8/10/2019 Bethe MRB 1971

1/9

Mat. Res. Bull. Vol. 6, pp. 209-218, 1971. Pergamon Pr es s, Inc. Pr in ted

in the United States.

P R E P A R A T I O N A N D P R O P E R T I E S O F

( B a , S r ) T i O 3 S I N G L E C R Y S T A L S

K. Bethe and F. Welz

P h i l i p s F o r s c h u n g s l a b o r a t o r i u m H a m b u r g Gm bH , G e r m a n y

Received Februa ry 12, 1971; Communicated by G. H. Jonke r)

A B S T R A C T

H i g h q u a l i t y s o l i d s o l u t i o n s i n g l e c r y s t a l s o f

( B a v S r l _ x ) T i O ~ ( B ST ) w i t h a n y v a l u e o f x c a n b e p u l l e d

f r o m a m e l t c S n t a i n i n g a b o u t 3 6 m o l - B a O / S r O a n d

6 4 m o l - T i O 2. T h e l o w f r e q u e n c y d i e l e c t r i c b e h a v i o u r

r e s e m b l e s t h a t o f t h e r e s p e c t i v e c e r a mi c s . T h e c h a r a c -

t e r o f p h a s e t r a n s i t i o n c h a n g e s f r o m I s t t o 2 n d o r d e r

w h e n t h e S r T i 0 5 - c o n t e n t e x c e e d s a r o u n d 5 0 m o l - . A c -

c o r d i n g l y t h e d i e l e c t r i c n o n l i n e a r i t y c o n s t a n t o f t h e

f r e e c r y s t a l r e v e r s e s i t s s i g n a t t h a t c o m p o s i t i o n .

G r o w t h o f S i n g l e - C r y s t a l l i n e B S T

I t i s w e l l k n o w n t h a t p u r e B a T i O 3 ( B T) s i n g l e c r y s t a l s c a n

b e g r o w n f r o m a n e a r l y e u t e c t i c m e l t i n t h e s y s t e m B a O / T i 0 2 ( I) .

T h e s u i t a b i l i t y o f t h i s m e t h o d f o r t h e g r o w t h o f s o l i d

s o l u t i o n s i n g l e c r y s t a l s o f ( B a , S r ) T i O 3 ( BS T ) w a s c h e c k e d b y

t h e au t h o r s u s i n g D T A a n d d i r e c t o p t i c a l o b s e r v a t i o n o f t h e

m e l t. T h e s e p r e l i m i n a r y e x p e r i m e n t s r e v e a l e d t h a t t h e r e g i o n

o f t h e p h a s e d i a g r a m w h i c h w a s u s e d f o r c r y s t a l l i z a t i o n w a s

o n l y g r a d u a l l y a f f e c t e d b y a r e p l a c e m e n t o f B a by S r. P a r t i c -

u l a r l y t h e p e r i t e c t i c t e m p e r a t u r e ( 1 3 22 C ) w a s c h a n g e d b y l e s s

t h a n 3 0 C f o r B T - c o n t e n t s b e t w e e n 1 0 0 a n d 3 5 m o l - . T h a t m e a n s

t h e d e s i r e d m i x e d c r y s t a l s o f ( B a , S r ) T iO 3 c o u l d b e g r o w n n e a r l y

t h e s a m e w a y a s p u r e B a T i O 3 f r o m t h i s c h e m i c a l l y c l e a n s y s t e m

w i t h o u t f o r e i g n i o n s .

T h e a p p a r a t u s : T h e c r y s t a l s w e r e g r o w n b y a m o d i f i e d

C z o c h r a l s k i t e c h n i q u e u s i n g a h y d r a u l i c p r e c i s i o n p u l l i n g

209

8/10/2019 Bethe MRB 1971

2/9

210 Ba, Sr)TiO3 SINGLE CRYSTALS Vol. 6, No. 4

m a c h i n e p r o v i d e d w i t h an i l l u m i n a t i o n / o b s e r v a t i o n s y s te m * .

