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.608 Sp ISSN 0081-3397 ANÁLISIS DE DISTRIBUCIÓN DE POROSIDAD EN BARRAS COMBUSTIBLES DE ÓXIDOS MIXTOS BAJO IRRADIACIÓN (Experimento IVO-FR2-Vg7 - Cápsula núm.165) por LIEBLICH, M. LÓPEZ, J. CENTRO DE INVESTIGACIONES ENERGÉTICAS, MEDIOAMBIENTALES Y TECNOLÓGICAS MADRID, 1987

Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

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Page 1: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

.608Sp ISSN 0081-3397

ANÁLISIS DE DISTRIBUCIÓN DE POROSIDADEN BARRAS COMBUSTIBLES DE ÓXIDOS

MIXTOS BAJO IRRADIACIÓN(Experimento IVO-FR2-Vg7 - Cápsula núm.165)

por

LIEBLICH, M.LÓPEZ, J.

CENTRO DE INVESTIGACIONES

ENERGÉTICAS, MEDIOAMBIENTALES Y TECNOLÓGICAS

MADRID, 1987

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CLASIFICACIÓN INIS Y DESCRIPTORES

B11.20MIXED OXIDE FUELSFUEL RODSFUEL DENSIFICATIONCRACKINGPOROSOTYDISTRIBUTIONCRACKINGFR-2REACTORS CODESPOST-IRRADIATION EXAMINATIONIRRADIATION CAPSULES

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Toda correspondencia en relación con este traba-jo debe dirigirse al Servicio de Documentación Bibliotecay Publicaciones, Centro de Investigaciones Energéticas,Medioambientales y Tecnológicas, Ciudad Universitaria,280 40-Madrid, ESPAÑA.

Las solicitudes de ejemplares deben dirigirse aeste mismo Servicio.

Los descriptores se han seleccionado del Thesaurodel INIS para-describir las materias que contiene este in-forme con vistas a su recuperación. Para mas detalles consúltese el informe IAEA-INIS-12 (INIS: Manual de Indiza-ción) y IAEA-INIS-13 (INIS: Thesauro) publicado por el Or-ganismo Internacional de Energía Atómica.

Se autoriza la reproducción de los resúmenes ana-líticos que aparecen en esta publicación.

Este trabajo se ha recibido para su impresión en

Junio de 19 87.

Depósito legal no M-31626-1987 I.S.B.N. 84-505-6599-5ÑIPO 228-87-017-5

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- 1 -

Í N D I C E

Página

INTRODUCCIÓN GENERAL 5

PRIMERA PARTE: CONTRIBUCIÓN DE LA VELOCIDAD DE EMIGRA-CIÓN DE POROS EN BARRAS COMBUSTIBLES DEÓXIDOS DE URANIO.

1. INTRODUCCIÓN 9

2. MICROESTRUCTURA DEL COMBUSTIBLE CERÁMICO DE OXIDOMIXTO DE URANIO Y PLUTONIO 12

3. MECANISMOS FÍSICOS DE EMIGRACIÓN DE POROS 14

3.1. Generalidades 14

3.2. Mecanismos de difusión 17

3.2.1. Coeficiente de difusión de volumen 17

3.2.2. Coeficiente de difusión de superficie .. 22

3.2.3. Calor de transporte 23

3.2.4. Relación entre los coeficientes de di-fusión del poro y de difusión atómica .. 26

3.3. Mecanismo de evaporación-condensación 29

3.3.1. Velocidad de emigración 29

3.3.2. Dependencia con la porosidad abierta ycerrada 32

3.3.3. Dependencia con la estequeometria ....'.. 33

4. COMPARACIÓN DE* LOS MECANISMOS DE EMIGRACIÓN EN UNAPASTILLA COMBUSTIBLE 35

5. MODELO DE VELOCIDAD DE EMIGRACIÓN PROPUESTO 37

5.1. Formulación general 37

5.2. Aplicación a una pastilla combustible 40

6. CALCULO CON EL CÓDIGO "ÁTICO" DEL PERFIL RADIAL DEPOROSIDAD Y FORMACIÓN DEL CANAL CENTRAL 42

6.1. Descripción del código ÁTICO. Datos de entrada. 42

6.2. Implementación de la velocidad de emigraciónpropuesta 43

6. 3. Resultados 45

7. CONCLUSIONES 46

Page 6: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 2 -

Página

PARTE SEGUNDA: EVALUACIÓN Y ANÁLISIS DE LA POROSIDADEN BARRAS COMBUSTIBLES IRRADIADAS.

1. INTRODUCCIÓN 49

2. CARACTERÍSTICAS DE LAS BARRAS COMBUSTIBLES Y RESUL-TADOS GLOBALES DE IRRADIACIÓN 50

2.1. Antecedentes generales 50

2.2. Dispositivo de irradiación 51

2.3. Características de las varillas 79, 74 y 83

de la cápsula 165 52

2.3.1. Datos de diseño 52

2,. 3. 2. Datos de fabricación 542.3.3. Datos geométricos después de irradia-

ción 55

2.4. Resultados de irradiación: Potencias y tempe-raturas _ 55

3. MATERIAL EXPERIMENTAL 57

3.1. Micrografías 57

3.2. Aparato de medida 58

3.3. Método de análisis 59

3.3.1. Medida de áreas 59

3.3.2. Criterios de medición 59

3.3.3. Procesamiento de datos: Código PORO 0 .. 60

3.3.4. Factores de corrección para poros ygrietas 61

4. COMPARACIÓN DE LOS RESULTADOS EXPERIMENTALES CONLOS TEÓRICOS OBTENIDOS MEDIANTE EL CÓDIGO "SATURNO".DISCUSIÓN DE RESULTADOS 62

4.1. Distribución radial de poros por tamaños enla pastilla combustible 62

4.2. Distribución radial de porosidad en la pasti-lla combustible 64

4.3. Distribución radial de las grietas en la pas-tilla combustible 65

4.4. Distribución radial de volumen vacío (poros +grietas) en la pastilla combustible 66

CONCLUSIONES FINALES 67

Page 7: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 3 -

Página

ANEXO I - Código de cálculo PORO 0 69

ANEXO II - Código de cálculo SATURNO 77

BIBLIOGRAFÍA 83

FIGURAS 85

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Page 9: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 5 -

INTRODUCCIÓN GENERAL.

La finalidad de este trabajo ha sido analizar el compor-

tamiento de las barras combustibles típicas de los reactores rá-

pidos desde el punto de vista de reestructuración del material

combustible (U02 - PuO^) durante la irradiación, en particular

la emigración en sentido radial de los poros de fabricación y

burbujas de gases de fisión, la densificación de la zona más ex-

terna de la pastilla combustible y la formación de un canal cen-

tral.

Las barras combustibles de los reactores rápidos están

constituidas básicamente por un apilamiento de pastillas combus-

tibles confinadas en un tubo de acero inoxidable (vaina) cerrado

en sus extremos y con un espacio libre, situado en la parte supe-

rior, destinado a contener los gases de fisión (Xe y Kr) que se

liberan en las fisiones. El material combustible base, óxido mix-

to de uranio y plutonio, es un cerámico en cuya matriz existen

gran cantidad de poros de distinto tamaño y forma creados duran-

te el proceso de fabricación (sinterización) que vienen a modi-

ficar su conductividad térmica. Debido a los fuertes gradientes

térmicos en la pastilla, del orden de 500 °C/mm, se generan fe-

nómenos de transporte de masa en sentido radial, en especial la

emigración de los poros hacia el centro de la pastilla con apa-

rición de un agujero o canal central.

El estudio de esta denomenología ha sido objeto del pro-

grama de irradiación de varillas combustibles de UO^ - PuO~ em-

prendido, en colaboración, por la Junta de Energía Nuclear y el

Centro de Investigaciones Nucleares de Karlsruhe (Alemania Fede-

ral) . Esta serie de experimentos, denominada por las siglas IVO,

consta de la irradiación en el reactor FR2 de Karlsruhe de 10

cápsulas, en cada una de las cuales se alojan 3 varillas combus-

tibles. Después de irradiadas, las varillas fueron examinadas en

las Celdas Calientes de Karlsruhe.

Las varillas combustibles empleadas en el experimento

pueden considerarse como muy avanzadas por ser de gran diámetro,

Page 10: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 6 -

7.6 mm, y de alta densidad, 95 % de la densidad teórica, por com-

paración con las más comunmente usadas de menos diámetro (6 mm)

y densidad (85 % DT).

La evolución de una de estas cápsulas, la nüm. 165, for-

mada por las varillas núms. 79, 74 y 83, ha constituido el sopor-

te experimental de este trabajo. Se ha tratado de medir la dis-

tribución de porosidad y grietas en cortes ceramográficos (micro-

grafías) fotografiados con microscopio óptico a 60 y 200 aumentos,

en las instalaciones de Celdas Calientes de Karlsruhe.

Las medidas se han efectuado en la JEN con el Analizador

de Imagen Semiautomático MOP de la casa Kontron, de fabricación

alemana.

Los perfiles radiales de porosidad y grietas han sido in-

terpretados teóricamente mediante el código SATURNO, que permite

simular el comportamiento del combustible durante irradiación.

Este trabajo consta de dos partes. En la primera se han

analizado los mecanismos físicos que gobiernan la emigración de

poros en una pastilla combustible, a saber: difusión de volumen

y de superficie y evaporación-condensación. Se ha llegado a pro-

poner una fórmula de velocidad de propagación que cuantifica ca-

da uno de los mecanismos y tiene en cuenta la microestructura

del material combustible, es decir la distribución de poros por

tamaños, característica del mismo. Esta fórmula se ha aplicado

al combustible de la experiencia IVO.

Con anterioridad a este estudio se empleaba en los có-

digos de cálculo solamente el mecanismo de evaporación-conden-

sación y sin tener en consideración el tipo de combustible irra-

diado.

Una segunda parte ha consistido en la medida de poros y

grietas con el analizador de imagen MOP y en su procesamiento

matemático, para lo que hemos desarrollado un código PORO 0, que

calcula los valores medios por zonas de combustible, diámetros,

etc.

Page 11: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 7 -

Los criterios de medición de poros y grietas y la deter-

minación de factores de corrección para la más exacta valoración,

habida cuenta de los errores inherentes a todo análisis de ima-

gen, ha constituido un punto esencial en este estudio- Estos

factores de corrección se han hallado comparando los valores me-

dios de poros y grietas de una misma zona de combustible en las

fotos de 60 y 200 aumentos: los volúmenes vacíos medidos sobre

60 aumentos resultaron ser sensiblemente superiores a los de 200

aumentos.

Los resultados obtenidos (perfiles de porosidad y grie-

tas) se han comparado con los calculados mediante el código SA-

TURNO, al que se le ha implementado el formalismo de velocidad

de propagación de poros y burbujas propuesto en la primera parte.

Del acuerdo encontrado se sacarán conclusiones sobre la

bondad de los modelos empleados en el código SATURNO en el caso

particular de este tipo avanzado de combustible.

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- 9 -

PARTE PRIMERA : CONTRIBUCIÓN AL ESTUDIO DE LA VELOCIDAD DE

EMIGRACIÓN DE POROS EN BARRAS COMBUSTIBLES

DE ÓXIDOS DE URANIO.

1. INTRODUCCIÓN.

Los materiales cerámicos han adquirido un papel relevan-

te en el desarrollo de la tecnología moderna, particularmente

por el empleo como combustible de reactores nucleares de fisión

bajo la forma de óxidos de uranio (U0~), óxidos y carburos mix-

tos de uranio y plutonio (UO^-PuO-; UC-PuC), y recientemente co-

mo candidatos a constituir la zona fértil de los reactores de

fusión en forma de compuestos de litio (Li~O, AlO^Li, SiO^Li^,

etc.).

Genéricamente estos compuestos se caracterizan por su

elevado punto de fusión y su gran estabilidad química y compa-

tibilidad con el medio físico de su entorno, que los compensa,

en sus aplicaciones nucleares, de ciertas desventajas inheren-

tes tales como la relativamente reducida densidad y baja conduc-

tividad térmica.

Todos estos materiales cerámicos tienen en común su

proceso de fabricación por sinterizado, junto con la existencia

de poros de distinto tamaño y forma en la matriz, los cuales

influyen en la conducción del calor al disminuir la conductivi-

dad térmica del material.

En las barras combustibles de los reactores, formadas

por un apilamiento de pastillas combustibles en el interior de

un tubo de zircaloy (reactores térmicos) o acero inoxidable

(reactores rápidos), se producen fuertes gradientes térmicos

en sentido radial y, subsiguientemente, una serie de fenómenos

de transporte de masa que modifican la morfología del material

de origen. Estos procesos son básicamente la emigración de los

poros hacia el centro de la barra, con formación de un canal

central y densificación, acompañado de un agrietamiento de la

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- 10 -

pastilla. Otros fenómenos como el hinchamiento por los produc-

tos de fisión y la liberación de los gases (Xe y Kr) definen,

junto con los anteriormente citados, el comportamiento de una

barra combustible bajo irradiación.

En el estudio presentado se hace un análisis de los me-

canismos físicos que gobiernan la emigración de poros en el in-

terior de una pastilla combustible de óxidos de uranio, a saber:

difusión de volumen, difusión de superficie y evaporación-con-

densación; cuantificandose la contribución de cada uno de estos

mecanismos a la velocidad total de propagación de los poros.

En la práctica se viene empleando como velocidad de emi-

gración de poros únicamente la emanada del mecanismo de evapora-

ción-condensación, por considerarlo suficientemente representa-

tivo del fenómeno, especialmente para poros de tamaño medio y

grande. Esta aproximación simplifica por otra parte, el trata-

miento analítico del fenómeno.

En este trabajo se hace un estudio paramétrico de la ve-

locidad de propagación de los poros en función del tamaño y pre-

sión interna de los mismos y, consecuentemente, se propone un

modelo de velocidad de emigración que engloba los mecanismos más

relevantes y que tiene en cuenta la distribución real del tamaño

de los poros en el material de origen y su carácter de abiertos

o cerrados.

La velocidad total de propagación de poros propuesta

tiene en cuenta, de manera explícita, las siguientes magnitudes:

a) Específicas de los mecanismos:

- coeficientes de difusión,

- calor de transporte.

b) Específicas del combustible:

- distribución de poros por tamaño,

- estequeometría (O/M),

- proporción de porosidad abierta y cerrada.

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- 11 -

c) Específicas de la irradiación:

- temperatura del combustible,

- gradiente térmico del combustible,

- presión de los gases de relleno en el interior de labarra.

El modelo de velocidad propuesto se ha aplicado a un ca-

so concreto de combustible de U0o-Pu0o de alta densidad (95 %

de densidad teórica) típico del reactor rápido SNR-300 |l|, |2|

El combustible ha sido perfectamente caracterizado en cuanto a

densidad, dimensiones, contenido en plutonio, estequeometría,

etc.; disponiéndose de un análisis experimental de la morfolo-

gía de la porosidad del material de origen antes de la irradia-

ción realizado con microscopio electrónico, y de la evolución

de esta porosidad durante la irradiación, deducible de cortes

ceramográficos fotografiados con microscopio óptico en el curso

de los exámenes de postirradiación.

La velocidad de propagación de poros propuesta se ha im-

plementado, con los datos del combustible anterior, en el códi-

go de cálculo ÁTICO |3|, |4|, especializado en el análisis tér-

mico y estructural de pastillas combustibles de óxidos. Este

programa calcula, entre otras, las magnitudes siguientes: perfil

de temperaturas en la pastilla, distribución radial de poros y

creación del canal central.

Los resultados obtenidos se han comparado con los co-

rrespondientes al modelo de velocidad de propagación de poros

por evaporación-condensación, ya existente en el código.

(*) Programa IVO.

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- 12 -

2. MICROESTRÜCTURA DEL COMBUSTIBLE CERÁMICO DE OXIDO MIXTO DE

URANIO Y PLUTONIO.

