Study of proton transfer process in water and aqueous media · Study of proton transfer process in...

Introduzione Modello EVB Teoria della risposta lineare Risultati Dinamica mista quanto-classica Lavoro futuro

Study of proton transfer process in waterand aqueous media

Dottoranda: F. AgostiniRelatori: G. Ciccotti (La Sapienza), R. Vuilleumier (Paris 6)

Universita degli Studi di Roma “La Sapienza”10 Giugno 2008

Introduzione Modello EVB Teoria della risposta lineare Risultati Dinamica mista quanto-classica Lavoro futuro

Introduzione

Modello EVB

Teoria della risposta lineare

Risultati

Dinamica mista quanto-classica

Lavoro futuro

Introduzione Modello EVB Teoria della risposta lineare Risultati Dinamica mista quanto-classica Lavoro futuro

Introduzione

Scopo: caratterizzare il meccanismo responsabile dell’elevataconducibilita elettrica osservata in soluzioni acide, tramite studi ditrasferimento di un protone in eccesso in acqua (cluster e bulk)Metodo: effettuare delle simulazioni di dinamica molecolare(classica, quantistica e mista quanto-classica) per riprodurre ilfenomeno di trasferimento di un protone tra molecole d’acqua

Applicazioni: costruire un pacchetto di simulazione checomprende un insieme di techiche che possono trovare un’ampiagamma di applicazioni.

Introduzione Modello EVB Teoria della risposta lineare Risultati Dinamica mista quanto-classica Lavoro futuro

Introduzione

Scopo: caratterizzare il meccanismo responsabile dell’elevataconducibilita elettrica osservata in soluzioni acide, tramite studi ditrasferimento di un protone in eccesso in acqua (cluster e bulk)Metodo: effettuare delle simulazioni di dinamica molecolare(classica, quantistica e mista quanto-classica) per riprodurre ilfenomeno di trasferimento di un protone tra molecole d’acqua

Applicazioni: costruire un pacchetto di simulazione checomprende un insieme di techiche che possono trovare un’ampiagamma di applicazioni.

Introduzione Modello EVB Teoria della risposta lineare Risultati Dinamica mista quanto-classica Lavoro futuro

Introduzione

Scopo: caratterizzare il meccanismo responsabile dell’elevataconducibilita elettrica osservata in soluzioni acide, tramite studi ditrasferimento di un protone in eccesso in acqua (cluster e bulk)Metodo: effettuare delle simulazioni di dinamica molecolare(classica, quantistica e mista quanto-classica) per riprodurre ilfenomeno di trasferimento di un protone tra molecole d’acqua

Applicazioni: costruire un pacchetto di simulazione checomprende un insieme di techiche che possono trovare un’ampiagamma di applicazioni.

Introduzione Modello EVB Teoria della risposta lineare Risultati Dinamica mista quanto-classica Lavoro futuro

Progetto

1. presentazione del progetto

• modello EVB per potenziali empirici da utilizzare in simulazionidi dinamica molecolare

• introdurre effetti quantistici (accoppiati al fenomeno dirottura-formazione di legami chimici) nella dinamica prodottain simulazione

• analisi dello spettro infrarosso e della conducibilita elettrica

2. lavoro passato

• implementazione di un codice per riprodurre il processo ditrasferimento di un protone in eccesso in d’acqua

• analisi delle traiettorie classiche ottenute dalle simulazioni perprodurre spettri infrarossi

• studio teorico del formalismo path integral per introdurreeffetti quantistici nel moto del protone

3. lavoro futuro

• analisi ed implementazione di diversi metodi quanto-classici• dipendenza della conducibilita dalla temperatura• introduzione di piu protoni in eccesso

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Progetto

1. presentazione del progetto• modello EVB per potenziali empirici da utilizzare in simulazioni

di dinamica molecolare• introdurre effetti quantistici (accoppiati al fenomeno di

rottura-formazione di legami chimici) nella dinamica prodottain simulazione

• analisi dello spettro infrarosso e della conducibilita elettrica

2. lavoro passato

• implementazione di un codice per riprodurre il processo ditrasferimento di un protone in eccesso in d’acqua

• analisi delle traiettorie classiche ottenute dalle simulazioni perprodurre spettri infrarossi

• studio teorico del formalismo path integral per introdurreeffetti quantistici nel moto del protone

3. lavoro futuro

• analisi ed implementazione di diversi metodi quanto-classici• dipendenza della conducibilita dalla temperatura• introduzione di piu protoni in eccesso