T h e r e s i s t i v e l y h e a t e d f u r n a c e w as t e m p e r a t u r e c o n t r o l l e d t o

a s t a b i l i t y b e t t e r t h a n 0. 1 C. T h e 2 0 0 m l p l a t i n u m c r u c i b l e

P l a t i n S , H e r a e u s ) c o n t a i n i n g t h e m e l t w a s s u r r o u n d e d b y a

t h i c k a l u m i n a s h i e l d f o r t e m p e r a t u r e h o m o g e n i z a t i o n . A se e d -

l e s s p l a t i n u m f i n g e r w a s u s e d a s c r y s t a l l i z a t i o n s it e. T h e

t e m p e r a t u r e o f t h i s d o u b l e - w a l l e d p l a t i n u m f i n g e r c o u l d b e

l o w e r e d b y a c o n t r o l l e d a n d p r o g r a m m a b l e s t r e a m o f p r e s s u r i z e d

a i r i n i t s i n t e r io r . T h e d i f f e r e n c e i n t e m p e r a t u r e b e t w e e n t h e

t i p o f t h i s a i r - c o o l e d p u l l i n g f i n g e r a n d th e m e a s u r i n g t h e r m o -

c o u p l e i m m e r s e d i n t he m e l t w as d e t e r m i n e d b y an o p t i c a l p y r o -

m e t e r . I t a m o u n t e d t o 2 0 C a t a m a x i m u m a i r - s t r e a m o f 6 0 0 0 1 / h .

T h e v e r t i c a l p o s i t i o n o f th e c r u c i b l e w a s s o a d j u s t e d t h a t t h e r e

w a s a n e a r l y l i n e a r i n c r e a s e o f t e m p e r a t u r e f r o m b o t t o m t o t o p

o f 4 C. T h i s d i f f e r e n c e w a s n e c e s s a r y t o p r e v e n t t h e g r o w t h o f

d e n d r i t e - l i k e c r y s t a l s o n t he s u r fa c e .

T h e c r y s t a l g r o w t h p r o c e s s : F i g u r e I s h o w s t h e t e m p e r a t u r e

p r o g r ~ m m a t th e c r y s t a l l i z a t i o n s it e, w h i c h r e m a i n e d n e a r l y u n -

c h a n g e d f o r a l l c o m p o s i t i o n s o f t h e B a , S r ) T i 0 3 c r y s t a l s . A t

t h e s o a k t e m p e r a t u r e o f 1 6 00 C a l l m i x t u r e s f o r m e d a m e l t o f

r a t h e r l o w v i s c o s i t y w h i c h w a s w e l l s t i r r e d b y a p l a t i n u m s h e e t

m o u n t e d i n s t e a d o f t h p u l l i n g f i n g e r a n d r o t a t e d a t 60 rp m.

S o a k N u c l e a t io n

1 6 0 0 c /

/ o F o ;

~ o c I

lO h

P t f i n g e r :

c o o l i n g a i r

FIG. I

A n n e a l i n g R e o x ~ d a h o n ~n 0 2

t i m e

W i t h d r a w a l o f c r y s t a l

f r o m m e l t

P r o g r a m o f a c r y s t a l g r o w t h r u n f o r B a , S r ) T i O 3

* 5 0 0 W h i g h - p r e s s u r e m e r c u r y l a m p / s t e r e o s c o p i c m i c r o s c o p e w i t h

g r e e n - b l u i s h f i l t e r .

8/10/2019 Bethe MRB 1971

3/9

V o l . 6 , N o . 4 B a , S r ) T i O 3 S I N G L E C R Y S T A L S 2 1 1

A t a c o n s t a n t f u r n a c e t e m p e r a t u r e o f 1 50 0 C t h e s e e d l e s s

p l a t i n u m f i n g e r t i p w h i c h t o u c h e d t h e m e l t s u r f a c e w a s c o o l e d

d o w n a t a r a t e o f I / h b y a p r o g r a m m e d i n c r e a s e o f t h e a i r -

s t r e a m t h r o u g h t h e p l a t i n u m f i n g e r . I m m e d i a t e l y a f t e r th e f i r s t

a p p e a r e n c e o f c r y s t a l l i t e s t h e c o o l i n g a i r - s t r e a m w a s h e l d

c o n s t a n t a t t h at v a l u e t o k e e p t h e n u m b e r o f n u c l e i a s l o w a s

p o s s i b l e . T h e p u l l i n g s p e e d d u r i n g t h e c r y s t a l l i z a t i o n p e r i o d

w a s a s l o w as 0. 1 m m / h . R o t a t i o n r a t e s w e r e 1 2 r p m . T h e c o m -

p a r a t i v e l y s l o w c o o l i n g t o r o o m t e m p e r a t u r e w a s f o u n d n e c e s s a r y

t o p r e v e n t i n h o m o g e n e o u s s t r a i n i n t h e c h e ~ r y - s i z e d c r y s t a l s.

T h e s e c r y s t a l s ( a p p r ox .