Mediante el proceso de sinterizado utilizado en la fa-

bricación de los elementos combustibles de óxidos de uranio y

plutonio se obtiene un material inicialmente poroso.

El contenido volumétrico de porosidad suele oscilar en-

tre un 5 % y un 15 %, dependiendo básicamente del grado de que-

mado que se espera obtener del combustible y del tipo de dise-

ño .

Los poros de fabricación tienen forma elipsoidal o es-

férica de radio variable entre 0.5 ym y 5 0 ym aproximadamente,

según una función de distribución característica, y están espar-

cidos homogéneamente en la pastilla combustible.

En las Figuras 1 y 2 se muestran sendas micrografías del

combustible de UO2~PuO2 típico de la experiencia IVO (Irradia-

ción de Varillas de Oxido) |5|, antes de su irradiación, obteni-

das con microscopio electrónico a 200 y 1000 aumentos, respec-

tivamente. La estructura de sus poros según el área se analizó

mediante barrido electrónico.

La distribución relativa de los p*oros de fabricación se

puede ver en la Figura 3, donde se han dibujado las áreas rela-

tivas de los poros de radio comprendido en el intervalo

Ap^ = Pi+i ' ~ P-f' siendo p. el radio del poro expresado en mi-

eras (.ym) ." La Figura 4 muestra la distribución acumulada de po-

ros, normalizada a la unidad, es decir el área relativa de poros

de radio comprendido entre cero y p. Como puede observarse el

50 % de los poros son de radio inferior a 5 ym, aproximadamente.

Por otro lado, una gran parte de los poros del combus-

tible son abiertos, estando interconectados entre sí y con la

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- 13 -

superficie de la pastilla por medio de estrechísimos canales,

mientras que el resto de los poros son cerrados. El combusti-

ble de la experiencia IVO tiene un porcentaje de porosidad

abierta del 56 % respecto a la porosidad total, mientras que

el 43.3 % restante es de porosidad cerrada.

Como puede observarse en la micrografía del combustible

IVO irradiado en el reactor FR2, Figura 5, la estructura origi-

nal uniforme del combustible se altera considerablemente en el

curso de la irradiación debido a la emigración de sus poros y

agrietado de la pastilla.

Además del fenómeno de emigración de poros que afecta a

su distribución radial en el interior de la pastilla, se produ-

ce también el fenómeno de post-sinterización térmica, e indu-

cida por irradiación, que conduce a la disminución del volumen

de los poros con la subsiguiente expulsión de los gases conte-

nidos en éstos, especialmente de los gases de sinterozado (He,

N, etc.). Este fenómeno afecta a toda la pastilla y contribuye

a su densificación |6|.

En el interior de los poros existirán, junto a los ga-

ses de sinterizado, los productos gaseosos de fisión (Xenón y

Kriptón) que se generan paulatinamente durante el quemado del

combustible. Como se verá más adelante, la presión de estos ga-

ses influye en la velocidad de propagación de los poros en el

interior de la pastilla combustible.

Page 18: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

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3. MECANISMOS FÍSICOS DE EMIGRACIÓN DE POROS.

3.1. Generalidades.

Una fuerza actuando sobre el material poroso produce

la emigración de sus poros como resultado de la difusión de

los átomos o moléculas, o por transporte de vapor a través de

los poros. Genéricamente, las fuerzas de arrastre que impul-

san el movimiento son, por ejemplo, gradientes términos,- ten-

siones mecánicas, gradientes de potencial eléctrico, etc.

Los tres mecanismos por los cuales puede emigrar un po-

ro son los siguientes:

1) Difusión de volumen.

2) Difusión de superficie.

3) Transporte de valor o evaporación-condensación.

Para encarar el estudio de la velocidad de emigración

de los poros se pueden utilizar dos enfoques equivalentes |7|:

a) interpretación del movimiento del poro en funciónde la movilidad atómica, y

b) definición de una movilidad del poro y empleo deuna fuerza actuando sobre él como una unidad.

La equivalencia entre estos dos tratamientos requiere

para el poro la hipótesis de volumen esférico, cuya forma no

varíe durante el movimiento. Esta hipótesis se traduce en tér-

minos de movilidad atómica en una aproximación lineal referida

a la temperatura, es decir, en la suposición de que la varia-

ción de temperatura a través del poro esférico es mucho menor

que la temperatura media del mismo.

Asumida esta hipótesis, se define la movilidad del poro

B (s/g) como el valor de su velocidad por unidad de fuerza.

La velocidad V (cm/s) bajo la acción de una fuerza F

(dinas) viene dada de forma general por:

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- 15 -

V = B x F (3.1)P P P

La movilidad B es a su vez:

Bp = KT (3'2)

2

donde D (cm /s) es el coeficiente de difusión del poro, que

será diferente para cada uno de los tres mecanismos de emigra-

ción y que está relacionado con el coeficiente de difusión ató-

mica de la manera siguientes:

- difusión de volumen D = =• (3.3)p v 4 TT p

3D vQ2

- difusión de superficie D = j— (3.4)p S 2-n-p"

23D Q a p

- evaporación-condensación D = — s— ( 3 . 5 )p e c 4TTKTP

donde:2

D , D , D (cm /s): coeficientes de difusión de volumen, de" superficie y gaseoso, respectivamente,

de la especie atómica o molecular quecontrola la difusión.

_2v (cm ): número de especies controladoras difundidas por

unidad de superficie

P (atm): presión de vapor de la especie controladora

a : coeficiente que mide el alejamiento del equilibriode la presión de vapor

p (cm) : radio del poro

ü (cm ) : volumen molecular del material

K (J/K) : constante de Boltzmann

T (K) : temperatura del material

Page 20: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 16 -

Entre las fuerzas que actúan sobre los poros, el gradien-

te térmico que se crea durante la irradiación en el interior

de las barras combustibles es el máximo responsable del movi-

miento de los poros. Por lo tanto, prescindiendo del resto de

las fuerzas de activación, la fuerza que actúa sobre el poro

viene dada por |7|, |8|:

F - V3up Q^ ídTFp•p Ü T ^drJPoro

Q*, es el calor de transporte de los átomos o moléculas quese difunden, y está íntimamente ligado al mecanismo deemigración. En el caso del mecanismo de transporte de va-por, el calor efectivo de transporte de los átomos o mo-léculas es igual a la entalpia de evaporación, o sea

Q* = AH . En el caso de difusión de superficie se suele con-siderar

Q* = Q , donde Q es la energía de activación de la difusión.S S 5

p, Q, y T han sido definidas anteriormente.

Sustituyendo finalmente en (3.1) el valor del coeficien-

te de difusión del poro D y el de fuerza F dados por (3.3),

(3,4), (3.5) y 3.6), respectivamente, se obtienen las siguien-

tes expresiones para las velocidades de emigración del poro se-

gún cada uno de los mecanismos involucrados:

v - R °v °v • cLT .V v " e v - ^ dF «.7)

2D vfíQ*V = 3 — S

o S . ~ (3.8)

s k T 2 p drD fía p AH .m_ o g v v v . dT_

ec ec i,2m3 dr (3.9)

6 , B y S son factores numéricos que dependen de la relación

entre el gradiente macroscópico (en la matriz) y el microscópi-

co (en el poro), es decir de los valores relativos de las con-

ductividades térmicas del poro y de la matriz. De acuerdo con

Page 21: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 17 -

la hipótesis de poro esférico, cuya conductividad térmica es

mucho menor que la de la matriz, se tienen los siguientes va

lores I 9

Bs = 3/2

resultando de ellos las expresiones para las velocidades de

emigración:

Vv k T2 • dr

3DV = —s i OT (3.11)

kT2 d r

3/2 D Qa p AH ,_1 V f v v dTv = _1 V f v v dTec k2T3 dr

donde T y dT/dr están referidas a la matriz, es decir a la pas-

tilla combustible.

La importancia de los tres mecanismos de emigración en

una barra combustible de UO^ o UO -PuO? dependerá principalmen-

te del tamaño de sus poros, de su temperatura y del gradiente

térmico radial.

3.2. Mecanismos de difusión.

3.2.1. Coeficiente de difusión de volumen.

Según la ley de Fick, en un medio isótropo existe un

gradiente de concentración, se crea una corriente o flujo de

materia proporcional a dicho gradiente y de sentido contrario

a éste 110 I :

J = -D VC C3.13)

Page 22: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 18 -

donde:

2J (at. ó mol./cm .s): flujo de materia

C (at. ó mol./cm ) : concentración de átomos o moléculaspor unidad de volumen.

2D (cm /s) : coeficiente de difusión atómico o molecularv de volumen.

El signo V significa gradiente.

Si la concentración es pequeña, el coeficiente de difu-

sión es independiente de ella y sólo en función de la tempera-

tura.

La aplicación del principio de conservación de la mate-

ria conduce a la segunda ley de Fick:

|| = -vj + Q (3.14)

donde Q representa una fuente o sumidero y da la velocidad de

creación o desaparición de átomos o moléculas por unidad de

volumen, y t es el tiempo.

Si el flujo de materia J sólo se debe a un gradiente

de concentración y si el coeficiente de difusión D es inde-

pendiente de la posición, se puede reemplazar en la segunda

ley de Fick el valor del gradiente del flujo, obteniéndose:

|| = DvV2C + Q (.3.15)

que tiene como solución:

Ir F Ü]que tiene como solución

-r2/4 D t

C(r,t) = N ^ — — (3.17)( ) i / ¿

Page 23: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 19 -

donde N es el número de átomos o moléculas del material.

Según lo anterior, la probabilidad Pt(r) de hallar un

átomo entre r y r+dr en un tiempo t será |11|:

Pt(r) = C ( * j y t ) (3.18)

2 2de donde se obtiene la distancia cuadrática media r (cm ) en

función del coeficiente de difusión de volumen:

2 í 2 r ^ 47T f 4 "r2/4 V .r = r p (-r)dv = ^-pr r e dr =

jv t (4ITD t)ó/¿ j0

= 6 D t (3.19)

Por otro lado, desde el punto de vista microscópico,

para que un átomo de impureza dentro de un cristal pase de

una posición de equilibrio a otra mediante el salto mínimo

de longitud X (cm), debe alcanzar la energía de activación

e*(J) necesaria para superar el potencial de las posiciones

de no equilibrio que tiene que atravesar |12|.

Llamando w(s ) a la frecuencia de saldo de un átomo

a .una posición adyacente y B al número de posiciones adyacen-

tes, la frecuencia total de salto F(s ) de un átomo resulta:

r = 6 . w C3.20)

De acuerdo con la teoría del recorrido libre medio, es

decir, suponiendo que no existe ninguna dirección preferente

de salto, el valor de la distancia cuadrática media a la que

se halla un átomo de su posición inicial, después de un tiem-

po t (s) resulta ser:

r2 = X2 r t (3.21)

Comparando las dos formas obtenidas para la distancia

cuadrática media (3.19) y (3.21), se obtiene finalmente la re-

Page 24: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 20 -

lación entre el coeficiente macroscópico de difusión de volu-

men D y los parámetros atómicos X y T:

D = 1/6 X2 r (3.22)

Ejemplos j11|:

1. Difusión de impurezas en cristales cúbicos centrados en el

cuerpo:

De esta estructura, si el átomo de impurezas ocupa el cen-

tro de una cara, el numero de posiciones adyacentes es

igual a 4 y, por lo tanto, r = 4w y X = aQ/2 (aQ: paráme-

tro de la red), y el coeficiente de difusión será:

Dy = 1/6 (aQ/2)2(4w) = 1/6 a^ w (3.23)

2. Mecanismo de vacantes en autodifusión en cristales cúbicos

centrados en las caras:

Una vacante tiene en este caso 12 posiciones de equilibrio

a las cuales podrá saltar. Además, la probabilifaf x de

que exista esa vacante es igual a la fracción de vacantes

en equilibrio en el cristal. La frecuencia total de salto

-S / K -e /fcr

es en este caso r = 1 2 x w = 1 2 e . e w y co-

mo X = aQ//2~, el coeficiente de difusión resultante es:2 S /K -e /KT

Dv = ajjw e V . e V (3.24)

Según se desprende de los ejemplos, el valor que queda

por hallar es la frecuencia del salto w. Esta magnitud, de

acuerdo con los resultados de C.A. Wert |13|, es de la forma

siguiente:

w = vv eS / K e £ V ^ C3.25)

siendo:

Page 25: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 21 -

v (s ): frecuencia de vibración de los átomos en la posi-ción de equilibrio.

S* (J/K): exceso de entropía ) entropía y energía dee* (J) : exceso de activación: movimiento |14|."

K (J/K) : constante de Boltzmann.

T (K) : temperatura absoluta.

Con esta frecuencia de salto w, sustituyendo en (3.22),

la nueva forma del coeficiente de difusión es:

D y = 1/6 A2 6 v eS*/Ke-e*/KT (3.26)

Por otra parte, llamando E , según el mecanismo, a la

energía del movimiento o a la suma de la energía del movimien-

to y la energía de formación de una vacante, y D el coeficien_

te de la exponencial dependiente de la temperatura, se obtiene:

-E /KTDv = DQ e

v (3.27)

Esta relación muestra la dependencia exponencial del

coeficiente de difusión de volumen con la temperatura.

La frecuencia de vibración v se puede estimar con bas-V 13 -1tante precisión, siendo del orden de 10 s En autodifusion

suele asimilarse v a la frecuencia de Debye del sólido. La

magnitud E es difícil de medir y puede ir desde -10 kJ/mol

en difusión de hidrógeno en metales, a -500 kJ/mol en autodi-

fusion de UO2 |11|.

H. Hoffmann |15|, cita para el material combustible ce-

rámico UO2/ los siguientes valores:

D =0.23 cm2/s.ov

E = 437 kJ/mol.

Page 26: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 22 -

3.2.2. Coeficiente de difusión de superficie.

Para la difusión superficial tienen validez la mayoría

de los resultados de la difusión de volumen |ll|.

La ley de Fick en este caso se escribe:

Js - "DsVCs (3.28)

-2 -1donde J (cm s ) es el número de átomos o moléculas quesatraviesan la unidad de longitud por unidad de tiempo, 'la

_ <y

concentración C (cm ) representa el numero de átomos o rao-

léculas por unidad de superficie y VC es su gradiente.

La teoría del recorrido libre medio relaciona el coefi-

ciente de difusión D con los parámetros X y T (longitud ys s s

frecuencia total de salto en la superficie, respectivamente),

siendo:Ds = 1/4 X2 Ts (3.29)

Además, siguiendo el mismo desarrollo que para la difu-

sión de volumen:

S*/K -e*/KTrs = Bs vs e

s e s (3.30)

donde 3 es el número de posiciones adyacentes sobre la super-sficie y v es la frecuencia de vibración atómica paralela a

13 -1la superficie y del orden de 10 s

La entropía S* y la energía e* de movimiento tienenS S

el mismo significado que en el caso tridimensional, siendo

e* menor en general que la energía de evaporación, ya que la

energía necesaria para que un átomo se mueva sobre la super-

ficie es menor que la energía necesaria para liberarlo total-

mente de ésta.

Finalmente se obtiene, al igual que para el coeficien-

te de difusión de volumen, la dependencia exponencial del coe_

ficiente de difusión superficial con la temperatura:

Page 27: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 24 -

las fuerzas para cada uno de los componentes de la mezcla resul-

ta ser 1111 :

J = -L1:L(Vy)T - L12VT (3.32)

q = -L 2 1(Vu) T - L22VT (.3.33)

donde:

—2 —IJ (cm s ). : flujo de masa.

2q (J/cm s) : flujo de calor.

y (J) : potencial químico.

T (K) :.,temperatura.

L. . : coeficientes de la relación lineal.

V significa gradiente.

Para los coeficientes de la relación lineal, el teore-

ma de Onsager establece que en ausencia de campo magnético, la

matriz L de los coeficientes es simétrica y por lo tanto

L 1 2 = L 2 1 |19|, |20|.