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Progetto

1. presentazione del progetto• modello EVB per potenziali empirici da utilizzare in simulazioni

di dinamica molecolare• introdurre effetti quantistici (accoppiati al fenomeno di

rottura-formazione di legami chimici) nella dinamica prodottain simulazione

• analisi dello spettro infrarosso e della conducibilita elettrica

2. lavoro passato• implementazione di un codice per riprodurre il processo di

trasferimento di un protone in eccesso in d’acqua• analisi delle traiettorie classiche ottenute dalle simulazioni per

produrre spettri infrarossi• studio teorico del formalismo path integral per introdurre

effetti quantistici nel moto del protone

3. lavoro futuro

• analisi ed implementazione di diversi metodi quanto-classici• dipendenza della conducibilita dalla temperatura• introduzione di piu protoni in eccesso

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Progetto

1. presentazione del progetto• modello EVB per potenziali empirici da utilizzare in simulazioni

di dinamica molecolare• introdurre effetti quantistici (accoppiati al fenomeno di

rottura-formazione di legami chimici) nella dinamica prodottain simulazione

• analisi dello spettro infrarosso e della conducibilita elettrica

2. lavoro passato• implementazione di un codice per riprodurre il processo di

trasferimento di un protone in eccesso in d’acqua• analisi delle traiettorie classiche ottenute dalle simulazioni per

produrre spettri infrarossi• studio teorico del formalismo path integral per introdurre

effetti quantistici nel moto del protone

3. lavoro futuro• analisi ed implementazione di diversi metodi quanto-classici• dipendenza della conducibilita dalla temperatura• introduzione di piu protoni in eccesso

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Modello EVB

L’utilizzo del modello EVB (Empirical Valence Bond) e introdottoper descrivere il ri-arrangiamento dei legami chimici che produce lospostamento della carica in eccesso in sistemi del tipo (H2O)N H+

senza richiedere un’effettiva traslazione delle molecole (Grotthusmechanism).

• R. Vuilleumier, D. Borgis. J. Chem. Phys. 111, 4251 (1999).

• J. Lobaugh, G.A. Voth. J. Chem. Phys. 104, 2056 (1996).

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Modello EVB... perche?

potenziali standard −→ legami chimici fissi

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Modello EVB... perche?

potenziali standard −→ legami chimici fissi

COME DESCRIVRE LA ROTTURA E LA FORMAZIONE DEILEGAMI IDROGENO NELL’ACQUA?

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Modello EVB... perche?

potenziali standard −→ legami chimici fissi

COME DESCRIVRE LA ROTTURA E LA FORMAZIONE DEILEGAMI IDROGENO NELL’ACQUA?

potenziali EVB −→ descrizione del bond breaking neltrasferimento protonico

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Modello EVB... perche?

potenziali standard −→ legami chimici fissi

COME DESCRIVRE LA ROTTURA E LA FORMAZIONE DEILEGAMI IDROGENO NELL’ACQUA?

potenziali EVB −→ descrizione del bond breaking neltrasferimento protonico

COME?

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Modello EVB... perche?

potenziali standard −→ legami chimici fissi

COME DESCRIVRE LA ROTTURA E LA FORMAZIONE DEILEGAMI IDROGENO NELL’ACQUA?

potenziali EVB −→ descrizione del bond breaking neltrasferimento protonico

COME?

introduzione di un set di stati “a legami fissi” la cuisovrapposizione rende possibile la descrizione della rottura e della

formazione di legami chimici

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Stati EVB

Supponiamo

• che uno stato EVB descriva la configurazione elettronicaa nuclei fissi

• che uno stato EVB sia individuato in base ai legami chimiciper costruire uno ione H3O+ e N − 1 molecole d’acqua

• che il ground state elettronico (a nuclei fissi) puo essererappresentato come una sovrapposizione di stati EVB

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Stati EVB

Supponiamo• che uno stato EVB descriva la configurazione elettronica a

nuclei fissi• che uno stato EVB sia individuato in base ai legami

chimici per costruire uno ione H3O+ e N − 1 molecoled’acqua

• che il ground state elettronico (a nuclei fissi) puo essererappresentato come una sovrapposizione di stati EVB

+

r

r

r

r

r

r

r

r

r

r

1

1

2

2

3

3

4

4

5

5

R R

R R

1

1 2

2

state 1

state 2

+

|ϕ1; R, r〉 = (H3O+)1+(H2O)2

|ϕ2; R, r〉 = (H2O)1+(H3O+)2

dove R = R1,R2 e r =r1, r2, r3, r4, r5

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Stati EVB

Supponiamo

• che uno stato EVB descriva la configurazione elettronica anuclei fissi

• che uno stato EVB sia individuato in base ai legami chimiciper costruire uno ione H3O+ e N − 1 molecole d’acqua