2 0 g r m s ) c o n s i s t e d o f 2 t o 6

s i n g l e cr y s t a l s , f r o m w h i c h

s i n g l e c r y s t a l l i n e c u b e s o f

4 t o 8 m m c o u l d b e c u t . T h e y

s h o w e d s l i g h t l y y e l l o w c o l o r ,

w h i c h d i s a p p e a r e d a f t e r a n -

n e a l i n g o f t h e s i n g l e c r y s -

t a l s a t 6 0 0 C i n a i r .

T h e B a / S r - r a t i o o f t h e

o b t a i n e d c r y s t a l s w a s m a r k e d -

l y d i f f e r e n t f r o m t h a t o f

t h e m e l t , t h e c r y s t a l a l w a y s

c o n t a i n i n g l e s s B a t h a n t h e

m e l t .

BaTiO

o o . . . . . . . . .

~ 60

g

c.)~ / /

10

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 /.

elt

w ith 28 mob-*/. TiO2-excess Ba TiO

~ t Sr T i 03

FIG. 2

S u b s t i t u t i o n r a t i o Ba / S r

i n m e l t a n d c r y s t a l

H o m o g e n e i t y o f t h e P r e p a r e d S o l i d S o l u t i o n S i n g l e C r y s t a l s

T h e m o s t s t r i n g e n t p r o o f o f h o m o g e n e i t y c a n be d e d u c e d

f r o m t h e a u t h o rs m i c r o w a v e m e a s u r e m e n t s o n s i n g l e c r y s t a l l i n e

B S T - s p h e r e s ( 0 .5 to 6 m m i n d i a m e t e r ) ( 2) : T h e m i n i m u m l i n e

w i d t h of t h e s e t e m p e r a t u r e - t u n e d s p h e r i c a l d i e l e c t r i c r e s o n a t o r s

a m o u n t e d 0 . 3 t o 0 . 5 C ( B S T 2 7 t o B S T 4 7) . T h i s b a n d w i d t h g i v e s

a n u p p e r l i m i t f o r t h e l o c a l d i s t r i b u t i o n o f C u r i e t e m p e r a t u r e s

w i t h i n t h e s p he r e s . W i t h t h e d i f f e r e n c e i n C u r i e t e m p e r a t u r e s

o f p u r e B T ( + 1 0 4 C) a n d p u r e S T ( - 2 4 7 C ) t h e m a x i m u m e q u i -

8/10/2019 Bethe MRB 1971

4/9

8/10/2019 Bethe MRB 1971

5/9

Vol. 6, No. 4 (Ba,Sr)TiO SINGLECRYSTALS 213

0 .5 . A f t e r a n e t c h i n g p r o c e d u r e i n H F / H N O 3 b o t h f a c e s w e r e

p r o v i d e d w i t h 1 ~ m v a c u u m - d e p o s i t e d g o l d e l e c t r o d e s o n a 3 0 0

c h r o m i u m l a y e r. P a i n t e d - o n s i l v e r e l e c t r o d e s w e r e f o u n d t o b e

q u i t e i n s u f f i c i e n t , e s p e c i a l l y i n t h e c a s e o f c r y s t a l s w i t h

h i g h S r - c o n t e n t s .

M o s t l o w - f r e q u e n c y d i e l e c t r i c m e a s u r e m e n t s w e r e m a d e w i t h

a W a y n e K e r r p r e c i s i o n b r i d g e b e t w e e n 3 0 H z a n d 2 0 k Hz . P r o b i n g

f i e l d s t r e n g t h a l w a y s w a s l e s s t h a n 1 0 V / c m . T h e p a r a l l e l

b i a s i n g f i e l d u s u a l l y w a s a p u l s e d f i e l d w i t h a r e p e t i t i o n

f r e q u e n c y a r o u n d 1 0 H z a s i n d i c a t e d i n F i g u r e 3. T h e v o l t a g e

i n t e g r a l o v e r o n e p e r i o d w a s a d j u s t e d t o z e ro t h e p r e v e n t

s p a c e c h a r g e n e a r t h e e l e c t r o d e s w i t h i n t h e c r y s t a l. D u r i n g

t h e s e m e a s u r e m e n t s t h e s a m p l es w e r e k e p t i n d r y p r e s s u r i z e d

h e l i u m . I n t h e m i d d l e o f F ig . 3, a s a n e x a m p l e o f ( B a , S r ) T i 0 3

s o l i d s o l u t i o n s i n g l e c r y s t a l s , a c r y s t a l c o n t a i n i n g 4 7 m o l - %