Reemplazando ahora el potencial químico por la concen-

tración, haciendo uso de la relación:

VU = ££. VC (.3.34)

se obtiene:

J = -Lw ̂ ÍVC + ̂ S- VT| (3.35)

Suponiendo nulo en (.3.35) el gradiente de temperatu-

ra y comparando el resultado con la primera ley de Kick, rela-

ción (3.13), resulta para el coeficiente de difusión:

Page 28: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 23 -

-E /KTD = D e S (3.31)s os

Para el U0 ? se tienen, según H. Hoffmann |15|, los

siguientes valores:

D = 5 x 106 cm2/sos /

E = 502 kJ/mol.s

3.2.3. Calor de transporte.

El calor de transporte Q* es una magnitud ligada a la

fuerza que actúa sobre un poro que está bajo la acción de un

gradiente térmico, expresión (3.6).

El calor de transporte surge naturalmente al aplicar

la termodinámica irreversible que propone una relación lineal

entre las corrientes o flujos y las fuerzas, partiendo del pos-

tulado básico siguiente |ll|:

a) Una corriente es el resultado de todas las fuer-zas presentes.

b) Un tipo dado de fuerzas puede causar más de un ti-po de corriente.

Por ejemplo, un gradiente de temperatura puede causar

un flujo de masa de una componente de una mezcla, aunque no ha-

ya gradiente de concentración, fenómeno que se conoce como di-

fusión térmica o efecto Soret |16

En los combustibles nucleares, el gradiente de tempe-

ratura llega a ser del orden de 4000 °C y superior, que es un

valor lo suficientemente grande como para dar lugar a dicho

efecto y provocar un flujo de masa causando, por ejemplo, la se-

gregación del plutonio en combustibles de óxidos mixtos de ura-

nio y plutonio 117|, 118 | .

En el caso particular de una mezcla binaria con flujos

de masa y de calor y fuerzas debidas a gradientes de potencial

químico y de temperatura, la relación lineal entre los flujos y

Page 29: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 25 -

D = L 1 1 KT/C (3.37)

Igualmente, anulando en (3.26) el gradiente de concen-

tración, la conductividad térmica K (J/cm s K) viene dada por:

K = L22/T (3.38)

Llamando finalmente Q* al cociente L12/T = L21/T, las

expresiones (3.35) y (3.36) quedan como sigue:

j = -DVC - ^ 0 ^ . VT (.3.39)KT

q = -KVT - Q*DVC (3.40)

En el segundo término de la ecuación (3.40) aparece el

producto DVC que es el flujo de masa en ausencia de gradiente

térmico, por lo tanto, el significado físico de Q* se puede asi-

milar a la cantidad de calor transportado por un mol de materia

difundida.

El calor de transporte Q* puede ser positivo o nega-

tivo, dependiendo del signo del coeficiente L.. _ = L». de la re-

lación lineal entre los flujos y las fuerzas.

En el caso de difusión superficial, según la ecuación

(3.39), y suponiendo que el movimiento de los átomos o molécu-

las sólo se debe al gradiente térmico, se tiene:

J = C-D.Q*.C/KT2).VT (3.41)O O O O

en donde Q* es el calor de transporte para la difusión térmica

superficial.

A diferencia de la difusión de volumen, en difusión

de superficie el calor de transporte Q* resulta ser siempre po-

sitivo 1111 y por lo tanto, el flujo superficial de masa va

siempre desde la zona caliente del material a la zona fría del

mismo.

Page 30: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 26 -

Para el óxido de uranio (UCO el valor de los calores

de transporte para la difusión de volumen y de superficie son

1 5 i :

G- = 46 kJ/molv '

G* =501 kJ/mol

3.2.4. Relación entre los coeficientes de difusión delporo y la difusión atómica.

La relación entre los coeficientes de difusión del poro

y los átomos es exclusivamente geométrica y no depende en abso-

luto de la fuerza que active la difusión.

Considerando al poro como una unidad dentro del material,

su mecanismo de movimiento es asimilable a la difusión de volu-

men, y por lo tanto, se pueden utilizar las mismas teorías y

resultados de la difusión de volumen atómica, ec. (3.22) |7| :

D = 1/6 X2 r (3.42)p p p

Los parámetros \ y F representan aquí la longitud me-

dia de salto y la frecuencia de salto del poro. Estos parámetros

se relacionan con la longitud y frecuencia total de salto atómi-

cos de forma diferente, según que los átomos se difundan sobre

la superficie, a través del volumen de la matriz o a través del

gas contenido en el poro.

Difusión superficial:

El número de átomos en la superficie de un poro de radio2

p es 4irp v (v: número de átomos por unidad de superficie) , por

lo tanto, si un átomo tiene frecuencia total de salto F a2 s

4irp v átomos les corresponde una frecuencia de salto:

F = 4^p2vF (3.43.1)p s

Por otro lado, el hecho de que el poro se haya desplazado una

distancia X , equivale a que el número, de átomos que ocupan un

Page 31: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 27 -

volumen de poro se desplace X en la dirección opuesta, lo que

a su vez se puede considerar equivalente a que un átomo se haya

desplazado una distancia igual a: X x número de átomos que

ocupan un volumen igual al volumen del poro. Dado que, de acuer-

do con el mecanismo de difusión de superficie, la longitud de

salto de un átomo es X (ver 3.2.2) , resulta:

a p " As (3.43.2)

donde:

4/3TTP (cm ) : volumen del poro

£2(cm ): volumen molecular de la matriz.

2Teniendo en cuenta que D = 1/4 X T , relación (3.29), y reem-

s s splazando en (3.42) r y X en función de F y A se obtiene:

p p s sD = 3 D VQ 2/2TT P

4 (3.44)

que da la relación entre el coeficiente de difusión del poro

debido a la difusión superficial de los átomos, y el coeficien-

te de difusión superficial atómico.

Para el U02 se tiene |l5|:

Jí = 4.09 x 10"23 cm3

v = ap en centímetros.

D (cm2/s) = 3- 3 6 x 1 Q x e x p (_E

ps p4 s

Difusión de volumen:

En este caso el número de átomos con frecuencia total de

salto T es 4/3irp /Q,, con lo cual:

= 4/3TTO3 v (3.45.1)

p ti v

Page 32: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 28 -

y, como antes:

; p X = X (3.45.2). ti p v

de donde, teniendo en cuenta que D = 1/6XV -relación (3.22)-

y reemplazando en (3.42) se obtiene:

D = 3 D Q/Aup3 (3.46)pv v ' w

que relaciona el coeficiente de difusión del poro debido a la

difusión de volumen de los átomos, con el coeficiente de' difu-

sión de volumen atómico.

Para el U0? se tiene |15| :

24D (cm2/s) = 2' 2 5 * 1 Q — x exp (-E /kT)p V P

Transporte de vapor:

El coeficiente de difusión gaseoso atómico se relaciona

con la longitud y frecuencia total de salto de la misma forma

que el coeficiente de difusión de volumen:

D = 1/6 X2Y (3.47)g g g

La diferencia con la difusión de volumen consiste en que en el

mecanismo de evaporación-condensación, el volumen de las molécu-

las de la matriz y del vapor no es el mismo.

Teniendo esto en cuenta, la frecuencia de salto del poro resul-

ta:

r = Í Z 3 I P ! r (3.48)p fi

g g

donde:

ti (cm ): volumen molecular del material en forma gaseosa.

La longitud de salto del poro mantiene la misma relación con la

Page 33: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 29 -

longitud de salto atómica que en los dos casos anteriores:

n XP = x<3 (3-49)

Llamando p a la presión de vapor de la especie difundida y

a a la relación kT/p ti , y reemplazando en (3.42), se obtiene:

D p e c = 3 Dgfi2avPv/47TkTp

3 (3.50)

que relaciona el coeficiente de difusión del poro debido al

transporte de molécula de la matriz a través de él, con>el coe-

ficiente de difusión gaseoso atómico.

Las expresiones para D y el producto a p se analizan en el

apartado siguiente.

3.3. Mecanismo de evaporación condensación.

3.3.1. Velocidad de emigración.

El mecanismo de evaporación condensación para la emigra-

ción de poros consiste en la evaporación de átomos o moléculas

de la superficie más caliente del poro, su difusión a través de

él y su posterior condensación sobre la superficie más fría. El

resultado de este proceso es la emigración del poro hacia las

zonas del material de mayor temperatura |11|.

La difusión de los átomos del material se realiza a través

del medio gaseoso, que es el interior del poro, por lo cual el2

coeficiente de difusión gaseoso D (cm /s) viene dado por la teo-

ría cinética de los gases (21*

D = (1/2 TT)1/2 3kT

3/2"! ̂ M •-M i '

2^Jp. ira

M2

M,M NK1 2

(3.51)

donde:

M1, M_ (g): pesos moleculares de la matriz y del principal

constituyente del vapor, respectivamente.

Page 34: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 30 -

2 2ira (cm ) : sección eficaz de colisión entre los dos tipos de

moléculas en el vapor.

P (atm): presión total en el poro.

T (K): temperatura.

K (J/K): constante de Boltzmann"

N (mol ): número de Avogadro.

Como se ha visto en el apartado anterior, la relación en-

tre el coeficiente de difusión del poro y el atómico para este

mecanismo viene dada por la expresión (3.50).

Por otro lado, teniendo en cuenta que se supone un poro

esférico de conductividad térmica mucho menor que la de la ma-

triz , la relación entre los gradientes térmicos del poro y la

matriz es la que sigue |9|:

dijPoro = 3/2 (diJMatriz (3'52)

Además, el calor de transporte Q* es igual al calor de

evaporación AH , de modo que la fuerza sobre el poro se obtiene

sustituyendo la expresión (3.52) en la expresión (3.6), con

Q* = AH :v v

= 3 / 2 4/37Tp3 ^ v dT .p Q, T dr

Reemplazando el valor de D y F , relaciones (3.50) y

(3.53) , en la expresión general .de la velocidad de emigración

del poro: V = D /kT x F (ver apartado 3.1), y sustituyendo

D por su valor, dado por (3.51); se obtiene finalmente la ex-

presión para la velocidad de emigración del poro debida al me-

canismo de evaporación-condensación:

9Í2AH 7[N(M,+M9)]1/2 Pn exp (-AH /RT) ,_

V = X ±—í ÍL_- —1 El (3.54)16 Pt a

2 (2TT K M l M 2 )1 / 2 T 3 / 2 d r

Page 35: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 31 -

en donde la presión de vapor del material a P se ha sustitui-

do por: PQ exp (-AH /RT), donde R es la constante de los gases,

y que igualmente mide el alejamiento del equilibrio de la pre-

sión de vapor del material de la matriz en la fase gaseosa.

Para un material determinado, dado que los valores de Q,2

, M , M, y ase puede reescribir de la siguiente forma:

2AH , M , M, y a son constantes, la expresión de la velocidad

C0PQ exp (-AHv/RT)Vec - - " p T3/2 Sí <3-55'

donde Cn es una constante para cada material

TT-n oc+-a fíl-t-im?! PvnrP51" rin anai-pnpn pynl T ni l amente l o s Dará—

Page 36: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 32 -

3.3.2. Dependencia con la porosidad abierta y cerrada.

La velocidad V depende del radio del poro por interme-

dio de su presión total P..

En este sentido, para estimar el valor de la presión to-

tal son posibles dos situaciones diferentes, según se trate de

poros cerrados o abiertos:

a) Porosidad cerrada.

En un poro cerrado en equilibrio, la presión total P, en

su interior es igual a la suma de la presión hidrostáti-

ca de los gases en el interior de la barra, P , y de

la tensión superficial:

P. = P . -̂ X (3.56)t ext p

donde Y es la tensión superficial, que en el caso del

óxido de uranio toma el valor de 10 Kp/cm aproximada-

mente | 151 , y p es el radio del poro.

b) Porosidad abierta.

La presión total coincide con la de los gases en el inte-

rior de la barra:

P t = P e x t (3'57)

En las barras combustibles de los reactores rápidos (ex-

periencia IVO-FR2-Vg7), la presión inicial de los gases de lle-

nado (He) es de 1 atm a 20QC, que se convierte en 3 atm aproxi-

madamente, cuando la barra entra en funcionamiento y los gases

alcanzan unos 5502C. La presión va aumentando paulatinamente

por el aporte de los gases de fisión Xe y Kr, que se liberan

del combustible en el curso de la irradiación.

En poros cerrados, durante las 100 primeras horas de irra-

diación, tiempo durante el cual se producen la mayor parte de

Page 37: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 34 -

El número 2±X da. la relación óxido metal:

P/M,= 2±X (3.60)

En estos materiales de óxidos mixtos, la difusión

de las moléculas a través del poro es diferente según se trate

de especies de uranio, de plutonio u oxígeno, debido a las dis-

tintas energías de activación de los tres elementos.

La diferencia en su difusión a través del poro, unida

a la activación del mecanismo de difusión de volumen, trae como

consecuencia la variación de la relación óxido/metal dentro del

combustible y, por lo tanto, de la composición de la matriz y

del vapor del poro.

La- expresión PQ exp(-AH /RT), que es la suma de las

presiones parciales de las especies de uranio y de plutonio den-

tro del poro, no será una constante del material para cada tem-

peratura, sino que variará a medida que avanza la redistribución

del uranio, plutonio y oxígeno.

El motivo por el cual se estudia la dependencia de

P» exp(-AH /RT) con la relación óxido/metal es el de observar

si esta dependencia es lo suficientemente importante como para

influir en el resultado final de la velocidad de emigración.

D.R. Lackey |22| realizó el estudio de pastillas com-

bustibles de óxido mixto Un oPun ~0 o v, obteniendo la siguien-U.o U•¿ / —A

te expresión de la preción de vapor en atmósferas, en función de

la relación 0/M y de la temperatura absoluta:

P-o exp(-AHv/RT) = exp (-212.175 + 65.842 O/M +

+ 8.9453 x 10~2 T - 2.55399 x 10~2 O/M . T +

+ 2.9560 (O/M) - 5.6541 x 10~6 T2 (3.61)

La influencia de la estegueometría en la velocidad de

emigración del poro se puede ver en la Fig. 6, donde se han re-

presentado la velocidad normalizada a la del material estequeo-

Page 38: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 33 -

los fenómenos de reestructuración del material combustible y en

especial la emigración de poros, el término 2y/p juega un papel

importante en la presión total P , sobre todo para poros pegue-

ños. Sin embargo, a medida que avanza el quemado, la presión

exterior P de los gases He + Kr + Xe se vuelve predominante,ext

por lo que la presión total resulta muy próxima a la presión

total de los poros en un combustible con 100 % de porosidad

abierta.

Para poros cerrados de radio pequeño, tales como

P << 2y/p, la velocidad de emigración es pequeña y directa-

mente proporcional al radio del poro:

- CnPn exp(-AH /RT) , 20 0 ^ p -§± , p << -^— (3.58)ec 3 7 3 H í

e c 2 y T J / / a r ext

Para poros cerrados de tamaño grande, donde>>2y/p, la velocidad es mayor e independiente del valor de

fl0 p y dT ^ _ s

•° " ~1T~^ ^ ' Pextext

2

que en el caso de P = 3 Kp/cm , el valor 2y/P . es de apro-

ximadamente 7 ym.

Los códigos de cálculo de barras combustibles, por ra-

zones de simplicidad, emplean corrientemente el modelo de velo-

cidad de emigración de evaporación-condensación en la hipótesis

de P = P , , equivalente a suponer un 100 % de porosidad abier-

ta. Este es el caso del código SATUENO |4|.

3.3.3. Dependencia de la estequeometrla.

En los combustibles nucleares de óxidos de uranio y

plutonio (U,Pu)O2/ la estequeometrxa no suele ser de dos átomos

de oxigeno por cada átomo de metal. Asi, el (U,Pu)O2_x es un

material hipoestequeometrico y el (U,PU)O? „ es hiperestequeo-

métrico.