• che il ground state elettronico (a nuclei fissi) puo essererappresentato come una sovrapposizione di stati EVB

|ψ0; R, r〉 =L∑

l=1

al |ϕl ; R, r〉

dove L ≤ N (N e il numero di molecole d’acqua)

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Hamiltoniana EVB

L’hamiltoniana del sistema (H2O)N H+ e

H =N∑

i=1

P2i

2mO+

2N+1∑i=1

p2i

2mH+ HEVB

con HEVB =∑

k,l |ϕk〉Hkl 〈ϕl | e Hkl(R) = 〈ϕk ; R, r| Hel |ϕl ; R, r〉

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Hamiltoniana EVB

L’hamiltoniana del sistema (H2O)N H+ e

H =N∑

i=1

P2i

2mO+

2N+1∑i=1

p2i

2mH+ HEVB

con HEVB =∑

k,l |ϕk〉Hkl 〈ϕl | e Hkl(R) = 〈ϕk ; R, r| Hel |ϕl ; R, r〉

Hll = U intraH2O + U intra

H3O+ + U interH2O/H2O

+ U interH2O/H3O+

• R. Vuilleumier, D. Borgis. Chem. Phys. Lett 284 71 (1998).

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Hamiltoniana EVB

L’hamiltoniana del sistema (H2O)N H+ e

H =N∑

i=1

P2i

2mO+

2N+1∑i=1

p2i

2mH+ HEVB

con HEVB =∑

k,l |ϕk〉Hkl 〈ϕl | e Hkl(R) = 〈ϕk ; R, r| Hel |ϕl ; R, r〉

HEVB =

H11 H12 · · · H1L

H21 H22...

. . ....

HL1 · · · HLL

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Hamiltoniana EVB

L’hamiltoniana del sistema (H2O)N H+ e

H =N∑

i=1

P2i

2mO+

2N+1∑i=1

p2i

2mH+ HEVB

con HEVB =∑

k,l |ϕk〉Hkl 〈ϕl | e Hkl(R) = 〈ϕk ; R, r| Hel |ϕl ; R, r〉

HEVB =

H11 H12 · · · H1L

H21 H22...

. . ....

HL1 · · · HLL

diagonalizzazione

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Hamiltoniana EVB

L’hamiltoniana del sistema (H2O)N H+ e

H =N∑

i=1

P2i

2mO+

2N+1∑i=1

p2i

2mH+ HEVB

con HEVB =∑

k,l |ϕk〉Hkl 〈ϕl | e Hkl(R) = 〈ϕk ; R, r| Hel |ϕl ; R, r〉

HEVB =

H11 H12 · · · H1L

H21 H22...

. . ....

HL1 · · · HLL

diagonalizzazione −→ energia dello stato fondamentaleE0(R, r) = E0(x)

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Hamiltoniana EVB

L’hamiltoniana del sistema (H2O)N H+ e

H =N∑

i=1

P2i

2mO+

2N+1∑i=1

p2i

2mH+ HEVB

con HEVB =∑

k,l |ϕk〉Hkl 〈ϕl | e Hkl(R) = 〈ϕk ; R, r| Hel |ϕl ; R, r〉

HEVB =

H11 H12 · · · H1L

H21 H22...

. . ....

HL1 · · · HLL

diagonalizzazione −→ energia dello stato fondamentaleE0(R, r) = E0(x) −→ dinamica adiabatica sotto l’effetto delle forzeF = −〈ψ0; x| ∂HEVB/∂x |ψ0; x〉

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Osservabili

1. cosa vogliamo osservare?

2. quali strumenti abbiamo per fare queste osservazioni?

3. come ottenere un confronto con esperimenti?

• studiamo la conducibilita elettrica del sistema, osservabilesperimentale che tiene conto dell’elevata mobilita del protonein eccesso

• la conducibilita elettrica si calacola a partire dalle funzioni dicorrelazione temporali, perche in regime di risposta lineare lefunzioni risposta sono legate alle funzioni di correlazione

• la spettroscopia infrarossa e un metodo d’indagine tramite ilquale un sistema viene perturbato con un campo elettrico e dainformazioni sui movimenti interatomici

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Osservabili

1. cosa vogliamo osservare?