B T i s s h o ~ . O n e n o t e s a h i g h a n d s h a r p m a x i m u m o f E a n d a

c l e a r s e p -

a r a t i o n o f ST BST-47 BT

t h e f e r r o -

2o

e l e c t r i c ~

p h a s e t r a n - ~

s i t i o n a n d I \ i ~x..... i ~

the se co nd ~0 ~

( r t h o -

r h o m b i c )

p h a s e t r a n - / /~ /

s i t i o n . A l l 0 100 200 300 K 400

m i x e d c r y s - ~ T

t a l s o f F I G . 3

( B a , S r ) T i O 3 D i e l e c t r i c c o n s t a n t v s t e m p e r a t u r e of S r T i O 3,

B a o . A ~ S r 0 = ~ T i 0 ~ a n d B a T i O ~ ( P a r am e t e r: b i a s i n g

g r o w n s h o w ~ ~ v o l t a g e i n k V l cm ) .

v e r y d i s t i n c t

f e r r o e l e c t r i c p h a s e t r a n s i t i o n s ( s e e a l s o F i g . 4 a n d T a b l e I );

t h i s s t a t e m e n t i s a t v a r i a n c e w i t h s o m e f o r m e r p u b l i c a t i o n s ,

b u t i n f u l l a c c o r d w i t h r e s u l t s o n c e r a m i c s a m p l e s .

D i e l e c t r i c N o n l i n e a r i t y

F o r a s t r e s s - f r e e f e r r o e l e c t r i c c r y s t a l t h e d i e l e c t r i c

8/10/2019 Bethe MRB 1971

6/9

214 Ba , S r )T iO 3 S ING LE CRY STAL S Vol . 6 , No . 4

r e s p o n s e o n a b i a s i n g e l e c t r i c f i e l d c a n be d e d u c e d f r o m

D e v o n s h i r e ' s t h e r m o d y n a m i c t h e o r y :

E = 2AP + 4BP 3 + ...

1/c = 2A + 12B P 2 + ...

1 )

2)

T a k i n g i n t o a c c o u n t o n l y a f i r s t o r d e r n o n l i n e a r i t y c o n s t a n t

N ( w 1 2 B o o 3 ) , w e g e t f o r t h e f i e l d d e p e n d e n c e a b o v e t h e

p h a s e t r a n s i t i o n

I ~~ 1 ~ . p2

~ ( p ) C ( o ) + C o ~

1 C o ) C s )

3 3

= C ( o ) C ( Z )

2

( 2 C(E ) +3 c( ) ) , (3)

10

?

Z

I I

I

I

I

tO kVlcm

20kVIcm

m 30 kV/cm

o 52 kVIcm

BST- 30

I | i D

\ , , ~ a . 8 c

-1 )0 oC

~ T

C~

o

0

K I

o - ~ o o

50

40

30

20

t

FIG. 4

C o m p l e x p e r m i t t i v i t y a n d no n -

l i n e a r i t y c o n s t a n t N o f a si n -

g l e c r y s t a l ( B a n . 3 S r n 7 ) T i 0 3

a t 1 . 6 k H z . ( ~ = Y ~ V / c m ) .

w h e r e ( o ) i s t h e d i e l e c t r i c

c o n s t a n t a t z e r o b i a s i n g f i e l d

a n d C ( E ) t h e d i e l e c t r i c

c o n s t a n t a t t he f i e l d s t r e n g t h

E . E q u a t i o n (3 ) f i t s t h e

e x p e r i m e n t a l v a l u e s o f a l l

B S T - c r y s t a l s w i t h a n a c c u r a c y

o f 5 % u p t o 6 0 k V / c m b i a s i n g

f i e l d f o r t e m p e r a t u r e s a t

l e a s t s e v e r a l d e g r e e s a b o v e

t h e f i e l d - d e p e n d e n t ( I) p h a s e

t r a n s i t io n . T h e s t r i k i n g

d e v i a t i o n f r o m E q u a t i o n ( 3)

o b s e r v e d n e a r T p h ( F ig . 4 ) i s

c a u s e d b y a r o u n d i n g o f th e

s - p e a k u n d e r b i a s i n g f i e l d

( s e e F i g. 3 ). T h e f a l l i n g o f f

a t l o w s - v a l u e s m a y r e s u l t

f r o m eL , t h e n o n - f e r r o e l e c t r i c

p o r t i o n o f c . T h u s w e c o n c l u d e

t h a t t h e m e a s u r e d n o n l i n e a r i t y

c o n s t a n t N c o r r e s p o n d s t o t h e

8/10/2019 Bethe MRB 1971

7/9

V o l . 6 , N o. 4 B a , S r ) T i O 3 S I N G L E C R Y S T A L S 2 1 5

q u a d r a t i c c o e f f i c i e n t i n

D e v o n s h i r e ' s t h e o r y a n d

t h a t h i g h e r o r d e r t e r m s

o f t he p o w e r s e r i e s

e x p a n s i o n c a n b e n e g l e c t e d .