Page 39: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 35 -

métrico, V (0/M)/V (2.00), en función de la relación óxido/ec e cmetal, para una temperatura típica de 2100 K.

En el gráfico se observa que para O/M=1.97 la veloci-

dad es aproximadamente la mitad que la del material estequiomé-

trico y para O/M=1.93 la velocidad es menor que 1/4 de V (2.00)

Como se comprueba, la influencia de la estequeometria

es lo suficientemente importante como para tenerla en cuenta,

por lo tanto, la expresión más adecuada de la velocidad de emi-

gración del poro por el mecanismo de evaporación-condensación

será la que contemple la variación de la presión de vapor con

la relación óxido/metal, relación (3.55), donde PQ exp(-AH /RT)

viene dado por la expresión (3.61).

4. COMPARACIÓN DE LOS MECANISMOS DE EMIGRACIÓN EN UNA PASTILLA

COMBUSTIBLE.

Para esta comparación se han tomado los siguientes valo-

res de referencia del estado del combustible:

T = 2100 K

|£ = 5500 K/cm

O/M = 1.9 7

P e x t = 1 / 3 y 5 Kp/cm2

Una distribución radial típica de temperaturas y gra-

dientes en una pastilla combustible del experimento IVO-FR2-Vg7

se da en la Fig. 7.

Recopilando lo dicho hasta aquí, las velocidades para

los tres mecanismos, difusión de volumen, difusión de superfi-

cie y evaporación-condensación, son las siguientes:

V DOV e * P - ( V K T > Qy dT

KT2 d r

Page 40: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 36 -

3 D exp (-E /KT)ví2 Q*exp ( E /KT)ví2 Q d T

^ ; — - iC P exp(-AH /RT)

v = -0-2 v dT (4 3)

ec T3/2 dr

donde Pn (-AH /RT) viene dado por la relación (3.61):

V J _ = V + V + V (4.4)t v s ec

Se trata aquí de estudiar la importancia relativa de

cada una de estas velocidades respecto a la velocidad total,

en las condiciones de referencia anteriores, para que nos per-

mita discernir sobre la necesidad de establecer un modelo ge-

neral con la inclusión de los tres mecanismos, o si por el con-

trario, puede simplificarse la formulación tomando sólo los me-

canismos predominantes, habida cuenta de la distribución de po-

ros del combustible cerámico en cuestión.

La Fig. 8 muestra el valor de las diferentes velocida-

des de propagación en función del tamaño de los poros. De la

misma pueden extraerse varias conclusiones generales:

a) La velocidad V es independiente del tamaño del poro y su

contribución es poco significativa frente a los otros dos

mecanismos.

b) La velocidad V es inversamente proporcional al radio del

poro, comprobándose su importancia en poros de pequeño

tamaño (p<2 ym) .

c) La velocidad V aumenta con el radio de'los poros -en

porosidad cerrada-, siendo predominante para poros de ra-

dio superior a las 5 ym.

En porosidad abierta, V es independiente del radio del

poro, coincidiendo con la solución asintótica para poros

de grandes radios.

Para la velocidad de evaporación-condensación de un po-2

ro abierto se ha tomado P = P = 3 Kp/cm , dado que éste es

Page 41: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 37 -

el valor teórico de la presión de los gases en la barra duran-

te las primeras horas de irradiación del combustible. Comparan-

do dicha V con la velocidad de emigración superficial, el

mecanismo de evaporación-condensación resulta predominante, ex-

cepto para poros muy pequeños.

La velocidad de evaporación-condensación de poros cerra-

dos se ha representado para tres valores diferentes de la pre-2

sión exterior (1, 3 y 5 Kp/cm ) con el fin de estudiar su varia-

ción respecto a dicho parámetro. Para poros pequeños no, hay

prácticamente diferencia entre estas tres velocidades. A medida

que aumenta el tamaño del poro y la velocidad tiende a ser cons-

tante, la diferencia entre las tres velocidades se agranda.2

Prescindiendo de la curva para P = 1 Kp/cm , que no tiene im-portancia práctica, se deduce que la velocidad de evaporación-condensación irá disminuyendo a medida que aumenta el tiempo deirradiación, o sea a medida que aumenta la presencia de los ga-ses de fisión y con ellos la P , del combustible.

J ext

En la Fig. 9 se compara nuevamente la importancia rela-

tiva de las velocidades de propagación de poros V /V en fun-

ción del radio de los poros, constatándose que, para poros abier-

tos, la evaporación-condensación .es aún más significativa que

en poros cerrados, respecto a la velocidad total.

5. MODELO DE VELOCIDAD DE EMIGRACIÓN PROPUESTO.

5.1. Formulación general.

Como se ha visto en capítulos anteriores, la velocidad

de emigración de poros de un combustible cerámico está íntima-

mente ligada a la microestructura del material, es decir: con-

tenido volumétrico y distribución por tamaño de los poros y su

proporción de cerrados y abiertos. Por consiguiente, toda for-

mulación rigurosa ha de incluir obligatoriamente las magnitudes

anteriores, además del resto de las específicas de los mecanis-

mos implicados y de las condiciones de funcionamiento de la ba-

rra en función del tiempo.

Page 42: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 38 -

Supongamos un combustible genérico caracterizado por

una distribución relativa de porosidad S.(p.), Cap. 2 y Figs.

3 y 4, normalizada a la unidad:

I Si(p±) = 1 (5.1)

donde n es el número total de intervalos de radios considerados

y S. es el área relativa de los poros del intervalo i-ésimo.

Dicho material está caracterizado a la vez por una frac-

ción a de porosidad cerrada y B de porosidad abierta (a+3=l).

Se tratará de definir una cierta velocidad general de

propagación, ponderada según el tamaño de los poros y el tipo

de mecanismo físico de emigración.

La velocidad propuesta V es la siguiente:

El mecanismo de difusión de volumen se considera despre-

ciable frente a la difusión de superficie y la evaporación-

condensación en este tipo de material cerámico, como ya se ha

visto en el Capítulo 4.

Desarrollando la expresión anterior:

i=n i=nV r« / \ T T / \ i V r* I \ T T / \ / rr ->

— / o , l O . / V \ 0 . ) *T" / O . \ Q . } v v D . J \ O * < J9 i= 1 i= 1

V Vs ec

Ambos sumandos pueden interpretarse como velocidades

medias para cada mecanismo de emigración: V y V

Sustituyendo la expresión de V (p.), relación (4.2), en

el primer sumando resulta:

Page 43: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 39 -

i=n 3 D exp(-E /KT)vfi Q*V = ¿ S . ( p . ) ~

S i = l 1 KT p .

3 DQs exp(-Es/KT)vQ Q*

KT2 dr i¿l pi

3 D exp(-E /KT)vfi Q* d T

- °S ̂ ^ ~ § = VPeq> (5"^

donde p representa un radio equivalente dedinido por la ecua-

ción:

i=n S (p )- J L = Y x 1 (5.5)

peq i=l pi

Conviene resaltar que el radio equivalente p no coincide con

el radio medio de los poros:

p"= I S ( p . ) . p (5 .6 )i l x x 1

.Desarrollando el segundo sumando de la fórmula (5.3),

responsable del mecanismo de evaporación-condensación, respec-

to de la porosidad cerrada y abierta:

i=nv1 "V -f* "VV = l S.(p.) * a ec(p.cerrada) B" ec(p.abierta)

ec _._i i i

(5 .7 )

y sustituyendo l a s e x p r e s i o n e s V , e c u a c i ó n ( 4 . 3 ) , con P segúnec "c

(3.56) y (3.57), se obtiene:

a) Porosidad cerrada

i=n C P exp(-AH /RT) ,„TT — ^ a f \ UU V UX _

ec,c 2x]ext p j

exp(-AHv/RT) i=n S ± ( P l

exp(-AHv/RT)

p T3/2 dreq

Page 44: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 40 -

donde P representa una presión equivalente definida por la

relación:

(5.9)

La P difiere de la presión media:

i=n(5.10)

b) Porosidad abierta

i=n

3 C Qpop

exp

ext

CQ

(-AH

T3/2

P exp

ext

/RT)v'

(-AHv/RT)

T3/2

dTdr

dTdr

(5.11)

Finalmente, agrupando términos, nos queda la expresión

desarrollada de la velocidad de emigración V propuesta:

V =g

3 Dn exp(-E/KT)vfl Q*U S Sp KTMeq

aP P ,eq ext

exp(- Hv/RT)

T3/2• § (5.12)

5.2. Aplicación a una pastilla combustible.

Si aplicamos la fórmula (5.12) al caso particular de

una pastilla combustible del tipo IVO-FR2-Vg7 (Tabla 1), donde:

a = 0.434

8=0.566

p = 3 ]imMeq

Page 45: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 41 -

TABLA 1 - RADIO Y DISTRIBUCIÓN RELATIVA DE SUPERFICIEDE LOS POROS DE UNA PASTILLA COMBUSTIBLE DELTIPO IVO ( F i g . 5 ) . ( a = 0 . 4 3 4 ; £ = 0 . 5 6 6 ) .

n

1

2

34

5

6

7

8

9

10.

11

12

13

14

15

16

17

18

19

20

21

Pi

(um)

0 ,5

1,2

2,02 , 7

3,5 '4,4

5,2

5 ,9

6,6

7 ,5

8,3

9,0

9,8

10,811,512,213,014,517,818,619,4

0,0290,0970,1100,1060,0750,0830,0530,0710,0380,0620,0440,0200,0280,0230,0400,0210,0190,0300,0280,0100,013

nP =» \ S1 M • 6,1 u m

5.8008,0835,5003,9262,1431,8861,0191,2030,5760,3270,5300,2220,2860,2130,3480,1720,1460,2070,1570,0540,067

/*aq - 3 um•

Si Si / ,«2/w_, Zs-hi P +¿'1 rext ~ ^j

0,0670,4930,8461,0190,8611,1000,7741,1110,6301,0940,8130,3830,5560,4740,8440,4530,4190,6850,6790,2450,323

1- Ia i i 2"1

Paq * 7,2 Kp/cm2

') P^» 3 Kp/cm2

y » 103 din/cm

Page 46: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 42 -

Pext = 3

P = 7.2 Kp/cm2eg vt

T y || : Fig. 7,

se obtiene la distribución radial V en la pastilla combusti-

ble que se muestra gráficamente en la Fig. 10. En el mismp grá-

fico se ha representado la V empleada en el código SATURNO.

Puede observarse que la velocidad ponderada V es supe-

rior a la de evaporación-condensación empleada en el código

SATURNO, como era de esperar.

Conviene notar que V crece del exterior al interiorg

de la pastilla, pasando por un máximo a =1/3 del radio R, para

descender luego fuertemente hasta anularse en el centro de la

pastilla, donde dT/dr=0.

6. CALCULO CON EL CÓDIGO ÁTICO DEL PERFIL RADIAL DE POROSIDAD

Y FORMACIÓN DEL CANAL CENTRAL.

6.1. Descripción del código ÁTICO. Datos de entrada.

El código ÁTICO está formado sobre la base de varios

subprogramas del código SATURNO y calcula el comportamiento

térmico de una pastilla de óxido (UO» o UO_-PuO~) partiendo de

la temperatura exterior y en función del tiempo de irradiación.

Junto al perfil de temperaturas, el programa determina

las distribuciones radiales de porosidad y de plutonio, la es-

tequeometría, su aumento con el quemado y el radio del canal

central de la pastilla.

Como datos de entrada se han necesitado:

- Depresión de flujo neutrónico en la pastilla (Ane-

xo III), siendo: aQ = 0,2900; ax = 1,92422 y

a2 = 48,9196.

Page 47: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 43 -

- Radios interior y exterior: 0.00, 0.32 cm.

- Número de anillos de subdivisión: 100

(i=l, anillo interno; i=100, anillo externo).

- Potencia lineal: 488 W/cm.

- Temperatura superficial: 1040°C

- Enriquecimiento en U-235 del combustible: 0,07 %.

- Contenido en plutonio: 24.4 %.

- Valor de la estequeometría, O/M: 1,96

- Intervalo de tiempo de cálculo y tiempo de funciona-

miento: 10 h, 1675 h.

-- Porosidad inicial de la pastilla y densidad teórica:

0.0396, 11.11 g/cm3.

Los modelos más importantes incorporados en el código

son:

- Emigración de poros con formación de canal central.

- Segregación de uranio y plutonio por los mecanismos

de evaporación-condensación y termodifusión.

- Redistribución radial de oxígeno y su aumento con

las fisiones.

- Conductividad térmica del combustible en función de

la porosidad, estequeometría y temperatura.

6.2. Implementación de la velocidad de emigración

propuesta.

La porosidad del anillo i, P., se define como sigue:

dT i " diP. = -±LÍ i. (6.1)1 . dT,i

donde:

Page 48: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 44 -

3¿m • (g/cm ): densidad teórica de la pastilla en el

J. , i

anillo i,

d. (g/cm): densidad geométrica existente en el anillo i.

Durante un intervalo de tiempo dt(h), una parte AP de

la porosidad del anillo i emigra al anillo inmediato más ca-

liente, i-1:V . . dt

AP. = P.(t) '-• (6.2)

donde:

P.(t): fracción de porosidad en el tiempo t, de acuerdo con

la fórmula (6.1).

V, . (cm/s): velocidad total de los poros del anillo i.t, i

dr. (cm): anchura del anillo i; r.+l - r.

Tras el intervalo de tiempo, la porosidad del anillo i

pasa a ser:

P±(t. + dt)= AP±(t) + AP,,, (6.3)

donde:

AP. . : parte de la porosidad del anillo i+1 que pasa al

anillo i durante el tiempo dt.

Este modelo prevé dos valores umbrales de la porosidad

del anillo:

a) Un valor máximo (FORMAX) para el anillo más interno, por

encima del cual el anillo pasa a formar el canal central

y su masa se agrega a la del anillo siguiente, que se

convierte en el anillo más interno de la pastilla;

b) Un valor mínimo (FORMIN) de la porosidad en la pastilla,

que fija una porosidad mínima del combustible.

Los valores FORMAX y FORMIN son de carácter emírico y

dependen de la porosidad inicial del combustible. En combusti-

bles típicos de los reactores rápidos donde la porosidad de

Page 49: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

• - 45 -

fabricación es del 15 %, se suelen tomar los valores

PORMAX = 0.8 y PORMIN = 0.04; sin embargo, para los combusti-

bles del tipo IVO, cuya porosidad de fabricación es del 5 %,

e inferior, los valores estimados en este estudio son:

PORMAX =0.10

PORMIN = 0.02

La velocidad V propuesta en este trabajo, ecuación(5.12), se ha implementado en el código ÁTICO para su compa-ración con la velocidad según el mecanismo de evaporación-condensación V (P =P . ) , empleada hasta ahora en el código,

ec u ex~c

6.3. Resultados.

La evolución temporal del perfil de porosidad en el inte-

rior de la pastilla y la formación del canal central, emplean-

do la velocidad de emigración de poros propuesta en este traba-

jo se presentan en la Figura 11. Se constata que la máxima

reestructuración del material ocurre durante las primeras 50

horas de funcionamiento a plena potencia. En la Figura 12 se

ha comparado el crecimiento temporal del canal central hasta

el final de la irradiación (t = 1675 h.) empleando separada-

mente la velocidad V , ec. (5.12), propuesta y la V existen-g ~ * ec

te con anterioridad en el código ÁTICO.

Las diferencias encontradas son cuantitativamente poco

significativas, a pesar de la microestructura del combustible

IVO, Figuras 3 y 4, en las que abundan los poros de pequeño

tamaño. En efecto, la expresión empleada en ÁTICO sobrevalora

artificialmente la velocidad de los poros de pequeño tamaño

(<5 ym de radio) al considerarlos como poros abiertos, aproxi-

mándose de este modo al valor de la velocidad total propuesta

en este trabajo.