2. quali strumenti abbiamo per fare queste osservazioni?

3. come ottenere un confronto con esperimenti?

• studiamo la conducibilita elettrica del sistema, osservabilesperimentale che tiene conto dell’elevata mobilita del protonein eccesso

• la conducibilita elettrica si calacola a partire dalle funzioni dicorrelazione temporali, perche in regime di risposta lineare lefunzioni risposta sono legate alle funzioni di correlazione

• la spettroscopia infrarossa e un metodo d’indagine tramite ilquale un sistema viene perturbato con un campo elettrico e dainformazioni sui movimenti interatomici

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Osservabili

1. cosa vogliamo osservare?

2. quali strumenti abbiamo per fare queste osservazioni?

3. come ottenere un confronto con esperimenti?

• studiamo la conducibilita elettrica del sistema, osservabilesperimentale che tiene conto dell’elevata mobilita del protonein eccesso

• la conducibilita elettrica si calacola a partire dalle funzioni dicorrelazione temporali, perche in regime di risposta lineare lefunzioni risposta sono legate alle funzioni di correlazione

• la spettroscopia infrarossa e un metodo d’indagine tramite ilquale un sistema viene perturbato con un campo elettrico e dainformazioni sui movimenti interatomici

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Osservabili

1. cosa vogliamo osservare?

2. quali strumenti abbiamo per fare queste osservazioni?

3. come ottenere un confronto con esperimenti?

• studiamo la conducibilita elettrica del sistema, osservabilesperimentale che tiene conto dell’elevata mobilita del protonein eccesso

• la conducibilita elettrica si calacola a partire dalle funzioni dicorrelazione temporali, perche in regime di risposta lineare lefunzioni risposta sono legate alle funzioni di correlazione

• la spettroscopia infrarossa e un metodo d’indagine tramite ilquale un sistema viene perturbato con un campo elettrico e dainformazioni sui movimenti interatomici

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Conducibilita elettrica

La prima legge di Ohm consente di scrivere la conducibilitaelettrica come la funzione risposta della corrente quando ilsistema viene perturbato dall’equilibrio da un campo elettricodipendente dal tempo

Jα(t) =3∑

γ=1

∫ t

−∞dt ′ σαγ(t − t ′) Eγ(t ′)

e la formula di Kubo mette in relazione le funzioni risposta con lefunzioni di correlazione (valori medi di osservabili) calcolateall’equilibrio

σαγ(t) = β 〈Jα(0)Jγ(t)〉eq

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Spettro molare

La variazione di energia trasportata dal campo elettriconell’attraversare il campione e

dU

dt=|E0|2

2ωχ′′(ω) =

|E0|2

12V

∫ +∞

−∞dt β 〈J(0) · J(t)〉eq e−iωt .

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Spettro molare

La variazione di energia trasportata dal campo elettriconell’attraversare il campione e

dU

dt=|E0|2

2ωχ′′(ω) =

|E0|2

12V

∫ +∞

−∞dt β 〈J(0) · J(t)〉eq e−iωt .

La quantita che puo essere calcolata numericamente e

Im(ω) =n (ω)α (ω)

C0=

2π

3

NA

cε0

∫ +∞

−∞dt σ(t)e−iωt , C0 = (NAV )−1

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Spettro molare

La variazione di energia trasportata dal campo elettriconell’attraversare il campione e

dU

dt=|E0|2

2ωχ′′(ω) =

|E0|2

12V

∫ +∞

−∞dt β 〈J(0) · J(t)〉eq e−iωt .

La quantita che puo essere calcolata numericamente e

Im(ω) =n (ω)α (ω)

C0=

2π

3

NA

cε0

∫ +∞

−∞dt σ(t)e−iωt , C0 = (NAV )−1

σ(t) = β 〈J(0) · J(t)〉eq = β⟨

M(0) · M(t)⟩

eq

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Spettro molare

La variazione di energia trasportata dal campo elettriconell’attraversare il campione e

dU

dt=|E0|2

2ωχ′′(ω) =

|E0|2

12V

∫ +∞

−∞dt β 〈J(0) · J(t)〉eq e−iωt .