T h e c h a r a c t e r o f t h e

o b s e r v e d r e s p o n s e o f

m e c h a n i c a l l y f r e e B S T - c r y s t a l s

o n a p o l a r i z i n g f i e l d i s

q u l t e d i f f e r e n t i n c r y s t a l s

o f d i f f e r e n t c o m p o s i t i o n :

A b o v e T p h i n p u r e B T ( a nd

B S T - 8 7 ) t h e p e r m i t t i v i t y

i n c r e a s e s u p o n a p p l i c a t i o n

o f a n e l e c t r i c f i e l d ( n e g a t i v e

N) (see also (3)), wh ere as

m i x e d c r y s t a l s w i t h o n l y 47

B T a n d l e s s a l w a y s s h o w a

m a r k e d d e c r e a s e o f ~ r

w i t h i n c r e a s i n g b i a s i n g f i e l d

( p o s i t i v e N ) . A c c o r d i n g t o t h e

t h e o r y a n e g a t i v e n o n l i n e a r i t y

c o n s t a n t N i s c o n n e c t e d

5O

~ = C e r o m ic s

~-~ 4 0 [ - \ a S in g le c r y s l o l s

1

- ~ - SrTiO3 KTa03

1.Order 2.0rcler

FIG. 5

D i f f e r e n c e o f f e r r o e l e c t r i c

p h a s e t r a n s i t i o n t e m p e r a t u r e

( Tn h ) a n d e x t r a p o l a t e d C u r i e

~ t e m p e r a t u r e ( Tc ) a s a

f u n c t i o n o f s u b s t i t u t i o n

r a t i o f o r ( B a , S r ) T i O ~ a n d

K T a , N b ) O 3 .

w i t h a f i r s t o r d e r f e r r o e l e c t r i c p h a s e t r a n s i t i o n , w h e r e a s a

p o s i t i v e N i n d i c a t e s a s e c o n d o r d e r t r a n s i t i o n .

O r d e r o f P h a s e T r a n s i t i o n

P u r e B T s h ow s a t y p i c a l f i r s t o r d e r p h a s e t r a n s i t i o n

c h a r a c t e r i z e d b y :

a ) t h e r m a l h y s t e r e s i s ,

b ) d i s c o n t i n o u s d r o p o f E j u s t b e l o w T ph ,

c ) f i n i t e s l o p e o f S r - V S . - T - c u r v e j u s t a b o v e T p h,

d ) n e g a t i v e n o n l i n e a r i t y c o n s t a n t N .

H o w e v e r, t h e p h a s e t r a n s i t i o n o f B S T -4 7 , B S T - 3 0 a n d

p u r e S T a r e o f t h e s e c o n d o r d e r t y p e :

a ) n o t h e r m a l h y s t e r e s i s ,

b ) f i n i t e s l o p e o f t h e ~ r - V S . - T - c u r v e j u s t b e l o w T p h,

8/10/2019 Bethe MRB 1971

8/9

216 Ba , S r )T iO 3 S ING LE CRY STAL S Vol . 6 , No . 4

c ) v e r y s t e e p c u r v e j u s t a b o v e T p h ,

d ) p o s i t i v e N .

( T he c h a r a c t e r i s t i c s b a n d c c a n b e o b s e r v e d i n t h o r o u g h l y

p r e p a r e d B S T - c e r a m i c s t o o . )

T h e g r a d u a l c h a n g e o f t h e c h a r a c t e r o f t h e S r - V S . - T -

c u r v e s i n t h e n e i g h b o u r h o o d o f t h e p h a s e t r a n s i t i o n c a n b e

s e e n f r o m F ig . 5: Th e d i f f e r e n c e o f t h e f e r r o e l e e t r i c p h a s e

t r a n s i t i o n t e m p e r a t u r e T p h a n d t h e e x t r a p o l a t e d C u r i e - t e m -

p e r a t u r e T c d e c r e a s e s w i t h i n c r e a s i n g S T - c o n t e n t s a n d b e c o m e s

z e r o a t a b o u t 5 0 % S T. T h u s w e c o n c l u d e : W i t h i n t h e s y s t e m

( B a , S r ) T i O 3 t h e f e r r o e l e c t r i c p h a s e t r a n s i t i o n c h a n g e s f r o m

f i r s t t o s e c o n d o r d e r, i f t h e S T - c o n t e n t s e x c e e d s a b o u t 5 0 % .