Page 50: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 46 -

7. CONCLUSIONES.

A lo largo de la primera parte de este trabajo se han

analizado cuantitativamente los mecanismos físicos que afec-

tan a la velocidad de propagación de poros en el interior de

una pastilla combustible de óxido mixto de uranio y plutonio

típica de un reactor rápido.

Se ha constatado la importancia del tamaño de los poros

en la velocidad de emigración, asi como de la naturaleza de

los mismos (poros abiertos y cerrados). De aquí, la microes-

tructura del combustible juega un papel importante, y si co-

nocimiento previo se presenta como dato específico a la hora

de estudiar los fenómenos de reestructuración del material.

Se ha corroborado que el mecanismo de difusión de volu-

men es irrelevante frente a los de difusión de superficie y

de evaporación-condensación. Por otra parte, en poros de radio

superior a unas 5 mieras, la evaporación-condensación predomi-

na sobre la difusión de superficie, mientras que, por el con-

trario, en poros de tamaño inferior al anterior, es la difu-

sión de superficie la predominante.

La velocidad de evaporación-condensación para la emigra-

ción de los poros abiertos es independiente del tamaño de los

mismos. La presión de los gases contenidos en el interior de

la barra combustible influye significativamente sobre la velo-

cidad de propagación de la manera siguiente: a mayor presión,

menor velocidad.

La fórmula de velocidad de propagación propuesta en es-

te trabajo, por su carácter general, permite tener en cuenta

las características particulares del combustible cerámico (ta-

maño y distribución de poros y proporción de porosidad abierta),

al tiempo que engloba los dos mecanismos básicos de emigración

(evaporación-condensación y difusión de superficie).

En dicha fórmula cada combustible viene caracterizado

por varios parámetros:

Page 51: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 47 -

a = fracción de porosidad cerrada

3 = fracción de porosidad abierta (a+3=l)

p = radio de poro equivalente para la distribución de

poros (microestructura).

P = presión equivalente en el poro.

En el caso del combustible IVO-FR2-Vg7 analizado, estos

parámetros toman los valores siguientes:

a = 0.434

3 = 0.566

p = 3 mMeq -2 2

P =7.2 Kp/cm (Presión gases = 3 Kp/cm ).

Se ha comparado la fórmula propuesta con la fórmula tec-

nológica empleada en el código SATURNO (sólo evaporación-

condensación) en el caso de un perfil de temperaturas caracte-

rístico. Se comprueba que el nuevo formalismo arroja valores

superiores a los hasta aquí empleados, como era de esperar.

La mayor velocidad de propagación de poros se manifies-

ta, en el comportamiento de la pastilla frente a irradiación,

por una mayor reestructuración del material: mayor densifica-

ción y mayor canal central; como se desprende al comparar los

resultados de cálculo del código ÁTICO obtenidos con ambas ex-

presiones de velocidad de emigración de los poros.

El correcto tratamiento de la velocidad de propagación

de poros en un material combustible adquiere especial impor-

tancia por ser precisamente los mecanismos de emigración los

responsables del transporte de masa y de la segregación de los

diferentes compuestos del combustible, en particular del ura-

nio y plutonio. Esta segregación tiende a concentrar el pluto-

nio en el centro de la pastilla.

La implementación del modelo que gobierna la emigración

de poros en el código ÁTICO, y por lo tanto la variación ra-

Page 52: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 48 -

dial- de densidad del combustible, ha necesitado el ajuste de

dos parámetros específicos del material, de carácter empírico,

que fijan la porosidad máxima para el anillo más interno antes

de formarse el canal central (PORMAX), y la pororidad mínima

residual (PORMIN). Estos dos parámetros dependen de la porosi-

dad de fabricación del combustible (en pastillas del 16 % de

porosidad inicial SNR-300, toman valores de PORMAX = 0.80 y

PORMIN = 0.04. Los valores encontrados en el caso del combusti-

ble IVO analizado han sido: PORMAX = 0,10 y PORMIN = 0.02.

Page 53: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 49 -

PARTE SEGUNDA : EVALUACIÓN Y ANÁLISIS DE LA POROSIDAD ENBARRAS COMBUSTIBLES IRRADIADAS.

1. INTRODUCCIÓN.

En este segunda parte del trabajo se ha hecho un estu-

dio experimental de la porosidad con combustible de la cápsu-

la 165, varillas 79, 74 y 83, de alta densidad, al final de

la irradiación.

Los exámenes post-irradiación se llevaron a cabo en

las celdas calientes del centro de Karlsruhe.

Dado que en general la porosidad de los combustibles

nucleares para reactores rápidos suele oscilar alrededor del

15 %, y que la del material estudiado es de un 5 % aproxima-

damente, se han analizado cuidadosamente los distintos sub-

programas del código SATURNO, con el fin de adecuarlo a las

particularidades de nuestras varillas combustibles.

Las medidas de porosidad las hemos realizado con el

Analizador Semiautomático de Imágenes DÍGIPLAN MOP/AM 03, de

la casa Kontron sobre cortes ceramográficos transversales

practicados en la columna combustible y fotografiados con mi-

croscopio óptico a 60 y 200 aumentos.

Una vez medidas las áreas de los poros y grietas de

las tres varillas 79, 74 y 83, se han procesado los datos me-

diante el programa de cálculo PORO 0 realizado especialmente

con tal finalidad; se han comparado los resultados y analiza-

do críticamente la flabilidad de las medidas experimentales.

Por otra parte hemos estudiado la distribución radial

de porosidad según el tamaño de los poros del combustible

irradiado y comparado con su distribución antes de irradiar,

lo que nos ha permitido tener una visión de la dinámica de

los poros dentro del combustible, de acuerdo con su tamaño.

Page 54: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 50 -

Finalmente, se ha simulado el comportamiento de las

varillas combustibles núms. 79, 74 y 83 de la cápsula núm.

165, mediante el código SATURNO. Se han calculado entre otras

las siguientes magnitudes: temperatura en el interior de la

pastilla, al principio y al final de la irradiación, así co-

mo los perfiles radiales de porosidad y de grietas al final

de irradiación.

La emigración de los poros iniciales del combustible

y de las burbujas generadas por hincramiento en curso ,de irra-

diación está regida por la velocidad V propuesta en la parte

primera de este estudio, y que comprende los mecanismos de

evaporación-condensación y de difusión de superficie y tiene

en cuenta la microestructura inicial del material.

Los resultados teóricos obtenidos han servido para in-

terpretar los valores experimentales de distribución radial

de fracción de volumen vacío (poros + grietas), contribuyéndo-

se de este modo a validar el modelo de velocidad de propaga-

ción de poros y burbujas propuesto en la parte primera del

trabajo, así como el código SATURNO en su conjunto. Esta va-

lidación reviste un valor particular por tratarse de un tipo

de combustible de muy alta densidad (-95 % de la densidad teó-

rica) que no había sido tratado hasta ahora.

2. CARACTERÍSTICAS DE LAS BARRAS COMBUSTIBLES Y RESULTADOS

GLOBALES DE IRRADIACIÓN.

2.1. Antecedentes generales.

Cada cápsula va instrumentada con ocho termopares ado-

sados a las varillas combustibles, además de sendos termopa-

res, de entrada y salida del líquido refrigerante. Las condi-

ciones de funcionamiento, junto con los datos de las medidas

de termopares fueron recogidos diariamente por el personal de

operación del reactor y presentados en estadillos semanales

|23|. Estos datos se procesaron con el código PRICA escrito

Page 55: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 51 -

para UNIVAC-1100 de la JEN, obteniéndose resultados numéricos

y gráficos sobre las magnitudes siguientes: temperatura de

vaina, potencia lineal, grado de quemado en MW'd/t , etc., a

lo largo de la irradiación, y sus valores medios, máximos y

mínimos.

El período de irradiación total se prolongó desde mayo

de 1.9 79 a diciembre de 1.9 81, coincidiendo con la clausura

del reactor FR2.

Uno de los objetivos fundamentales de la experiencia

IVO-FR2-Vg7 es la confirmación experimental del concepto de

barra combustible de gran diámetro (7,6 mm) y alta densidad

(94 % DT).

Los métodos de fabricación de los combustibles emplea-

dos son:

- Einsint (Sinterizado tánico) .

- Zweisint (Sinterizado doble)•

- OKOM (Optimiertes Ko-Mahlverfahren).

- ÁUPuC (Amonium Uranyl/Plutonyl£arbonat) .

La experiencia IVO pretende investigar la influencia

del método de fabricación del combustible y de las condicio-

nes de irradiación en la solubilidad del U02-Pu02 irradiado

en ácido nítrico con vistas a la reelaboración.

2.2. Dispositivo de irradiación.

El reactor FR2 es del tipo de investigación, refrige-

rado y moderado por agua pesada, de las siguientes caracterís-

ticas :

- Potencia máxima: 44 Mw.

- Flujo neutrónico térmico máximo en el moderador:

1 x 10 n/cm .s.

Page 56: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 52 -

- Flujo epitérmico máximo en el moderador (E>0.5 eV):

3 x 10 1 2 n/cm2.s.

- Flujo rápido máximo en el moderador (E>0.1 MeV):12 2

7 x 10 n/cm . s.

- Altura del núcleo: 2.160 nrai.

- Diámetro del núcleo: 2.400 raía.

- Refrigerante y moderador: D~O (50°C).

- Número de elementos combustibles: 190

- Número de barras combustibles por elemento ;

(UO2- al 2 % de U-235): 7.

En la Figura 13 se ofrece un esquema del reactor con

el posicionamiento de una cápsula de irradiación genérica.

En la Figura 14 se da un esquema de la cápsula con las tres

varillas combustibles |24|.

Cada cápsula está dotada de 8 termopares de enrome1/

Alumel de 1 mm de diámetro, adosados a la vaina de las vari-

llas combustibles mediante delgadas pletinas de acero inoxi-

dable soldadas por puntos. En una cápsula genérica, los ter-

mopares se distribuyen como sigue: 2 en la sección media de

la varilla inferior (T3 y T4 a 180°), 3 en la sección media

de la varilla central (T5, T6 y T7 a 120°) y 3 en la varilla

superior a distintas cotas (T8, T0 y TÍO).

2.3. Características de las varillas 79, 74 y 83

de la cápsula 165.

2.3.1. Datos de diseño.

El programas se compone de dos series de irradiaciones:

Vg7/I y Vg7/II, diferenciadas fundamentalmente en los métodos

de fabricación del combustible y en la potencia lineal de las

varillas en el reactor.

Page 57: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 53 -

La cápsula 165 sobre la que se ha hecho el presente

estudio pertenece a la serie Vg7/II, junto con las cápsulas

166, 167 y 168.

Los datos de diseño de esta serie son los siguientes:

Varilla:

Tapón superior 17,5 mm.

"Plenum" 32,0 mm.

Casquillo del muelle 15 ,0 mm.

Pastilla aislante superior 11,0 mm.

Columna combustible 80,0 mm.

Pastilla aislante inferior 11,0 mm.

Tapón inferior 15 ,5 mm.

Longitud total 182,0 mm.

Pastilla combustible:

M a t e r i a l UO2-PuC>2

Uranio N a t u r a lP u f . /(U+Pu) 15 %Pu/(U+Pu) 23,7 y 24,44 %Densidad geométrica 95 % DT

Estequeometría O/M 1,97

Diámetro 6,4 mm.

Altura 8,0 mm.

Pastilla aislante:

Material UOO3Densidad teórica 10,96 g/cm

Densidad geométrica 9 5 % DT

Diámetro 6,30 mm.

Altura 6,00 mm.

Vaina:

Material Acexo inox. 1.4970

Diámetro exterior 7,6 mm.

Espesor de pared 0,5 mm.

Page 58: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 54 -

Datos específicos de la varilla:

Espacio entre combustible y vaina"gap" radial ....v

Densidad en vaina

Gas de relleno ...

Presión

100 ym

88 % DT

Helio

1 bar.

2.3:2. Datos de fabricación.

Una vez fabricadas las varillas, se obtuvieron sus da-

tos reales en cuanto a dimensiones y constitución, los cuales

se reseñan a continuación en la Tabla 2.

TABLA 2 - DATOS CARACTERÍSTICOS DE LAS VARILLASDE LA CAPSULA 165.

Varilla

Material

Pu f i s/(U 4 Pu) (7c)

Pu/(U + Pu) (%)

Estequeometría (0/ñ)

Diámetro (mm)

Altura (mm)

Densidad (g/crn-̂ )

Masa (g)

Porosidad (%)

79

OKOM

15,5

24,44

1,936

6,402

7,912

10,45

2,599

5,50

74

OKOM

15,5

24-,44

1,959

6,400

7,899

10,46

2,597

5,58

83

AUPuC

15,0

23,70

1,960

6,400

7,753

10,65

2,594

3,96

Page 59: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 55 -

2.3.3. Datos geométricos después de irradiación.

Al final de la irradiación las pastillas combustibles

se han reestructurado visiblemente. La geometría de cada una

de ellas ha variado en cuanto que se ha creado un canal cen-

tral y ha disminuido la distancia entre el combustible y la

vaina.

Los datos geométricos al final de la irradiación se in-

dican a continuación en la Tabla 3 I 25 :

TA3LA 3 - GEOMETRÍA DE LAS VARILLAS 79, 74 y 83AL FINAL DE LA IRRADIACIÓN.

Varillas

Radio del canalcentral (Rcc) (mu)

Radio exterior dela pastilla (Re) (mm)

Radio interior dela vaina (Rvi) (mm)

79/2

0,625

3,26

3,3

74/2

0,672

3,26

3,3

83/4

0,570

3,26

3,3

2.4. Resultados de irradiación: Potencias y temperaturas,

La cápsula 165 fue sometida a dos ciclos de irradiación:

G80 y A81. A continuación se dan los resultados pormenorizados

por ciclo de irradiación para cada una de las tres pastillas

(Tabla 4) .

Page 60: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

TABLA 4 - DATOS DE IRRADIACIÓN t)E LA CAPSULA 165.

VARILLA

7/79

7/74

7/83

7/79

7/74

7/83

7/79

7/74

7/83

CICLO

G80

A8 1

TIEMPO OEIRRADIACIÓN

lál

38.33

29.96

68.30

POSICIÓN DEIRRADIACIÓN

49/07

49/07

TEMP. TEKHOPAB / » C /

MAX.

549

590

593

487

569

562

MIN.

405

536

498

455

510

482

MED.

50Q.

557

528

473.

530

503

488

546

517

TEMH. VAINA

MAX.

591

637

640

523

614

606

MIN.

435

576

535

488

548

518

MEO.

537

601

568

508

571

541

525

588

556

POTENCIA VARILLA / W / c n /

MAX.

526

575

578

453

550

542

MIN.

361

510

466

417

480

448

MED.

468

536

501

438

504

472

455

522

488

QUEMADO/ M w d / W

6217

7164

6690

4546

5257

4929

10764

12421

11619

OBSERVACIONES

TE 4 : Aver.

I

en

Page 61: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 57 -

3. MATERIAL EXPERIMENTAL.

3.1. Micrografías.

El material experimental disponible ha consistido en fo-

tografías tomadas de distintos cortes de las varillas 79, 74

y 83 de la cápsula 165. Las fotografías de sesenta aumentos

fueron tomadas de sus correspondientes micrografías de quince

aumentos (Figuras 15, 16 y 17) y en ellas se aprecia una sec-

ción completa de las pastillas combustibles.

Las diversas micrografías de doscientos aumentos fueron

tomadas directamente de la muestra a lo largo de la sección

(Figuras 18, 19 y 20).