La quantita che puo essere calcolata numericamente e

Im(ω) =n (ω)α (ω)

C0=

2π

3

NA

cε0

∫ +∞

−∞dt σ(t)e−iωt , C0 = (NAV )−1

σ(t) = β 〈J(0) · J(t)〉eq = β⟨

M(0) · M(t)⟩

eq

Im(ω) =n (ω)α (ω)

C0=

2π

3

NA

cε0

∫ +∞

−∞dt β

⟨M(0) · M(t)

⟩eq

e−iωt

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Spettri d’assorbimento sperimentali per H5O+2

• N. I. Hammer, E. G. Diken, J. R. Roscioli, M. A. Johnson, E. M. Myshakin, K. D. Jordan, A. B. McCoy, X.Huang, J. M. Bowman, S. Carter. J. Chem. Phys. 122, 244301 (2005).

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Spettro infrarosso

H5O+2

0

0.001

0.002

0.003

0.004

0.005

0.006

1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000

I m(ω

)=n(

ω)α

(ω)

(cm

.km

.mol

-1)

frequency=ω (cm-1)

Spettro infrarosso H5O2+

libration in H2O

bending in H2O

stretching in H2Ostretching in H2O

traiettoria classica NVE

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Spettro infrarosso

H13O+6

0

0.0005

0.001

0.0015

0.002

0.0025

0.003

0.0035

0.004

0.0045

1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000

I m(ω

)=n(

ω)α

(ω)

(cm

.km

.mol

-1)

frequency=ω (cm-1)

Spettro infrarosso H13O6+

libration in H2O

bending in H2O

stretching in H2O

traiettoria classica NVE

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Spettro infrarosso

256 molecole d’acqua + 1 protone in eccesso

0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 4500

I m(ω

)=n(

ω)α

(ω)

(cm

.km

.mol

-1)

frequency=ω (cm-1)

Spettro infrarosso in bulk

traslation in H2O

libration in H2O

bending in H2O

stretching in H2O

traiettoria classica NVEtraiettoria classica NVT

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Metodo Path Integral

LAND-Map: Linearized Approach to Non-adiabatic dynamicsin the Mapping formalismIl metodo consente di calcolare funzioni di correlazione⟨

AB(t)⟩

eq= Tr

(ρeqAU†(t)BU(t)

)dove ρeq = e−βH/Z e U(t) = e−

i~ tH

(H = K(P, p) + V (R, r)

).

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Metodo Path Integral

LAND-Map: Linearized Approach to Non-adiabatic dynamicsin the Mapping formalismIl metodo consente di calcolare funzioni di correlazione⟨

AB(t)⟩

eq= Tr

(ρeqAU†(t)BU(t)

)

Funzione di correlazione approssimata

⟨AB(t)

⟩lin

eq'∫

drdr′dr′′dr′′′

(N−1∏k=1

∫drk

dpk

(2π~)3d rk

d pk

(2π~)3

)∫

dpN

(2π~)3

d pN

(2π~)3e

i~ (SN

K− eSNK)∫

dR(0)dP(0) [ρeqA]Wr,r′′′(R(0), P(0)

)[B]Wr′′,r′

∗ (R(t), P(t)

)e−

i~

R t0 dτ [E(R(τ),r(τ))−E(R(τ),er(τ))]

Introduzione Modello EVB Teoria della risposta lineare Risultati Dinamica mista quanto-classica Lavoro futuro

Riassunto del progetto

1. scrittura del programma per la simualzione del processo ditrasferimento di un protone in accesso in acqua

2. calcolo di traiettorie classiche

3. confronto con dati sperimentali attraverso il calcolo si spettriinfrarossi

4. analisi teorica del metodo LAND-Map

1. analisi dei risultati finora ottenuti

2. determinare l’importanza degli effetti quantistici sul processodi trasferimento protonico

3. individuare quali sono le tecniche piu efficaci per ottenereapprossimazioni quanto-classiche nella dinamica simulate

4. studiare la dipendenza dalla temperatura della conducibilita−→ riparametrizzazione dei potenziali EVB?

Introduzione Modello EVB Teoria della risposta lineare Risultati Dinamica mista quanto-classica Lavoro futuro

Riassunto del progetto

1. scrittura del programma per la simualzione del processo ditrasferimento di un protone in accesso in acqua

2. calcolo di traiettorie classiche

3. confronto con dati sperimentali attraverso il calcolo si spettriinfrarossi

4. analisi teorica del metodo LAND-Map

1. analisi dei risultati finora ottenuti

2. determinare l’importanza degli effetti quantistici sul processodi trasferimento protonico

3. individuare quali sono le tecniche piu efficaci per ottenereapprossimazioni quanto-classiche nella dinamica simulate

4. studiare la dipendenza dalla temperatura della conducibilita−→ riparametrizzazione dei potenziali EVB?