S u c h a c h a n g e o f p h a s e t r a n s i t i o n o r d e r h a s b e e n r e p o r t e d b e f o r e

b y T r i e b w a s s e r f o r t h e s y s t e m K ( T a , N b ) O 3 (5 ). I t m a y a l s o b e

p r e d i c t e d f r o m D e v o n s h i r e ' s t h e o r y ( 6) . V a l u e s t a k e n f r o m

T r i e b w a s s e r , t o g e t h e r w i t h s o me o f t h e a u t h o r s' m e a s u r e m e n t s ,

a r e s h o w n i n F i g u r e 5 , t o o.

T a b l e o f M e a s u r e d D a t a

S o m e p h y s i c a l d a t a o f t h e i n v e s t i g a t e d s o l i d s o l u t i o n

c r y s t a l s o f ( B a , S r ) T i 0 3 a r e c o m p i l e d i n T a b l e I: T h e m o l a r B T -

c o n t e n t s ( x) w a s c a l c u l a t e d f r o m t h e l a t t i c e c e l l d i m e n s i o n s

( a, c) a s s u m i n g a l i n e a r c h a n g e . T h e s e v a l u e s w e r e c o n f i r m e d b y

t h e e x t r a p o l a t e d C u r i e t e m p e r a t u e s ( Tc ). D c - r e s i s t i v i t y w a s

m e a s u r e d w i t h a f i e l d s t r e n g t h o f 1 0 0 V / c m a t 2 4 C ( 1 2 0 C ) .

T h e v e r y h i g h v a l u e s o f r e s i s t i v i t y i n d i c a t e t h e a b s e n c e o f

f o r e i g n i o n s . T h e o c c u r r e n c e o f t h e r m a l h y s t e r e s i s a t t h e

p h a s e t r a n s i t i o n ( T p h) i s i n d i c a t e d b y ( H ). T h e v a l u e s o f t h e

C u r i e c o n s t a n t C a n d t h e e x t r a p o l a t e d C u r i e - t e m p e r a t u r e T c a r e

c a l c u l a t e d f r o m m i c r o w a v e m e a s u r e m e n t s t h u s a v o i d i n g e l e c t r o d e

e f f e ct s . T h i s C u r i e c o n s t a n t s h o w s a m o n o t o n o u s d e c r e a s e w i t h

i n c r e a s i n g S r - c o n t e n t j u s t a s c e r a m i c s d o. T h e m a x i m u m o f Sr

a t T p h a n d t h e w i d t h b o . 9 o f t h i s p e a k ( a t ~ r = ~ r 0 . 9 ) a r e

h a r d t o d e t e r m i n e e x a c t l y b e c a u s e b o t h ar e h i g h l y i n f l u e n c e d b y

i n t e r n a l s t r a i n ( e l e c t r od e s , q u i c k t e m p e r a t u r e c y c l i n g, r e -

s i d u al s p a c e c h a rg e ) . T h e r e f o r e t h e s e v a l u e s c a n n o t b e t a k e n

a s a p r o o f o f i n h o m o g e n e i t y . I n t h e l a s t co l u m n, t h e d i e l e c t r i c

n o n l i n e a r i t y c o n s t a n t N r e v e r s e s i t s s i g n i n t h i s s y s t em , b e -

8/10/2019 Bethe MRB 1971

9/9

V o l . 6 , N o . 4 B a , S r ) T i O 3 S I N G L E C R Y S T A L S 2 1 7

T A B L E 1

L i s t o f D a t a o f ( B a , S r ) T i O 3 S i n g l e C r y s t a l s

xl

a , c l ~ b 2 el / n c m T c l C

T p h / C C. 1 0 5 / C

. 1 0 - 1 2

r - 1 0 - 3 b o . 9 / C N - 1 0 1 ~ I ~ ) 2

B a x S r 1 _ x ) T i O 3

BT =98 3.992

4 . 0 3 6 - - 4 . 8 + 1 0 4 + 1 1 9 H ) 1 . 6 8 . 6 5 7 - 0 . 3 2

3.981

BST 87 87 4.004