A continuación se da la relación de las fotografías dis-

ponibles :

TABLA 5 - MICROGRAFÍAS ANALIZADAS

Varilla

79

74

83

Corte n§

2

4

2

4

Aumentos

60

200

60

200

60

200

Page 62: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 58 -

3.2. Aparato de medida.

El aparato de medida utilizado ha sido el Analizador

Semiautomático de Imágenes DIGIPLAN MOP/AM 03, de fabricación

alemana, de la casa Kontron. Este aparato consiste en una ban-

deja con retículo imantado sobre el cual se colocan las foto-

grafías, y un analizador que permite obtener áreas, diámetro

máximo, diámetro mínimo, longitudes, etc., mediante la ayuda

de un lápiz y cursor.

En nuestro caso la función a obtener fue el área de los

poros, los cuales aparecen como zonas oscuras en las fotogra-

fías.

El MOP/AM 03 permite medir dichas áreas bordeando con el

lápiz o cursor el perímetro de las mismas. Dado la dificultad

de cerrar perfectamente el área a medir, el analizador conside-

ra cerrado el perímetro recorrido cuando el lápiz o cursor

vuelve al punto de partida o a sus proximidades, dentro de un

círculo prefijado alrededor del punto inicial. Debido al peque-

ño tamaño de los poros, se tomó un radio de cierre de 0.3 mm.

Se utilizó, igualmente, el método de análisis de imáge-

nes por contraste de intensidad, totalmente automatizado

(Quantimeter 720-Image Analising Computer-Instrument), si bien

se desestimó para este trabajo habida cuenta de los incontrola-

dos errores surgidos del ajuste apropiado de la intensidad que

permitiera la inclusión de los poros de menor tamaño. En efec-

to, la complejidad de las micrografías, particularmente la

profusión de poros de pequeño tamaño frente a grandes superfi-

cies oscuras de los poros de mayor tamaño y de las grietas,

hacía que para considerar los primeros hubiera que aumentar de

tal forma la intensidad de la imagen que los bordes de las de

los poros grandes y grietas se amplificaban desorbitadamente,

sobrevalorando el área de las zonas oscuras. Otro inconvenien-

te de este procedimiento es que no permite distinguir la natu-

raleza de los espacios vacíos de la micrografía, poros, grie-

tas, canal central y espacio entre combustible y vaina (gap).

Page 63: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 59 -

3.2. Método de análisis.

3.2.2. Medida de áreas.

Para medir las áreas de los poros de las micrografías

disponibles se siguieron dos sistemas, según se tratara de una

sección (60 aumentos) o de una tira (200 aumentos).

a) Fotografías de 60 aumentos.

Se procedió a la división de la sección circular en 8 ani-

llos concéntricos a partir del canal central, y en cuatro

cuadrantes. Se midieron las áreas de todos los poros y

grietas de un cuadrante, anotando el anillo al cual per-

tenecían.

b) Fotografías de 200 aumentos.

2

Se dividió la tira en rectángulos de 12 x 2 cm de manera

de poder asimilarlos a sectores circulares con el arco

igual al lado de 12 cm.

•Se procedió a la medición de sus poros y grietas.

3.2.3. Criterios de medición.

A la vista de las fotografías se presentó el problema de

que algunas áreas oscuras parecían estar formadas por la unión

de 2 ó más poros. En estos casos se procedió a hacer una divi-

sión imaginaria de dichas áreas, según el número de poros que

aparentemente las constituían.

Otros problema similar surgió al no ser posible en algu-

nos casos distinguir con claridad si una zona oscura formaba

parte de una grieta o era un poro adosado a ella. El criterio

adoptado fue el de suponer que efectivamente se trataba de un

poro y medirlo como tal.

Page 64: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 60 -

3.3.3. Procesamiento de datos: Código PORO 0.

La primera fase experimental finaliza una vez realizadas

todas las medidas descritas en los párrafos 3.3.1 y 3.3.2.

Para la obtención de los resultados deseados se realizó

un programa especial de cálculo, al cual se le denominó PORO 0

(Anexo I) cuyos datos de entrada son básicamente?

- Aumento de la micrografía.

- Número de anillos y sus radios.

- Número de zonas en las que se desea dividir la pasti-lla (menor o igual al número de anillos.

- Número de poros de cada anillo.

- Superficie de los poros.

Este programa es lo suficientemente flexible como para

obtener de él la información que se buscaba, a saber:

a) Poros (Área de los poros/Area total).

- Porosidad media referida a toda la sección de la pas-tilla.

- Porosidad media referida a zonas anulares.

- Distribución estadística del diámetro de los poros enfunción del radio de la pastilla.

- Distribución del tamaño de los poros por zonas, paralo cual se dividieron los poros en tres grupos:

. Grupo 1: Poros con diámetro menor que 9 mieras.

. Grupo 2: Poros con diámetro entre 9 y 16 mieras.

. Grupo 3: Poros con diámetro mayor que 16 mieras,

y se calculó el área relativa de poros de cada grupo,referida al área total de poros.

b) Grietas (Área de grietas/Area total).

- Valor medio de grietas referido a toda la sección dela pastilla.

- Valor medio de grietas referido a zonas anulares.

Page 65: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 61 -

3.3.4. Factores de corrección para poros y grietas.

Con la simple comparación visual de las fotografías de

60 y 200 aumentos se observó que la nitidez de las de 60 au-

mentos era inferior a la de las de 200 aumentos, lo que indu-

cia a dudar de la fiabilidad de los datos obtenidos por me-

dio de las primeras. Por este motivo se realizó una compara-

ción entre ambos aumentos. Teniendo en cuenta el material dis-

ponible (Tabla 5) sólo era posible intentar la comparación en

las varillas 74 y 83, dado que de la varilla 79 las fotogra-

fías de 60 y 200 aumentos correspondían a dos sortes diferen-

tes.

El procedimiento utilizado fue el siguiente:

Io. Identificar en la sección de 60 aumentos la tiraequivalente de 200 aumentos.

2°. Medir los poros y las grietas de la tira equivalen-te de 60 aumentos.

3o. Procesar los datos mediante el proarama de cálculoPORO 0.

4o. Obtener un factor de corrección para los datos delas fotografías de 60 aumentos, a partir de lacomparación con la de 20 0 aumentos.

En la Figura 21 se ha dibujado la porosidad de la micro-

grafía de 200 aumentos y de la tira equivalente de 60 aumentos

y en la Figura 22 se han dibujado las grietas i

Estos resultados confirman la impresión inicial de que

las fotografías de 60 aumentos sobrevaloran las áreas de los

poros y las grietas.

Los factores de corrección se han obtenido dividiendo los

valores medios de la superficie de poros y grietas obtenidos

con el código PORO 0 correspondientes a las tiras de 60 y 200

aumentos.

Estos valores son los siguientes:

Page 66: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 62 -

a) Factor de corrección de porosidad:

Área de porosidad media en t i r a de 60 aumentosF = = 2

P Área de porosidad media en t i r a de 200 aumentos

b) Factor de corrección de grietas:

Área de grietas en t i ra de 60 aumentosF = ; - 35 Área de grietas en tira de 200 aumentos

4. COMPARACIÓN DE LOS RESULTADOS EXPERIMENTALES CON LOS TEÓRI-

COS OBTENIDOS MEDIANTE EL CÓDIGO SATURNO: DISCUSIÓN DE RE-

SULTADOS.

4.1. Distribución radial de poros por tamaños en la pas-tilla combustible.

A partir de las medidas de las áreas de los poros reali-

zadas sobre las fotografías de 200 aumentos se ha calculado la

distribución relativa del tamaño de los poros para cada una de

las varillas. Para ello se clasificaron primeramente los poros

en tres grupos según su diámetro:

Grupo 1: Poros con diámetro menor o igual que 9 mieras

(correspondiente a un diámetro de 1.8 mm en las

fotografías de 200 aumentos).

Grupo 2: Poros con diámetro entre 9 y 16 mieras (1.8 -

3.2 mm de diámetro en las fotografías de 200

aumentos).

Grupo 3: Poros con diámetro mayor que 16 mieras (3.2

mm de diámetrp en las fotografías de 2 00 aumen-

tos) .

Con la ayuda del código PORO 0 se calculó la porosidad

de cada una de las zonas radiales en que se dividieron las va-

rillas, y finalmente se obtuvo la relación entre la porosidad

Page 67: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 63 -

debida a cada uno de los grupos anteriormente definidos y la

porosidad total en cada zona.

En las Figuras 26, 27 y 28 se han dibujado estas curvas

para las varillas 79, 74 y 83, respectivamente. Los gráficos

indican la contribución a la porosidad total de cada grupo de

poros.

Los datos referidos a la porosidad antes de la irradia-

ción (Figuras 27 y 28) fueron obtenidos por H. Elbel y H. We-

demeyer |26| con el aparato de la casa Leitz, Textur-Analyse-

Systeme. De ellos se desprende que al principio de la irradia-

ción la mayor parte de la porosidad es debida a los poros de

pequeño tamaño (Grupo 1), siendo mucho menor la proporción de

poros de tamaño medio y grande (Grupos 2 y 3).

El comportamiento de la distribución relativa de porosi-

dad es similar en las tres varillas estudiadas. Al final de la

irradiación ha ocurrido una variación importante de la textura

original del material. En la zona interna de las pastillas au-

menta la proporción de poros de gran tamaño debido probablemen-

te a la coalescencia de varios poros de tamaño pequeño y a la

formación de burbujas en las fronteras de grano, como se obser-

va en las ceramografías (Figuras 15 a 20). Sin embargo, hacia

el exterior de las pastillas -donde la velocidad de emigración

es prácticamente despreciable- se comprueba la profusión de

poros de pequeño tamaño, mientras que los grandes desaparecen

prácticamente, lo que puede deberse al fenómeno de densifica-

ción que tiene lugar en las zonas externas de las varillas de-

bido básicamente a la post-sinterización térmica. La distribu-

ción de poros de tamaño medio (Grupo 2) permanece aproximada-

mente constante.

Page 68: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 64 -

4.2. Distribución radial de porosidad en la pastillacombustible.

Según se ha visto en la primera parte de este trabajo, la

reestructuración de una barra combustible bajo irradiación de-

pende fundamentalmente de la distribución radial de temperatura.

En las Figuras 23, 24 y 25 se ha representado esta distri-

bución para las varillas 79, 74 y 83, respectivamente, para dos

tiempos diferentes: al principio de la irradiación (t=5 ,h.) y

al final de la irradiación (t=1.644 h). Los cálculos se han rea-

lizado mediante el código SATURNO (Anexos II).

La mayor reestructuración del material tiene lugar al

principio de la irradiación, donde la temperatura en el centro

de las varillas alcanza aproximadamente -los 2.400 °C, disminu-

yendo radialmente hacia el exterior hasta unos 1.100 °C apro-

ximadamente. La formación del canal central trae consigo la dis-

minución de la temperatura del combustible, siendo ésta al fi-

nal de la irradiación, de unos 2.000 °C aproximadamente en el

centro de las varillas y de unos 800 °C en el exterior.

Los perfiles radiales de porosidad medidos se dan en las

Figuras 29, 30 y 31, correspondientes a las varillas 79, 74 y

83, respectivamente. En las mismas figuras se representan los

cálculos realizados con el código SATURNO.

En las curvas se aprecian dos zonas de perfil de porosi-

dad bien diferenciadas: una, interior, donde la fracción de po-

rosidad es superior a la inicial (P_) y otra, exterior, en la

que, por el contrario, la porosidad es inferior a la de fabri-

cación.

La porosidad de la zona próxima al canal central tiene su

origen en la acumulación de poros y burbujas de fisión proce-

dentes de zonas intermedias y transportados mediante los meca-

nismos de emigrac ion descritos en la primera parte de este tra.

bajo>¡. y regidos por la fórmula (5.12) allí propuesta.

Page 69: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 65 -

El descenso de porosidad de los anillos más externos de

la pastilla no es debido a la emigración de los poros ya que

en esta zona -normalmente no reestructurada- la propagación es

prácticamente nula (Figura 10)? la densificación proviene del

fenómeno de post-sinterización que tiene lugar al principio de

la irradiación y en el que el desprendimiento de los gases de

sinterizado (adquiridos durante el proceso de fabricación) y

una disminución de volumen de la pastilla combustible.

Esta misma tendencia en el sentido de los perfiles de po-

rosidad se observa en las curvas teóricas obtenidas con SATURNO.

En este programa se ha modelado convenientemente, tanto el hin-

chamiento por productos sólidos de fisión (-1 % por 1 % de gra-

do de quemado), como el hinchamiento por burbujas originadas

por los productos gaseosos de fisión Xenón y Kriptón. Los gases

de fisión se alojarían en los poros ya existentes y formarían

nuevas (burbujas) en los bordes de los granos. Por su parte, la

post-sinterización está igualmente modelada en el código, como

se aprecia en los resultados obtenidos.

A la vista de los gráficos se deprende que los resulta-

dos experimentales suelen estar por encima de los teóricos en

la zona central de la pastilla combustible y al contrario en

la zona exterior. Esto podría explicarse por el hecho de que

parte del volumen vacío procedente de las grietas haya podido

contabilizarse como volumen de poros, como se advierte en el

apartado 3.3.2.

4.3. Distribución radial de las grietas en la pastillacombustible.

Las grietas aparecen fundamentalmente debido al enfria--

miento del combustible después de que éste ha sido irradiado.

Como se puede observar en las fotografías de los cortes de las

varillas (Figuras 15, 16 y 17), las grietas se crean tanto en

sentido radial como transversal.

Los resultados experimentales de su distribución en las

Page 70: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 66 -

pastillas 79, 74 y 83 se han dibujado en- las Figuras 32, 33 y

34. En ellas se observa que el porcentaje de grietas es apro-

ximadamente constante y oscila alrededor de un 2 %.

En las mismas figuras se representan los resultados ob-

tenidos con el código SATURNO.

Existe un relativo acuerdo entre la teoría y la experien-

cia a pesar de la complejidad de los fenómenos en sí mismos y

de los errores en los métodos de medida, así como en el propio

modelado matemático.

4.4. Distribución radial de volumen vacío (poros +

grietas) en la pastilla combustible.

Las Figuras 35, 36 y 37 muestran la fracción total de vo-

lumen vacío medido, es decir: poros más grietas. Igualmente se

representa la misma magnitud calculada con el código SATURNO.

Como era de esperar, el acuerdo encontrado entre los va-

lores experimentales y los teóricos es mejor que el existente

en los casos de poros y grietas por separado, apartados 4.2 y

4.3 y Figuras 29 a 34. En efecto, las indeterminaciones debidas

al difícil discernimiento, en la medida, entre volumen de poros

y de grietas, queda aquí obviamente eliminada al contabilizarse

la suma de ambos.

El acuerdo encontrado puede considerarse muy satisfacto-

rio, habida cuenta, por una parte, de la enorme complejidad de

los fenómenos físicos que tienen lugar en el combustible que

pueden afectar a la emigración de poros y, por tanto, a la re-

estructuración del material y, por otra parte, de las simplifi-

caciones teóricas tales como la constancia en los valores de

la potencia lineal de las pastillas en el curso de la irradia-

ción.

Page 71: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 67 -

CONCLUSIONES FINALES.

Este trabajo ha supuesto un esfuerzo considerable en la

sistemática de evaluación e interpretación de combustibles irra-

diados, en particular en el caso de combustible avanzado para

reactores rápidos de gran diámetro y alta densidad.

La fórmula de propagación de poros propuesta es más gene-

ral que las empleadas hasta el momento actual en los códigos de

cálculo, por tener en cuenta todos los mecanismos que intervie-

nen y la propia estructura de poros del combustible de partida.

La enorme reestructuración del material irradiado se tra-

duce en la existencia de una porosidad final superior a la ini-

cial en buena parte de la pastilla combustible y en la existen-

cia de un canal central. Esto prueba con toda evidencia que la

porosidad realmente medida proviene no sólo de la inicial (fa-

bricación) , sino en gran parte de las burbujas de gases de fi-

sión (Xe y Kr), generadas durante la irradiación.

