el término gaussiano

aproximado de nuestro modelo (lado derecho de (4.12) llamado Gaussian) para un conjunto seleccionado

de valores de se tabula también el valor del factor de normalización F() (ver (4.12)) que mide la

importancia relativa del término multifonónico frente a los primeros tres fonones.

0 2 4

0.00

0.05

0.10

T

érm

ino

mu

ltifo

nó

nic

o

u

Gaussian

S-3PH

F()=0.14

Fig.4.9: Comparación del término gaussiano (Gaussian) y del lado izquierdo de (4.12) (S-3PH) para valores

=0.1=2 y factor de normalización F(=2)=0.14

37

0 2 4 6

0.00

0.08

0.16

0.24

Té

rmin

o m

ultifo

nó

nic

o

u

Gaussian

S-3PH

, =4, F()=0.57



0 3 6

0.0

0.1

0.2

Té

rmin

o m

ultifo

nó

nic

o

u

Gaussian

S-3PH

F()=0.57



38

0 5 10

0.00

0.05

0.10

0.15

0.20

Té

rmin

o m

ultifo

nó

nic

o

u

Gaussian

S-3PH

F()=0.99



Para valores inferiores a 2la contribución del término multifonónico es muy pequeña y por ende se ha

omitido en las figuras anteriores. Para valores pequeños de notamos discrepancias entre el cálculo

exacto y el término gaussiano, pero la magnitud misma de este término es sin embargo pequeña de por sí

como se observa en la figura (4.9). A medida que se incrementan los valores de el acuerdo entre las

curvas mejora (figura (4.10)), asimismo para valores fijos de y temperaturas crecientes la estructura fina

de los términos fonónicos tiende a suavizarse y las diferencias tienden a disminuir, como se aprecia al

comparar las figuras (4.10) y (4.11). Finalmente, aún para valores bajos de temperatura el término

multifonónico es bien descripto por una forma gaussiana, bajo la condición que los valores de sean

suficientemente altos (figura (4.12)). Este comportamiento general es físicamente razonable; los efectos

del sólido son más apreciables a bajas temperaturas y aún en este caso tienden a desaparecer a medida que

la energía del neutrón aumenta.

4.3 Ley de scattering restringida

Habiendo discutido las partes constitutivas de nuestro modelo, los términos de uno, dos y tres fonones y

el término gaussiano multifonónico, estamos en condiciones de comparar cómo se comporta el modelo

39

compacto extendido (4.1) (SCE), el cálculo exacto (2.4) (S) y el MGTE (3.3) (SMGTE) sobre el espacio

(,). Esto se muestra en las siguientes figuras:

0 2

0.0

0.3

0.6L

ey d

e s

ca

tte

rin

g r

estr

ing

ida

u

SCE

S

SMGTE

Fig.4.13: Cálculo de la ley de scattering restringida de nuestro modelo (SCE) (ecuación (4.1)) comparado con el

cálculo exacto (S) (ecuación (2.4)) y con el MGTE (SMGTE)ecuación (3.3))para valores=0.1=1.

0 2 4 6

0.0

0.1

0.2

0.3

Le

y d

e s

ca

tte

rin

g r

estr

ing

ida

SCE

S

SMGTE

u



40

0 5 10

0.00

0.07

0.14

Le

y d

e s

ca

tte

rin

g r

estr

ing

ida

SCE

S

SMGTE

u

Fig.4.15: Cálculo de la ley de scattering restringida de nuestro modelo (SCE ) (ecuación (4.1)) comparado con el


0 2 4

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

L

ey d

e s

ca

tte

rin

g r

estr

ing

ida

SCE

S

SMGTE

u


cálculo exacto (S) (ecuación (2.4)) y con el MGTE (SMGTE)ecuación (3.3)para valores=0.5=4.

En la región de y pequeños el comportamiento del sólido está dominado por el primer fonón y en

menor medida por el segundo, nuestro modelo reproduce aquí casi exactamente el cálculo exacto (figura

41

(4.13)), mientras que el MGTE falla claramente. En la región de valores intermedios de y nuestro

modelo manifiesta sus limitaciones, aún así mejora el cálculo basado en el MGTE (figura (4.14)). A

medida que se incrementa el valor de ambos modelos se vuelven semejantes en precisión inclusive a

bajas temperaturas (figura (4.15)). Como es esperable, vemos que las limitaciones de nuestro modelo

pierden paulatinamente importancia a medida que la temperatura aumenta, aunque el MGTE sigue

produciendo resultados deficientes (figura (4.16)).

En un sentido estricto el MGTE no es comparable cuantitativamente con los dos modelos del sólido así

como se ha hecho en las últimas figuras, ya que a los efectos del cálculo numérico se ha omitido el

término elástico en el cálculo de estos últimos (término con n=0 en (4.1)). Sin embargo, a este nivel,

nuestro propósito ha sido mostrar en qué región del espacio () el MGTE produce resultados deficientes

y cómo estos son superados con nuestro modelo; en cualquier caso es evidente que la adición del término

elástico contribuiría a torcer aún más la balanza en favor nuestro. En la siguiente sección cuando

consideremos la sección eficaz de captura efectiva ensanchada con cada uno de los modelos, estos serán

comparados sobre una base cuantitativa equivalente.

Hasta aquí hemos presentado un modelo capaz de dar cuenta con muy buena precisión y en forma

simplificada, al nivel de la ley de scattering restringida, de los efectos de estado sólido sobre el EDRAN.

Este modelo, basado en un espectro de Debye para la representación de densidad de modos normales del

sólido, preserva las características del MGTE en la región del espacio de energías y temperaturas donde el

mismo es satisfactorio, y lo extiende a regiones que hasta ahora eran mal descriptas. Esto se ha logrado

conservando un alto nivel de sencillez, con la adición de tres términos aproximados para representar el

intercambio de uno, dos y tres fonones. Las limitaciones que adquiere nuestro modelo debido a los

requerimientos de simplicidad impuestos, son reveladas a bajas temperaturas donde la estructura del

espectro de frecuencias del sólido es más nítida, cuando la variable se halla en la región de transición de

pocos a muchos fononesInclusive en este caso comprometido, nuestro modelo muestra mejores

resultados que el MGTE.

Antes de pasar a analizar la sección eficaz efectiva, quisiéramos agregar un últi

Documents

Ensanchamiento doppler de resonancias neutrónicas en sólidos y …ricabib.cab.cnea.gov.ar/173/1/1Villanueva.pdf · 2010. 8. 30. · the low energy-temperature regime. In the study