La comparación de las curvas experimentales y teóricas re-

lativas a perfiles de porosidad, grietas y de fracción total de

volumen vacío (poros + grietas) muestra un acuerdo totalmente

satisfactorio, habida cuenta del grado de complejidad de los

fenómenos en juego y de los posibles errores en el método de me-

dida y evaluación.

Este acuerdo viene a validar los modelos matemáticos exis-

tentes en SATUENO, particularmente la velocidad de propagación

de poros y burbujas propuesta.

Otros modelos tales como el hinchamiento por burbujas da

resultados totalmente acordes con la realidad.

Por otra parte, la post-sinterización causante de la den-

sificación en la zona exterior de la pastilla aparece en las

tres varillas estudiadas. Este fenómeno es igualmente calculado

con éxito con el modelo existente en SATUENO.

Page 72: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 68 -

En nuestra opinión, el grado de concordancia contribuye

a validar el código SATURNO en su totalidad y a considerar

nuestro procedimiento de análisis correcto en su conjunto y

recomendable para futuros estudios en este campo.

Finalmente, con este trabajo creemos haber profundizado

en ciertos mecanismos físicos de importancia en el comporta-

miento de los combustibles cerámicos y contribuido al desarro-

llo de un determinado tipo de combustible nuclear de relevan-

cia tecnológica innegable.

Page 73: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

ANEXO I

<r

3

—- •*

-

—9

CÓDIGO

123

7s9

10l t1213141516171319202 1222324-2526272329303132333 *353637333 9404 14 24 3

4 54 64 7

49505 15253^5 45556575359606162

DE"

E L

Cccf

c

cccc

-

ccccccccr

C

cccccccccc

ccccccc

ccC '

cc

CALCÓLO PORO 0 ' •^^*r<?^¿¿¿á^:,, . 'i

1) POiy ::.

L23

1QC

;:.PROaRAKA< D£ POROSIDAD - .,;?>;¿ i • • • • ' - / ' / " '

\, UítlDAtt OE LONGITUDt MILlMETRa

OPDEN DE L="CTUt?A« TTTULO / T FMTT•jiMFpn nF rnAnf?/\MTF<; MIIMPSO n - ANTI i n í '/'Bun'rrtc n .D/-<-»c /NLMERO DE ZONAS / ANILLO I N I C I A L , NUMERO DE ANILLOS (PARACíDA Zc«A» / NUMERO OE POROS DEL CUADRANTE I Y ANILLO d /SUPERFICIE DE SUS POROS /

DIMENSIÓN- TITULQ-{-t-3->-T-R-í-94rA-R-GQ.St9-) rNPA-t-lr&^r - - •PCR2 (8 y, SZ( ¿ ) fPORZN-f ^)^rRRt3-*- - - -tCP0R( l ta»10Q0) t SUMO(8 >rDMEDR(&)?SCO(3) rDESV(a)»L ta í |K (a i»N(8 ) tPLC8) > PM{81»PN(3 )DIMENSIÓN SPOR( l,3f27Cn3J »DPoRRtl ,8 f27GQ)D3MENSI0^ MAI{3) tNAP"(?>DIMENSIÓN 4PTAt2700>,MPTZ( :>r-i30^

ICEMTIFICACION DE LA VAJILLA

TIPJLOr IDCNTIFICACIOH nr L A PASTILLAI tE4T= MEDIDAS Ef* CUAORANTE=lr OTRA GEOMETRÍA-}X= AUMEM-TO DE LA MICROG^AFIA

READ{5,1C1O) TITULQ>lDE^T,X

GEOMETRÍA

NC=MUMERC DE CUADRANTES nfTDIrjOSMÍ=NUMERC D€ ANILLOS «EDIOOSR ( I ) r RADIO DE LOS «MILLOSAfiCOSlD = LONGITUD C\PACT>i"? ISTICA TE LA H I C K O G R A F I AM2= NUMERO DE ZONASN*-ItN-U-*=ANlLLO- INICIAL OE L* ZOMA NJ <DESÜE EL CüNTrfO)̂í i A F t N J ) - NUMERO DE ANILLOS HE LA ZONA iSJ

READt5»lC23> NQ,NANílrNA-t-1READ (5- r l C4Q y (R { I ) , T r l ,MA 1)IF(IDE-N-T.NE.l) RC.ADf5,irtvP) ( ARCOS ( I ) 1 1 = 1 tNA 1)^EADl5r lC33) N 'REA0t5,iC35) C U l ( N J ) , N A F f | J » , M J = l , N Z )

LECTURA CE SUPERFICIE DE »QROS

MFA( I ,J )= 1UMER0 OE POROS E?! £L CUADRANTE j r ANILLO JSFQR(I tJ rK)=SUPERFICIE DEL POP.l K TE1L CUADRi\NTE I , VHLL3 J

DC 100 1=1, NQDC 1QQ J=1,NAR fcAO t5» lc2r ] ) N P A t l i J )*1FAA=NPA ( I r J )READ ( 5 , 1C4J) (SPORt I . J . K ) ,K = 1 t .'iPAA)CCNTINLE

CÍLCULC CE LA SUPERFICIE TOTAL DE POROS POR ZuMA

Page 74: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

«•'-- 7 0 -

TQTAL6%6566-6T

- 63-69-7071727374-7S7677787980ai32338485868T83899Q919293949S96979899LOO1QL102103104

1Q6107108109

111112113

115116117113119120121122123124125

CCCCCCCCC

Cccc

20Q

300

4(1 Q.

1

1Q1C1Q2G

1035

2aia2020

204Cccc£ccccc

-*-NAMAFF

OC 200 I=MFAA=NPA:ít,vHDC 200 K=ttftPAA

CÍLCULC DE LA POROSIDAD XDc!NT=l

S2= ARCA O" LAPCRZNr PCROSIQAO NORMALIZADA

OC(HJ)

NAFF=NAF

-R (NAII )*R ( NAIIN J 1 =? O R21N J ) / % 2 < M J »

CCNTINUE

F?P(J)=nACI3 REAL DEL 4NILLD JRCCzRACIC DEL CAMAL CFM

RCC=Rt l>/XDC 4QQ J S l , NAR P ( J ) = R { J + L ) / XCCMTINUE

MRITEl6r2QíQ) TITULOhf RITE ( 6 r 2020 í RCC«RITE ( 6 , 2 3 3 0 )OC 1 N4rl,M2

2040)

FCRMAT12I13)FCRMAT{I10^

FCRHATC1H1, 5 2 X , 5 A 6 / ' 2 3 X f 2 5 ( ' * f ) / l H ' 3 » t i X , 8 A 6 / / / »F C R i A T ( 4 9 X r ' R A D I O D^L CAMAL CcNTí?AL = * ,F 6 . 1 , * *

I" AO • / )

ESTADÍSTICA DF. POROS POR ZONAS4*4*^****************4********

CALCULO DE! DIAMEtPO 3E POROS* * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * * *CPOR( I . J . K J r D I A - E T R O DEL PORO h , QEL ANILL3

Page 75: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

DO 530 J = 1,NA

12*12?13Q

132-133134135136

138139

cCCCC

ec

CONTINUÉ

DIÁMETRO MEDIO POR Z3NA*#*************•#********

SUraCMai=SUMA DE DIÁMETROS rM LA ZONANPTAtJJ= NUHEffO OE POROS DEL ANILLO JKf^T-Zt-J-^-NUHE30- &g-S*a30-S- E^ LA ZíJffA- -C«ED«?<-J>=&I-AMí'Tl?O- ME3-I0- REAL E?4 LA

DO 63Q NJ = 1,NZ

DO 65 0 J=NAII rMAFF

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Page 76: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

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Page 77: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 73 -

EJEMPLO DE DATOS DE ENTRADA

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Page 78: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 74 -

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Page 79: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

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- 75 -

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Page 81: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 77 -

ANEXO II

CÓDIGO DE CALCULO "SATURNO".

1. OBJETIVOS.

El programa trata el comportamiento térmico y mecánico

de una barra combustible de óxido mixto en condiciones de fun-

cionamiento normal (o estacionario) del reactor.

Dadas unas condiciones de funcionamiento, el programa cal-

cula la evolución temporal de las magnitudes siguientes:

- geometría del combustible y de la vaina,

- distribución radial de temperaturas, tensiones y defor-maciones en el combustible y en la vaina,

- distribución radial de poros y burbujas, de oxígeno yplutonio, en el combustible,

- magnitud de la zona agrietada del combustible,

- aumento de la presión debida a la liberación de gasesde fisión,

- contacto entre el combustible y la vaina.

2. ESTRUCTURA DEL PROGRAMA.

2.1. Tiempos.

La duración de la historia de potencia se subdivide en in-

tervalos parciales que el programa determina según una serie de

criterios según se trate de:

a) régimen estacionario o rampas;

b) cambio de fases mecánicas;

c) cambios excesivos de temperatura del combustible, y

d) cambios excesivos de las deformaciones plásticas má-ximas de la vaina.

Page 82: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 78 -

2.2. Fases mecánicas.

a) Pastilla combustible, sin grietas, libre respec-

to a la vaina;

b) Pastilla combustible, parcial o totalmente agrie-

tada, libre respecto a la vaina;

c) Como b) pero con contacto sin presión entre el

combustible y la vaina.

d) Contacto con fuerte interacción entre el combus-

tible y la vaina.

2.3. Temperaturas.

Las temperaturas en la pastilla y vaina se calculan para

una geometría cilindrica, transferencia radial de calor y con-

diciones cuasi-estacionarias.

2.4. Tensiones y deformaciones.

Se supone simetría cilindrica perfecta y materiales isó-

tropos. Las ecuaciones básicas para la determinación de las

tensiones y deformaciones en la barra combustible son:

a) las ecuaciones del equilibrio de fuerzas;

b) las ecuaciones de compatibilidad, y

c) relaciones entre tensiones y deformaciones y elasto-plásticas.

Se supone plano de deformaciones. El estado de tensiones se

calcula a partir del conocimiento de la distribución radial de

las deformaciones totales (térmicas, hinchamiento, plasticidad

y fluencia).

Dado el intervalo de tiempo y supuestas conocidas las

tensiones al inicio del mismo, se calculan las deformaciones

permanentes al final, supuestas constantes las tensiones ante-

riores. Resolviendo el sistema de ecuaciones lineales usando

Page 83: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 79 -

las condiciones de contorno, se determinan las constantes nece-

sarias para el cálculo de los desplazamientos radiales, defor-

maciones totales y finalmente las nuevas tensiones. Se halla

el valor medio de las nuevas tensiones y las iniciales, y con'

estos valores se vuelven a calcular las deformaciones permanen-

tes al final del intervalo, repitiendo así la próxima iteración.

El proceso iterativo se da por terminado cuando las diferencias

entre las deformaciones sucesivas son inferiores a un cierto

valor prefijado. La convergencia del procedimiento obliga a con

siderar intervalos de tiempo pequeños. La longitud de los inter_

valos se determina según ciertos criterios por el propio progra_

ma.

2.5. Memorias y tiempo de cálculo.

El programa emplea 93 K y tiempos de cálculo que dependen

de la complejidad del problema, oscilando entre varios minutos

y media hora. Computador: UNIVAC 1110 de la JEN.

3. MODELOS FÍSICOS.

- Fluencia secundaria del combustible y vaina.

- Hinchamiento debido a los productos de fisión sólidos y

gaseosos (burbujas).

- Liberación de gases de fisión.

- Hinchamiento de la vaina debido a la irradiación.

- Densificación del combustible debida a la emigración de

poros y a la sinterización post-irradiación.

- Crecimiento de granos equiaxiales.

- Aumento de la esteaueometria del combustible con el grado

de quemado.

- Redistribución radial de esteaueometria en la pastilla.

Page 84: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 80 -

- Segregación de plutonio.

- Formación y eliminación de grietas en la pastilla.

- Fenómeno de "relocación" de la pastilla.

- Interacciones combistible-vaina.

- Transmisión del calor en la interfase combustible-vaina.

4. DATOS DE ENTRADA.

a) Geometría y composición de la barra:

- radios interior (eventualmente canal central) y exteriordel combustible,

- radios interior y exterior de la vaina,

- número de anillos de subdivisión del combustible y dela vaina,

- porosidad inicial del combustible,

- densidad teórica del combustible,

- estequeometría O/M,

- contenidos en plutonio y enriquecimiento en U-235,

- rugosidades superficiales del combustible y vaina,

- volumen del "plenum",

- presión del refrigerante,

- presión del gas de relleno,

- composición del gas de relleno.

b) Propiedades y comportamiento de los materiales:

- módulos de elasticidad del combustible y vaina,

- módulos de Poisson del combustible y vaina,

- coeficientes de dilatación térmica lineal del combusti-ble y vaina,

- fluencia secundaria del combustible y vaina,

Page 85: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 81 -

- hinchamiento del. combustible debido a los productosde fisión,

- hinchamiento de la vaina inducido por irradiación,

- post-sinterización del combustible,

- velocidad de emigración de poros.

c) Parámetros de los modelos y criterios de convergencia:

- procedimiento de iteraciones en deformaciones,

- agrietamiento del combustible,

- definición de dos zonas en el combustible,

- distribución de temperaturas,

- cambio de gases en el combustible (hidrostática, des-viatoria, etc.),

- conducción del calor en el "gap", etc.

d) Condiciones de funcionamiento:

- depresión de flujo en el combustible,

- temperatura del "plenum",

- número de zonas axiales en la barra,

- longitud de cada una de estas zonas,

- historia de potencia: tiempo, potencia lineal, tempera-tura exterior de la vaina y flujo de neutrones rápidosen la vaina,

- rampas de subida y bajada.

Page 86: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de
Page 87: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 83 -

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p . 1 6 1 .

jp l /86 .

Page 89: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 85 -

F I G U R A S

Page 90: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de
Page 91: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 87 -

Fig , 1, Aspecto mi ero gráfico p a r c i a l de una p a s t i l l a I.VOt í p i c a a 200 aumentos ( S u p e r f i c i e sin a t a c a r ) ,

Page 92: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

-r 88 "

Fig, 2.; Aspecto micrográffeo parcial de una pastilla IVQtípica a 1000 aumentos CSuperficie atacada),

Page 93: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

0.20

0.16

r»c

*oooo

tn

0.12

0.08

0.04

0-10

I15

-n

00

20

Fig. 3.: Distribución relativa de poros en una pastilla JVO típica. Fracción de superficie deporos en función del radio.

Page 94: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

100

0.80

0.60

o 0.40

0.20

0.00

oI

20

Fig, 4,: Di stiribuc «án acumulada de porosidad en función del radio,

Page 95: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 91 -

Fíg* 5 t: Aspecto mtcrograf ico de una pas.tí11a EVO tipleairradiada en el reactor FR2 (.15 aumento¿It

Page 96: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 92 -

0.75-

0.5

025-

EMIGRACIÓN DE POROS

t - P u 0 2

T * 2 TOO K:5 500 K/cm

193

Pt s3Kp/om2ec

Fig. 6.: Velocidades relat ivas de emigración de poros en función delcociente estequeométrico: 0/M.

Page 97: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 93 -

2.50CT

2.000-

ua

1.500 •-

1.000

6.000

4.000

-£000

R [mm]

i g . 7 . : D i s t r i b u c i o n e s r a d i a l e s t í p i c a s de t e m p e r a t u r a y g r a d i e n t e

en el i n t e r i o r de una p a s t i l l a comBust i bl e .

Page 98: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 94 -

EMIGRACIÓN DE POROS

U0 2 y U 0 2 - P u 0 2

T «2100 KdT/dr»5500K/on.0/M = 1.97

V#c Saturno(poros abitrtos)

(pare» cerra dos}

10"

f CcmJ

Fig. 8.: Velocidad de propagaciSn de poros por difusión de volumen V ,deC I I n Gk I * x 1 ^ 1 £ft \É £1 W 3 T\ i'S V> Í5 *•% •% ^í •« ^ tfk ^ J ^ *K ^ ^ • í? aW vec y total v t en funcidn

Page 99: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

t.o

0,8

V* c / Vt

0.6

T - 2100 KdT/dr = 5500K/cm.0/M * 1.97

P080SIDAP

0.4

ABIERTAen

0.2 CERRADA

10 10-2

Fig. 9.: Importancia relat iva de la velocidad de propagación por evaporación-condensación frente a lat o t a l .

Page 100: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 96 -

10

1CT'

10- 8

10k-9

,,-10

10""

lV0-FR2-Vg7

O/Msi.97

10

Fig. 10,: Distribución radial de la velocidad de propagación en una pastiTía combustible en el reactor, Comparación entre la velocidadpropuesta y la empleada en Saturno,

Page 101: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 97 -

1 5 - -

CANALCENTRAL

IV0-FR2-Vg?CÓDIGO ÁTICO

X » 4€8 */cm.Text *1040 *Ct. irrada 1675 h

COMBUSTIBLE

tOh..

180 L) OIT.

50h.

z_ -300h.1S75h.

F ig . 1 1 . : Per f i l es de porosidad en una p a s t i l l a combustible en funcióndel tiempo de i r rad iac ión Ct=Oi BOL

de velocidad propuesta.hasta 1675 h) según el

C¿0LÍ principio ¿e.

Page 102: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

Q400

0.300-

1oc Q200-

0.10Ó

IVO-FR2-V97CÓDIGO ÁTICO

% • 488W/fcm

TtM =|O4O°C

t.irrod=í675h

a ooo200 400

-fr- -t-

co

I

600

Fia . 12.. :

800 9000CtiJ —

1200 1400 1600 1800

Page 103: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 99 -

CAPSULA DEIRRADIACIÓN

NÚCLEO

H= 2160 mm.

0 - 2400 mm.

CIRCUITO DEHELIO

? r

Fig.13: Corte longitudinal del reactor FR2.

Page 104: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 100 -

83

D20

Tubo Proiongador

Tapón Superior

Termopares

Tubo Intermedio

3 Varillas Combustible*

Gap de NGK

Tubo de ia capsula0 2 4 / 2 7 m m .

14: Detalle de la parte inferior de la cápsula con las varillas combustibles.

Page 105: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 101 -

Fig.15: Ceramografía correspondiente a 15 aumentos: Cápsula N* 165-Varilla 79

Corte 2.

Page 106: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 102 -

Fig.15: Ceramografia correspondiente a 15 aumentos: Cápsula N* 165-Varilla 74

Corte 2.

Page 107: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 103 -

Fig.17: Ceramografía correspondiente a 15 aumentos: Cápsula N2 165-Varilla 83

Corte 4.

Page 108: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 104 -

Fig. 18: Ceramografla de la tira de 200 aumentos correspondiente a laCápsula 165 - Varilla 79 - Corte 4.(Reducida de DIN A3 a DIN A4)

Page 109: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 105 -

Fig, 19: Ceramografia de la tira de 200 aumentos correspondientes a la Cápsula165 -Varilla 74 - Corte 2, (Reducida de DIN A3 a DIN A4)

Page 110: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 106 -

Fig. 20: Ceramografía de la tira de 200 aumentos correspondientes a laCápsula 165 - Varilla 83 - Corte 4,(Reducida de DIN A3 a DIN A4),

Page 111: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 107 -

CAPSULA N*I65 ^VARILLA 83-CORTE 4

FACTOR DE CORRECCIÓN

24, _ - —

r*-

Fig. 21 : Distribuciones radiales de porosidad de la varilla

83 - Corte 4, obtenidas mediante medidas realizadas

sobre fotografías de 200 y 60 aumentos.

Page 112: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 108 -

CAPSULA N2I65 -VARILLA 83 -CORTE4

FACTOR DE CORRECCIÓN

Fig.22 : Distribuciones radiales de grietas de la varilla 83 -

Corte 4, obtenidos mediante medidas realizadas sobre

fotografías de 200 y 60 aumentos.

Page 113: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 109 -

DISTRIBUCCIO* RADIAL OE TEMPERATURA

t X• t » 5 hx t* 1644 h

2500

2000-•

1500 --

1000--

R (mcn)

Distribución radial de temperatura al principio y al final de

la irradiación según SATURNO en la varilla 79.

Page 114: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 110 -

DÍSTRIBUCCIQR RADIAL DE TEMPERATURA

C165, V74 , %«522 w/cwt

• t = 5 h

x t * 1644 h

2500

oo

2000- •

I500--

1000 -•

R (mm)

Fig.24: Distribución radial de temperatura- al principio y al final de la

irradiación según SATURNO en la varilla 74.

Page 115: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 111 -

DISTRIBUCCION RADIAL DE TEMPERATURA

C165, V 13 , % • 4 8 * m/cm

• t = 5 h

x t a 1844 h

2500

2000--

uo

1500

1000""

R (mm)

Fig.25 : Distribución-radial de temperatura al principio y al final dela irradiación según SATURNO en la varilla 83.

Page 116: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 112 -

CAPSULA N*165 -VARILLA 79-CORTE 4 -X200

fte * 0.7 mm. , (*• * 3,3 mi».

•• Poros 0 %9 M*

& Po ro» 9¿ÍIW < 0 ^

Q Poro». 0' > 16 AJi».

1OO

0.250 0.375 0.500 0.625 0.750 0875

r« — rccFig-26 : Distribución radial de la fracción de porosidad por tamaño de

poros en la varilla 79.

Page 117: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 113 -

CAPSULA N* 165 - VARJLLA 74

rcc * 0.7 m . , rt>3.3«M.

• Poros 0 $ 9 fám

O Poros Bfi.m < 0

O Poros t > 16 Jhm

0.125 0.250 0.375 0.500 0.625 0.750 0.875

r« -Fig .27 : Distribución radiaL de La fracción de porosidad por tamaño de

poros en la varil la 74.

Page 118: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 114 -

CAPSULA Nt 165-VARILLA 83

fce =Q,6mm. , rt=3,3mn».

• Poro» 0 < 9 )ám

* Poro* 9 fkm <0

Q Poros J) > 16 Jim

r-rccr«-rec

Fig.28 : Distribución radial de la fracción de porosidad por tamaño deporos en la varilla 83.

Page 119: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 115 -

CAPSULA N2 I65-VARILLA 79-C0RTE2

20 -~

rr

O"O

o»OwO

a.

Fig. 29 : Distribución radial de porosidad experimental y de porosidadcalculada mediante el código SATURNO en la varilla 79.

Page 120: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 116 -

CAPSULA N2 I65 -VARILLA 74-C0RTE2

r-r

oa.

Fig-30: Discribución radial de porosidad experimental v de porosidadcalculada mediante el código SATURNO en la varilla 74.

Page 121: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 117 -

CAPSULA N2 165 -VARILLA 83 -CORTE 4

rr 12 --

•o

a•a

£

0,6 0,8

r - roeTe - Tcc

Fig.31: Distribución radial de porosidad experimental y de porosidadcalculada mediante el código SATURNO en la varilla 83.

Page 122: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 118 -

CAPSULA, N* I65 -VARILLA 79 - CORTE Z

r« - rcc

32 : Distribución radial de grietas experimentales y calculadasmediante el código SATURNO en la varilla 79.

Page 123: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 119 -

CAPSULA N2I65-VARILLA 74-CORTEZ

2.a»

(5

- Toe

Fig.33 : Discribución radial de grietas experimentales y calculadasmediante el código SATURNO en la varilla 74.

Page 124: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 120 -

CAPSULA N* I65 -VARILLA 83-CORTE 4

r« -

Fig.34: Distribución radial de grietas experimentales y calculadasmediante el código SATURNO en la varilla 83.

Page 125: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 121 -

CAPSULA N2 165 -VARILLA 79-CORTE 2

20

16

12

o

o &—-

o*Ot_OOí

Fig. 35: Distribución radial de la fracción total de volumen vacío (poros + grietas)

experimental (Cápsula N2 165-Varilla 79-Corte 2) y calculada mediante el

Código SATURNO.

Page 126: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 122 -

CAPSULA N2I65 -VARILLA 74-CORTE Z

20

16

n

(AO

O

-1-(O

ov.Oa.

o

r.-rcc

Fig. 36: Distribución radial de la fracción total de volumen vacío (poros + grietas]

experimental (Cápsula N2 165-Varilla 74-Corte 2) y calculada mediante el

Código SATURNO.

Page 127: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

- 123 -

CAPSULA N°165-VARILLA83- CORTE 4

20 - -

— 124-

«* a

w

O.- 4-4-

SATURNO

«II— I I

I IIL.

0,2 0,4 0,8

r - rccre "* rcc

Fig. 37 : Distribución radial de la fracción total de volumen vacío (poros + grietas)

experimental (Cápsula N2 165-Varilla 83-Corte 4) y calculada mediante el

Código SATURNO.

Page 128: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de
Page 129: Análisis de Distribución de Porosidad en Barras Combustibles de

CIEMAT-6 08Centro de Investigaciones Energéticas, Medioambientales y Tecnológicas.Instituto de Tecnología.- Madrid.

"Análisis de distribución de porosidad en ba-rras combustibles de óxidos mixtos bajo irradia-ción" .LIEBLICH, M.¡ LÓPEZ, J. (1987) 123 pp. 37 figs. 20 refs.

En el marco del Convenio de colaboración entre el Centro de Investiga-ciones Nucleares de Karlsruhe (KfK) y el Centro de Investigaciones Ener-géticas, Medioambientales y Tecnológicas (CIEMAT), antes Junta de EnergíaNuclear (JEN), se ha realizado conjuntamente la irradiación de 30 vari-llas combustibles de Óxidos mixtos (Programa IVO-FR2-Vg7) en el reactorexperimental FR2. Las varillas en grupos de tres iban alojadas en cáp-sulas del tipo pared ünica y sodio-potasio.

Se han analizado tres varillas correspondientes a la Capsula Na 165,respecto a porosidad, agrietamiento y densificación del combustible, einterpretado con el código SATURN.

CLASIFICACIÓN INIS ¥ DESCRIPTORES; B11.20. Mixed Oxide Fuels. Fuel Rods.Fuel Densification. Cracking. Porosoty. Distribution. Cracking. FR-2Reactor. S Codes. Post-Irradiation Examination. Irradiation Capsules.

CIEMAT-6 08Centro de Investigaciones Energéticas, Medioambientales y Tecnológicas.Instituto de Tecnología.- Madrid.

"Análisis de distribución de porosidad en ba-rras combustibles de óxidos mixtos bajo irradia-ción" .LIEBLICH, M.; LÓPEZ, J. (1987) 123 pp. 37 figs. 20 refs.

En el marco del Convenio de colaboración entre el Centro de Investiga-ciones Nucleares de Karlsruhe (KfK) y el Centro de Investigaciones Ener-géticas, Medioambientales y Tecnológicas (CIEMAT), antes Junta de EnergíaNuclear (JEN), se ha realizado conjuntamente la irradiación de 30 vari-llas combustibles de óxidos mixtos (Programa IVO-FR2-Vg7) en el reactorexperimental FR2. Las varillas en grupos de tres iban alojadas en cáp-sulas del tipo pared ünica y sodio-potasio.

Se han analizado tres varillas correspondientes a la Cápsula NQ 165,respecto a porosidad, agrietamiento y densificación del combustible, einterpretado con el código SATURN.

CLASIFICACIÓN INIS Y DESCRIPTORES: B11.20. Mixed Oxide Fuels. Fuel Rods.Fuel Densification. Cracking. Porosoty. Distribution. Cracking. FR-2Rea£tor. S Codes. Post-Irradiation Examination. Irradiation Capsules. ~~

CIEMAT-608Centro de Investigaciones Energéticas, Medioambientales y Tecnológicas.Instituto de Tecnología.- Madrid.

"Análisis de distribución de porosidad en ba-rras combustibles de óxidos mixtos bajo irradia-ción".

LIEBLICH, M.¡ LÓPEZ, J. (1987) 123 pp. 37 figs. 20 refs.En el marco del Convenio de colaboración entre el Centro de Investiga-

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Se han analizado tres varillas correspondientes a la Cápsula NQ 165,respecto a porosidad, agrietamiento y densificación del combustible, einterpretado con el código SATURN.

CLASIFICACIÓN INIS Y DESCRIPTORES: B11.20. Mixed Oxide Fuels. Fuel Rods.Fuel Densification. Cracking. Porosoty. Distribution. Cracking. FR-2Reactor. S Codes. Post-Irradiation Examination. Irradiation Capsules.

CIEMAT-608Centro de Investigaciones Energéticas, Medioambientales y Tecnológicas.Instituto de Tecnología.- Madrid.

"Análisis de distribución de porosidad en ba-rras combustibles de óxidos mixtos bajo irradia-ción" .

LIEBLICH, M.; LÓPEZ, J. (1987) 123 pp. 37 figs. 20 refs.En el marco del Convenio de colaboración entre el Centro de Investiga-

ciones Nucleares de Karlsruhe (KfK) y el Centro de Investigaciones Ener-géticas, Medioambientales y Tecnológicas (CIEMAT), antes Junta de EnergíaNuclear (JEN), se ha realizado conjuntamente la irradiación de 30 vari-llas combustibles de Óxidos mixtos (Programa IVO-FR2-Vg7) en el reactorexperimental FR2. Las varillas en grupos de tres iban alojadas en cáp-sulas del tipo pared única y sodio-potasio.

Se han analizado tres varillas correspondientes a la Cápsula Na 165,respecto a porosidad, agrietamiento y densificación del combustible, einterpretado con el código SATURN.

CLASIFICACIÓN INIS Y DESCRIPTORES: B11.20. Mixed Oxide Fuels. Fuel Rods.Fuel Densification. Cracking. Porosoty. Distribution. Cracking. FR-2Reactor. S Codes. Post-Irradiation Examination. Irradiation Capsules.

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¡ CIEMAT-608i Centro de Investigaciones Energéticas, Medioambientales y Tecnológicas.i Instituto de Tecnología.- Madrid.

¡ "Analysis of the porosity distribution of¡ mixed oxide pins".1 LIEBLICH, M.; LÓPEZ, J. (1987) 123 pp. 37 figs. 20 refs.I In the frame of the Joint Irradiation Program IVO-FR2-Vg7 between thet Centre of Nuclear Research of Karlsruhe (KfK), the irradiation of 30' mixed-oxide fuel rods in the FR2 experimental reactor was carried out.• The pins were located in 10 single-walled NaK capsules.

The behaviour of the fuel during lts burnup was studied, mainly, thel rest-porosity and cracking distribution in the pellet, partial densifi-i catión, etc.i In this work 3 pins from the capsule No. 165 were analized. The expe-1 riraental results (pore and cracking profiles) were interpreted by the1 fuel rod code SATURN,

1 INIS CLASSIFICATION AND DESCRIPTORS: B11.20. Mixed Oxide Fuels. Fuel Rods.Fuel Densification. Cracking. Porosoty. Distribution. Cracking.

j FR-2Reactor. S Codes. Post-Irradiation Exainination. Irradiation Capsules.

| CIEMAT-608I Centro de Investigaciones Energéticas, Medioambientales y Tecnológicas.• Instituto de Tecnología.- Madrid.

! "Analysis of the porosity distribution of¡mixed oxide pins"., LIEBLICH, M.; LÓPEZ, J. (1987) 123 pp. 37 figs. 20 refs.l In the frame of the Joint Irradiation Program IVO-FR2-Vg7 between thei Centre of Nuclear Research of Karlsruhe (KfK), the irradiation of 30i mixed-oxide fuel rods in the FR2 experimental reactor was carried out.1 The pins were located in 10 single-walled NaK capsules.1 The behaviour of the fuel during its burnup was studied, mainly, the

rest-porosity and cracking distribution in the pellet, partial densifl-cation, etc.

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